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作者：刘雅玥华中科技大学

学位级别：硕士

近年来,过硫酸盐高级氧化技术研究广泛,其本质是过硫酸盐经活化后产生的硫酸根自由基降解污染物。本论文采用阴阳极协同的方式,原位生成过硫酸盐和降解目标有机污染物,研究了电化学法生成过硫酸盐的可行性、影响因素,以及利用原位生成... 详细信息

近年来,过硫酸盐高级氧化技术研究广泛,其本质是过硫酸盐经活化后产生的硫酸根自由基降解污染物。本论文采用阴阳极协同的方式,原位生成过硫酸盐和降解目标有机污染物,研究了电化学法生成过硫酸盐的可行性、影响因素,以及利用原位生成的过硫酸盐来降解目标有机污染物的可行性、影响因素。本论文研究了电化学法生成过硫酸盐,结果表明,阴阳极隔开体系能更有效利用阳极作用生成过硫酸盐,且硫酸铵作为电解质时,生成过硫酸盐的效果优于硫酸钠。实验中还通过对样品放置24小时和曝气20min处理作为对照,以排除电解生成臭氧的可能。直接电解硫酸铵几乎没有过硫酸盐生成,加入去极化剂硫氰酸铵(NHSCN)可以提高氧的过电位,大幅提高过硫酸盐生成量和电流效率。添加剂NHSCN浓度在0.1.3g/L范围内,过硫酸盐生成量和电流效率都随NHSCN浓度增大而增大,继续提高NHSCN浓度并不会明显提升过硫酸盐生成量。电流密度在0.1.4A/cm范围内,电解生成过硫酸盐的电流效率随电流密度升高而增大;当电流密度达到0.4A/cm以上时,电流效率基本不随电流密度变化而变化。硫酸铵浓度在0.2M范围内,电解生成过硫酸盐浓度和电流效率均随电解质硫酸铵浓度增大而增大,由于溶解度的限制,实验中选用最大硫酸铵浓度为1M。本论文将Fe引入过硫酸盐生成体系,在阴极过程中利用电化学再生的过硫酸盐降解溴酚。结果表明,利用实验生成的过硫酸盐可以降解溴酚,Fe在阴极作用下产生Fe,从而活化过硫酸盐产生硫酸根自由基,明显提高溴酚和TOC的去除效率。溴酚的去除率、降解速率及TOC去除率都随电流密度的提高而增大,随着Fe浓度增高而增大,但电流密度过大会导致析氢等副反应增多,造成不必要的能源消耗,Fe浓度过高会导致生成的Fe过多而消耗一部分硫酸根自由基。溴酚初始浓度对于其降解情况也存在一定影响,当其浓度低于0.5mM时,溴酚可以完全去除,高于0.5mM时则不能完全去除;随着溴酚浓度增大,其降解速率也逐渐下降,但过硫酸盐分解情况和TOC去除情况变化不大。

关键词：过硫酸盐生成硫酸根自由基 4-溴酚电化学

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氢自养还原菌同步降解水中4-溴酚及硝酸盐

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工业水处理 2023年第8期43卷 82-88页

作者：陈博丁婉莹张毅范玉荣宋玉峰李海翔桂林理工大学环境科学与工程学院广西桂林541006 广西生态环保现代产业学院广西桂林541006

基于摇瓶研究了以H_(2)为电子供体的氢自养还原菌降解4-溴酚(4-BP)的可行性;并在此基础上研究了4-BP浓度、硝酸盐(NO_(3)^(-)-N)浓度及氢分压对4-BP的去除影响;最后研究了4-BP加入前后的微生物菌群变化。结果表明,提高初始4-BP浓度会降... 详细信息

