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分子催化 2013年第5期27卷 452-458页

作者：胡金山王欢刘利崔文权梁英华河北联合大学化学工程学院河北唐山063009 河北省无机非金属材料重点实验室河北唐山063009

采用水热法和光致还原法制备了具有等离子体共振效应的ag@agbr可见光催化剂,利用XRD,SEM,EDX,DRS和XPS等手段对产物的结构和性能进行表征,并研究了催化剂在可见光下对罗丹明B(RhB)的光催化降解性能,考察了催化剂的循环使用及捕获剂对ag@... 详细信息

采用水热法和光致还原法制备了具有等离子体共振效应的ag@agbr可见光催化剂,利用XRD,SEM,EDX,DRS和XPS等手段对产物的结构和性能进行表征,并研究了催化剂在可见光下对罗丹明B(RhB)的光催化降解性能,考察了催化剂的循环使用及捕获剂对ag@agbr光催化性能的影响.结果表明:贵金属ag纳米粒子的表面等离子体共振效应可显著增强ag@agbr对可见光的吸收;催化剂对罗丹明B具有较高的可见光降解活性和稳定性,在可见光下照射90 min,对罗丹明B的降解率达95%以上,光催化剂循环使用5次仍具有良好的光催化降解活性;淬灭实验表明在ag@agbr降解罗丹明B过程中,吸附在催化剂表面的h+、·OH、O2·-是主要的活性物种.

关键词： ag@agbr 等离子体共振可见光光催化罗丹明B

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ag@agbr/凹凸棒土对STZ的光降解性能

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环境科学与技术 2022年第10期45卷 152-158页

作者：李登科齐凯英刘瑛琦王明樾杨柳兰州交通大学环境与市政工程学院甘肃兰州730070

文章采用沉淀-光还原法制备以凹凸棒土为基的ag@agbr/凹凸棒土光催化剂,通过XRD、SEM、TEM和UV-vis DRS等对其进行表征,以磺胺噻唑(STZ)为研究对象,探究ag@agbr/凹凸棒土对水体中STZ的光降解效果。结果表明:3 mmol/g的ag@agbr/凹凸棒土... 详细信息

文章采用沉淀-光还原法制备以凹凸棒土为基的ag@agbr/凹凸棒土光催化剂,通过XRD、SEM、TEM和UV-vis DRS等对其进行表征,以磺胺噻唑(STZ)为研究对象,探究ag@agbr/凹凸棒土对水体中STZ的光降解效果。结果表明:3 mmol/g的ag@agbr/凹凸棒土对STZ表现出最佳的光降解性能。光催化剂在反应20 min时即可对STZ达到完全降解,降解过程符合准一级动力学模型;pH在中性条件下更有利于光催化剂对STZ的光催化降解;ag@agbr/凹凸棒土降解STZ过程中,·O_(2)^(-)是起作用的主要活性物质,h+起到次要作用;对ag@agbr/凹凸棒土进行4次循环使用后仍能保持90.33%的降解效率。研究显示,ag@agbr/凹凸棒土是一种高效稳定的复合光催化剂,在处理磺胺类抗生素废水方面拥有潜在的应用前景。

关键词：凹凸棒土 ag@agbr STZ 光降解

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ag@agbr/凹凸棒土光催化剂的制备及其对三类抗生素的降解研究

Ag@AgBr/凹凸棒土光催化剂的制备及其对三类抗生素的降解研究

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作者：李登科兰州交通大学

学位级别：硕士

抗生素由于其广泛使用以及难自然降解成为一种新兴污染物,长期富集后促使生物体产生抗生素抗性基因,从而对生态系统造成很大危害。ag@ag X纳米粒子由于金属ag的SPR效应具有很强且有效的吸收可见光的能力,并可通过光活化的方式增强并稳... 详细信息

