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Core-shell Cu@SiO_(2)/SiO_(2) catalyst for 1,6-hexanediol dehydrogenation toε-caprolactone:High activity and stability from core-shell nanostructure

引用

Nano Research 2023年第10期16卷 12270-12280页

作者： Fengyang Jiang Tian Lan Jiaqiang Sun Guofeng Zhao Yong Lu Shanghai Key Laboratory of Green Chemistry and Chemical Processes School of Chemistry and Molecular EngineeringEast China Normal UniversityShanghai 200062China State Key Laboratory of Coal Conversion Institute of Coal ChemistryChinese Academy of SciencesTaiyuan 030001China Key Laboratory of Functional Molecular Solids Ministry of EducationCollege of Chemistry and Materials ScienceAnhui Normal UniversityWuhu 241002China College of Chemistry and Materials Science Anhui Normal UniversityWuhu 241002China

The gas-phase dehydrogenation of 1,6-hexanediol(1,6-HDO)toε-caprolactone(ε-CL)over the high-performance Cu-based catalysts is highly desirable,but with grand challenges,because the Cu nanoparticles(NPs)are easy to be sintered with the low Hüttig temperature(250℃ of reaction temperature).Herein,we report a highly efficient silica-encapsulated nano-Cu catalyst(Cu@SiO_(2)/SiO_(2))prepared via a complexation–impregnation method for the dehydrogenation of 1,6-HDO,exhibiting a 1,6-HDO conversion of 95.3%andε-CL selectivity of 80.0%at 270℃.The catalyst also has the outstanding thermal stability(without sintering up to 270℃ for 100 h on stream),which can be attributed to the effective encapsulation of the SiO_(2)shell.In addition,the reaction network of 1,6-HDO dehydrogenation is proved.Finally,the pyridine-diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy(DRIFTS)and in-situ X-ray photoelectron spectroscopy(XPS)reveal that the Cu^(0) species favor the conversion of 1,6-HDO toε-CL.The synergistic effect of Cu+and Cu^(0) benefits the conversion ofε-CL to 2-methylcyclopentanone(2-MCPN).This study is beneficial for designing the high-performance Cu-based catalysts for 1,6-HDO toε-CL,understanding the reaction network of 1,6-HDO dehydrogenation over the Cu-based catalysts,and offering a strong foundation for the largescale production ofε-CL.

关键词： core–shell nanostructure Cu-based catalyst 1 6-hexanediol dehydrogenation ε-caprolactone

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