基于摇瓶研究了以H_(2)为电子供体的氢自养还原菌降解4-溴酚(4-BP)的可行性;并在此基础上研究了4-BP浓度、硝酸盐(NO_(3)^(-)-N)浓度及氢分压对4-BP的去除影响;最后研究了4-BP加入前后的微生物菌群变化。结果表明,提高初始4-BP浓度会降低其去除效果;作为一种优先电子受体,NO_(3)^(-)-N会与4-BP争夺电子供体H_(2),增大初始NO_(3)^(-)-N浓度导致4-BP去除效果下降;提高氢分压会使得单位浓度NO_(3)^(-)-N及4-BP获得更多的电子供体,提升两者还原速率;加入4-BP后,改变了微生物的生长环境,使得具有脱卤能力的Thauera丰度提升,达到42.8%。当系统中存在H_(2)时,具有正常活性的氢自养还原菌,在脱卤酶作用下4-BP释放Br^(-)从而被降解。

关键词：氢自养还原菌 4-溴酚同步降解

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Cathode/PDS/Fe3+体系降解酚类有机物的研究

Cathode/PDS/Fe3+体系降解酚类有机物的研究

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作者：赖辉辉华中科技大学

学位级别：硕士

含酚废水危害大,来源广,却又难处理,因而受到广泛关注。本论文选取苯酚,以及苯酚的卤代物4-溴酚和4-氯酚为目标有机污染物,采用二价铁离子活化过二硫酸盐(PDS)的方式,再引入电化学的阴极作用(Cathode)不断将三价铁离子还原成二价铁离子... 详细信息

含酚废水危害大,来源广,却又难处理,因而受到广泛关注。本论文选取苯酚,以及苯酚的卤代物4-溴酚和4-氯酚为目标有机污染物,采用二价铁离子活化过二硫酸盐(PDS)的方式,再引入电化学的阴极作用(Cathode)不断将三价铁离子还原成二价铁离子,组成Cathode/PDS/Fe体系,考察三种代表性酚类物质在该体系中的降解和去除情况。采用Cathode/PDS/Fe体系先后分别进行了苯酚、4-溴酚和4-氯酚的降解,目标物浓度都是1mM,结果120min将苯酚去除完全,90min将4-溴酚和4-氯酚去除完全,反应结束时,三种酚类物质的COD去除率在80%5%,TOC的去除率在70%5%。表明Cathode/PDS/Fe体系能够有效的处理酚类有机物。实验结果表明,上述三种酚类有机物在Cathode/PDS/Fe体系中的降解去除过程具有相似的规律,各因素对目标物降解的影响都是类似的。对于1mM的目标有机物,PDS的最佳浓度是10mM,过少会使得目标物降解速率变慢,继续增加浓度也不会明显提升目标物降解速率,而PDS的分解速率与PDS浓度基本无关。三价铁离子的最佳浓度是2.0mM,过少会使得PDS分解速率变慢,目标物降解速率也相应变慢,而继续增加浓度则对PDS的分解速率和目标物的降解速率没有明显影响;电流密度的最佳条件是0.50mA/cm,过小会使得目标物降解速率变慢,继续增大电流密度也不会明显提升降解速率,而PDS自身的分解速率则随着电流密度的增大而加快;电解质硫酸钠的最佳浓度是50mM,PDS的分解速率和目标物的降解速率与硫酸钠的浓度并无很大的关系;溶液最佳pH值为2.0左右,pH值过高会使得三价铁离子沉淀,从而使得该体系对目标物几乎没有降解效果。对反应过程的动力学分析表明,Cathode/PDS/Fe体系对卤代苯酚的去除要比苯酚快,而PDS在不同溶液中的分解速率则几乎一样。对反应过程中溶液中的二价铁浓度进行了分析,结果表明在不同溶液中二价铁浓度都是随反应时间先升高后降低,且溶液中铁离子主要是以三价铁离子的形式存在,二价铁只占2.5%左右。离子色谱分析结果指出,Cathode/PDS/Fe体系对卤代苯酚具有脱卤作用。自由基鉴别实验表明,三种酚类有机物的降解过程中存在·OH和SO·这两种自由基,且占主导作用的是SO·。

关键词：过硫酸盐苯酚 4-溴酚 4-氯酚阴极三价铁离子

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