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化学学报 2011年第20期69卷 2379-2384页

作者：董玉培牟志刚杜玉扣杨平苏州大学材料与化学化工学部苏州215123

在碱性条件下由氧化石墨(GO)还原获得还原石墨烯(RGO).RGO与4-二苯胺基苯甲醇(TPACH2OH)混合后发生相互作用,得到功能化石墨烯复合物(TPACH2OH-RGO).采用密度泛函理论(DFT)对TPACH2OH-RGO模拟计算结果表明,TPACH2OH和RGO之间主要通过氢... 详细信息

在碱性条件下由氧化石墨(GO)还原获得还原石墨烯(RGO).RGO与4-二苯胺基苯甲醇(TPACH2OH)混合后发生相互作用,得到功能化石墨烯复合物(TPACH2OH-RGO).采用密度泛函理论(DFT)对TPACH2OH-RGO模拟计算结果表明,TPACH2OH和RGO之间主要通过氢键作用形成复合物.利用紫外-可见光谱(UV-vis)、拉曼光谱(Raman)、荧光光谱(Fluorescence)、原子力显微镜(AFM)、透射电子显微镜(TEM)和电化学等方法研究了TPACH2OH-RGO结构和光电性质,并研究了以TPACH2OH-RGO为催化剂在光照射下光催化分解水制氢性能.实验结果表明:光照下复合物中激发态TPACH2OH向RGO转移电子.在TPACH2OH和RGO的质量比为4/3,体系pH=6条件下,光照6 h,TPACH2OH-RGO的产氢总量达到35.0μmol,比RGO的产氢总量(20.4μmol)有明显的提高.

关键词：石墨烯 4-二苯胺基苯甲醇电子转移光催化氢气

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有机分子功能化石墨烯复合物的制备和光催化性能研究

有机分子功能化石墨烯复合物的制备和光催化性能研究

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作者：董玉培苏州大学

学位级别：硕士

本文通过非共价键方法分别制备了4-二苯胺基苯甲醇，联吡啶钌化合物染料功能化石墨烯的复合物，对其进行了相关表征并应用于光催化分解水产氢反应。具体内容如下： (1)在碱性条件下由氧化石墨烯(GO)还原获得还原的氧化石墨烯(RGO)。RGO... 详细信息

本文通过非共价键方法分别制备了4-二苯胺基苯甲醇，联吡啶钌化合物染料功能化石墨烯的复合物，对其进行了相关表征并应用于光催化分解水产氢反应。具体内容如下： (1)在碱性条件下由氧化石墨烯(GO)还原获得还原的氧化石墨烯(RGO)。RGO与4-二苯胺基苯甲醇(TPACHOH)混合后发生相互作用，得到功能化石墨烯复合物(TPACHOH-RGO)。采用密度泛函理论(DFT)对TPACHOH-RGO模拟计算结果表明，TPACHOH和RGO之间主要通过氢键作用形成复合物。利用UV-vis，Raman，Fluorescence，AFM，TEM和电化学等方法研究了TPACHOH-RGO结构和光电性质，并研究了以TPACHOH-RGO为催化剂在光照射下光催化分解水制氢性能。实验结果表明:光照下复合物中激发态TPACHOH向RGO转移电子。以乙醇作为电子供体时，在TPACHOH和RGO的质量比为4/3，体系pH＝6条件下，光照6h，TPACHOH-RGO的产氢总量达到35.0μmol，比RGO的产氢总量(20.4μmol)有明显的提高。 (2)制备了在可见光区有吸收的三联吡啶钌(Ru(bpy))功能化氧化石墨烯(Ru(bpy)-GO)和还原的氧化石墨烯(Ru(bpy)-RGO)复合物。对制备的样品进行了UV-vis，Raman，Fluorescence，AFM，TEM，XRD和光电流等表征。UV-vis，Fluorescence和光电流测试结果表明：Ru(bpy)和RGO之间较GO有更好的结合和有效的电子/能量转移。以乙二胺四乙酸(EDTA)作为电子供体时，紫外-可见光和可见光下Ru(bpy)-RGO的产氢量相比RGO有提高。说明Ru(bpy)的引入拓宽了光催化剂(RGO)的吸光域，并增强了对可见光的吸收，有利于光解水反应。Ru(bpy)/RGO的质量比和体系的pH值影响着Ru(bpy)-RGO的氢气产量;Ru(bpy)-RGO引入Pt后光催化能力又进一步提高。 (3)制备了新型染料敏化的光催化剂－Ru(dcbpy)-RGO/Pt，用于光化学能量转换的光解水制氢。对实验样品进行了理论模拟计算，UV-vis，Fluorescence，Raman，AFM，XRD和电化学测试。Fluorescence，电化学测试以及光解水实验表明：RGO作为电子接受体和电子传递体能够有效地将三(4,4ˊ-二羧酸-2,2ˊ-吡啶)二氯化钌(Ru(dcbpy))的光激发电子转移到催化剂Pt上，提高光催化产氢效率。以三乙醇胺(TEOA)作为电子供体时，在可见光和紫外-可见光下Ru(dcbpy)-RGO/Pt都比Ru(dcbpy)/Pt有更高的光催化分解水产氢量，但并不是Ru(dcbpy)/Pt和RGO产氢总量的简单叠加，进一步说明了RGO作为电子传输介质有利于光催化制氢。Ru(dcbpy)/RGO的质量比和体系的pH对Ru(dcbpy)-RGO/Pt的光解水效果有一定的影响，并且Ru(dcbpy)-RGO/Pt表现出较稳定的光催化活性。

关键词： 4-二苯胺基苯甲醇三联吡啶钌三(4,4ˊ-二羧酸-2,2ˊ-吡啶)二氯化钌石墨烯光催化氢气

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