抗生素由于其广泛使用以及难自然降解成为一种新兴污染物,长期富集后促使生物体产生抗生素抗性基因,从而对生态系统造成很大危害。ag@ag X纳米粒子由于金属ag的SPR效应具有很强且有效的吸收可见光的能力,并可通过光活化的方式增强并稳定光催化活性,制备的光催化剂对抗生素和有机染料等污染物都表现出良好的降解效果。凹凸棒土由于其独特的结构广泛用于吸附剂、粘结剂和催化剂载体等,较好的吸附性能有利于提高光催化效果,还可以降低贵金属的用量而减少成本。本论文以凹凸棒土为基底物质,通过沉淀-光还原法制备了agbr、ag@agbr和agbr/凹凸棒土及不同ag与凹凸棒土比例的ag@agbr/凹凸棒土几种光催化剂。对凹凸棒土和ag@agbr/凹凸棒土进行一系列表征,以分析光催化剂改性前后的形貌、结构和光吸收能力的变化。在模拟可见光辐照下,以磺胺甲恶唑(SMZ)、磺胺噻唑(STZ)、环丙沙星(CIP)、氧氟沙星(OFL)、四环素(TC)和金霉素(CTC)等三类六种抗生素为研究对象,考察ag@agbr/凹凸棒土对其光催化降解去除性能,并探究了ag与凹凸棒土的不同比例、溶液p H、共存离子和腐殖酸对光催化降解效果的影响,研究了光催化降解过程中的主要自由基及其可能的降解路径和降解产物等。得到主要结论如下:(1)通过XRD、XPS、SEM、HRTEM、EDS和UV–vis DRS等手段对凹凸棒土和ag@agbr/凹凸棒土进行表征,结果表明:agbr纳米粒子已成功负载到凹凸棒土表面,改性后的凹凸棒土表面变得粗糙,部分ag被还原为ag,ag@agbr/凹凸棒土在波长460～700 nm范围内的吸收明显增强,纳米ag粒子的表面等离子共振效应(SPR)以及agbr的协同作用拓宽了光响应范围,表现出更好的可见光催化性能。(2)ag@agbr/凹凸棒土对SMZ和STZ基本没有吸附效果,3 mmol/g的ag@agbr/凹凸棒土对SMZ和STZ具有良好的光催化性能,光照20 min时,1 mg/L的SMZ和STZ的去除率可达98%以上,ag@agbr/凹凸棒土光催化降解SMZ和STZ的准一级反应速率常数分别为0.1579和0.1348 min;中性和弱碱性状态下有利于ag@agbr/凹凸棒土对SMZ和STZ的光催化降解;·O是SMZ和STZ光降解过程中起主要作用的活性物质;Ca和SO对SMZ光降解有一定影响,Zn对SMZ的降解有促进作用;Fe和HA对STZ降解的影响程度较大;光催化剂对SMZ和STZ都表现出稳定的光催化性能,经过4次循环使用后仍能保持75%以上的降解效率;SMZ和STZ都可通过光氧化、羟基化、脱磺酸基和分裂四种路径降解为分子更小或对环境无害的产物。(3)ag@agbr/凹凸棒土对CIP和OFL有较弱的吸附效果,3 mmol/g的ag@agbr/凹凸棒土对CIP和OFL具有良好的光催化性能,光照10 min时,1 mg/L的CIP和OFL的去除率可达100%,ag@agbr/凹凸棒土光催化降解CIP和OFL的准一级反应速率常数分别为0.4143和0.9167 min;p H在5～11时有利于ag@agbr/凹凸棒土对CIP和OFL的光催化降解;·O是CIP和OFL光降解过程中起主要作用的活性物质,·OH和h也起到一定作用;共存离子和HA都对CIP和OFL的光催化降解有一定的抑制效果,其中Fe和NO对CIP降解影响最大,而Fe和HA对OFL降解的影响程度最大;光催化剂对CIP和OFL都表现出稳定的光催化性能,经过4次循环使用后仍能达到100%去除率;CIP和OFL都可通过氧化反应、加氢反应、脱羧反应、去甲基化和羟基化等作用下降解为分子更小或对环境无害的产物。(4)ag@agbr/凹凸棒土对TC和CTC都有较强的吸附效果,3 mmol/g的ag@agbr/凹凸棒土对TC和CTC具有良好的光催化性能,光照10 min时,10 mg/L的TC去除率可达92%以上,光照3 min时,CTC的去除率即可达98%以上,ag@agbr/凹凸棒土光催化降解TC和CTC的准一级反应速率常数分别为0.1529和2.0625 min;p H对TC的光催化降解基本没有影响,而p H≤9时有利于ag@agbr/凹凸棒土对CTC的降解;·O是TC和CTC光降解过程中起主要作用的活性物质;共存离子和HA都对TC和CTC的光催化降解有一定的抑制效果,其中Fe和HA对TC的影响程度最大,而Ca和HA对CTC的影响程度最大;光催化剂对TC和CTC都表现出稳定的光催化性能,经过5次循环使用后仍能保持71%以上的降解效率;TC和CTC都可通过去甲基化、脱氨基、羟基化、脱羧基和C-C双键断裂开环等作用降解为分子更小或对环境无害的产物。本课题表明ag@agbr/凹凸棒土对常见的三类抗生素都表现出优异的光

关键词：凹凸棒土 ag@agbr 光降解抗生素光催化剂

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ag@agbr/BiVO_(4)等离子复合光催化剂的制备与性能研究

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广州化工 2022年第17期50卷 35-38页

作者：宋士涛吴素霞李聪会刘琪琪王利江张志伟河北科技师范学院河北秦皇岛066600

以Bi(NO_(3))_(3)·5H_(2)O和NH_(4)VO_(3)为原料,控制pH=9,采用水热法合成了片状BiVO_(4),并用ag@agbr等离子共振体对生成的BiVO_(4)进行表面修饰,通过X-射线衍射、扫描电子显微镜和紫外光谱等测试手段对合成样品进行表征,并利用光催... 详细信息

以Bi(NO_(3))_(3)·5H_(2)O和NH_(4)VO_(3)为原料,控制pH=9,采用水热法合成了片状BiVO_(4),并用ag@agbr等离子共振体对生成的BiVO_(4)进行表面修饰,通过X-射线衍射、扫描电子显微镜和紫外光谱等测试手段对合成样品进行表征,并利用光催化降解罗丹明-B研究了不同摩尔比的ag@agbr/BiVO_(4)的光催化性能。分析可知,ag@agbr表面修饰明显提高了BiVO_(4)光催化性能。其中ag@agbr/BiVO_(4)(ag:Bi=0.4:1)的光催化性能最好,光照15 min时,降解迅速,降解率为97.08%,当光照时间为25 min时,降解率达到最大值,降解率为99.95%。

关键词： ag@agbr 钒酸铋光催化表面修饰

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ag@agbr可见光催化降解亚甲基蓝反应性能

Ag@AgBr可见光催化降解亚甲基蓝反应性能

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第十三届全国太阳能光化学与光催化学术会议

作者：聂龙辉湖北工业大学化学与环境工程学院

亚甲基蓝(MB)为印染废水中典型的有机污染物之一,对其进行降解和脱色是印染废水治理的重要对象之一。采用光催化氧化法利用太阳能来降解染料是解决印染污染问题的发展方向之一。目前,人们大多利用TiO进行紫外光催化降解亚甲基蓝,但紫外... 详细信息

亚甲基蓝(MB)为印染废水中典型的有机污染物之一,对其进行降解和脱色是印染废水治理的重要对象之一。采用光催化氧化法利用太阳能来降解染料是解决印染污染问题的发展方向之一。目前,人们大多利用TiO进行紫外光催化降解亚甲基蓝,但紫外光仅占太阳光的3%～5%左右,而可见光约占太阳光能的43%,因此,可见光催化降解MB的研究显得非常有现实意义。

关键词： ag@agbr 可见光光催化亚甲基蓝

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过渡金属及其衍生物在催化光反应及C-H活化反应的研究

过渡金属及其衍生物在催化光反应及C-H活化反应的研究

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作者：苏妙珅河北农业大学

学位级别：硕士

近年来,随着环境污染问题的日益加剧,绿色化学的理念越来越受到人们的认可。被公认为是廉价而且高效的绿色技术之一的光催化反应被科研工作者们用来解决水环境中部分有机污染物产生的水污染问题,传统的光催化剂只能应用紫外光区,而适用... 详细信息

近年来,随着环境污染问题的日益加剧,绿色化学的理念越来越受到人们的认可。被公认为是廉价而且高效的绿色技术之一的光催化反应被科研工作者们用来解决水环境中部分有机污染物产生的水污染问题,传统的光催化剂只能应用紫外光区,而适用于可见光区的新型光催化剂被科学家们不断开发制备出来,虽然在晶体结构、催化机理等方面还有大量的工作要做,但利用太阳能来驱动化学反应已经得到了相当的重视,已经被作为一种追求环保和绿色合成的重要途径。金属ag纳米粒子的表面等离子体共振效应,使其具有较强的吸收可见光的能力,因此,将单质ag制备成新型的复合光催化剂,既可以提高光催化剂对太阳光能的利用率,还能够有效缩短催化降解的反应时间。过渡金属由于具有未充满的d轨道,它们表现出的化学性质与其他主族元素有明显差别,展现了更高的活性。纳米级的材料由于具有尺寸小,比表面积大等特点,常在一些化学反应体系中展现出与常规材料不同的新特性,因此近年来对纳米级材料的制备、性能及应用的研究一直受到国内外研究者们的关注。从资源可持续发展的角度出发,寻求廉价且高利用率的催化剂成为科研工作人员努力的目标之一,我们尝试使用廉价过渡金属替代贵金属催化某些有机反应。本文研究内容如下:(1)我们通过一锅法成功制备了立方体状的纳米ag@agCl晶体,而且反应过程中没有使用任何一种表面活性剂。我们通过对模型污染物甲基橙(MO)的光降解反应效果来评价所制得的立方体状的纳米ag@agCl晶体的光催化性能。对所制备的纳米复合材料分别作了X射线衍射、扫描电子显微镜、能量色散X射线光谱、透射电子显微镜、X射线光电子能谱和紫外-可见光谱等表征。研究结果表明纯立方状的ag@agCl晶体在可见光下具有良好的光催化性能。(2)我们还研究了一种球状纳米ag@agbr复合光催化剂的制备方法,由此方法制备的ag@agbr复合光催化剂在阳光照射下对有机染料水溶液表现出极佳的降解活性,也验证了该催化剂可在可见光下高效、稳定的催化一些光反应。良好的光催化活性是由于纳米粒子ag的等离子体与agbr半导体的窄带隙之间的协同双向光激发作用。对所制备的纳米复合材料也分别作了X射线衍射、扫描电子显微镜、能量色散X射线光谱、透射电子显微镜、X射线光电子能谱和紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis)、荧光分光光度计等表征。(3)我们采用水热法成功制备了纳米铜,通过扫描电镜得到了验证。但用纳米铜廉价催化剂催化苄醇的烯丙基化反应失败,失败原因还有待分析讨论。

关键词： ag@agCl ag@agbr 纳米铁纳米铜光催化碳氢活化反应

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BiOBr复合光催化剂的制备及活性研究

BiOBr复合光催化剂的制备及活性研究

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作者：安伟佳华北理工大学

学位级别：硕士

三维花状微球结构Bi OBr在降解有机污染物方面展现出优异的性能而受到广泛的关注。较大的比表面积,提供更多的反应活性位点。特有花状结构的光散射效应可有效提高可见光利用率,同时有效降低电子空穴复合。然而单体BiOBr仍存在可见光响... 详细信息

三维花状微球结构Bi OBr在降解有机污染物方面展现出优异的性能而受到广泛的关注。较大的比表面积,提供更多的反应活性位点。特有花状结构的光散射效应可有效提高可见光利用率,同时有效降低电子空穴复合。然而单体BiOBr仍存在可见光响应范围小以及量子利用率低的问题,对其进行改性可进一步提高光催化活性。通过化学还原法制备Cu2O量子点修饰BiOBr(QDs-Cu2O/BiOBr)复合光催化剂,Cu2O量子点均匀的分散在花状微球Bi OBr的片层上,平均粒径在10 nm左右,可有效提高复合物对可见光的利用率,并能快速转移光生电子空穴对,极大的促进复合物的光催化性能。可见光下照射60 min,3 wt%Cu2O/Bi OBr复合物对亚甲基蓝(MB)降解率达到95.0%。通过溶剂热法将BiOBr纳米粒子修饰到Bi2WO6表面上构建p-n异质结复合光催化剂,利用匹配的能及结构以及p-n结内建电场,实现电子空穴对的有效分离。60%BiOBr/Bi2WO6复合物展现出最优的催化性能。在可见光照射120 min后,对20 mg/L的MB的降解率为99.0%,推测研究了可见光下降解MB的机理。通过油水自组装法,成功制备ag@agbr/BiOBr复合光催化剂,ag@agbr颗粒约在20 nm左右,均匀的附着在BiOBr花状微球上,ag纳米粒子的等离子体共振效应提高了BiOBr对可见光的利用率,极大促进光生载流子的分离。结果表明,ag@agbr(15 wt.%)/BiOBr复合物在可见光照射30 min内对亚甲基蓝的降解率将近90%。

关键词： BiOBr 亚甲基蓝 Cu2O Bi2WO6 ag@agbr 光催化

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