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二维层状钙钛矿中的rashba效应研究

二维层状钙钛矿中的Rashba效应研究

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作者：谢镕镕湖南大学

学位级别：硕士

rashba效应作为自旋电子器件中产生、操控和探测自旋自由度的基本机制之一,在下一代自旋电子学中有着广泛的应用前景。此外,基于rashba效应的材料体系也为实现拓扑超导和量子信息处理提供了一个极具潜力的研究平台。目前在多种材料及异... 详细信息

rashba效应作为自旋电子器件中产生、操控和探测自旋自由度的基本机制之一,在下一代自旋电子学中有着广泛的应用前景。此外,基于rashba效应的材料体系也为实现拓扑超导和量子信息处理提供了一个极具潜力的研究平台。目前在多种材料及异质结体系中观测到了rashba自旋劈裂,其中金属卤化物钙钛矿材料由于其强的自旋轨道耦合（SOC）效应而有望成为一种新型的rashba材料,特别是二维层状钙钛矿材料因其具有天然的量子阱结构、更大程度的结构对称性破缺以及良好的稳定性,被认为是研究rashba效应的理想材料体系。然而,目前对于该体系中rashba效应的研究,大多采用传统的二维（2d）rashba模型来解释,相关研究聚焦于如何提高rashba自旋劈裂的程度,而很少有研究关注于rashba自旋劈裂的方向,因此对其rashba效应来源的微观机理仍不明确。除此之外,rashba效应与材料结构及其层数之间的依赖关系也尚不清晰。基于此,本论文以二维层状钙钛矿材料（AMP）(MA)Pb_nI(AMP=4-（aminomethyl）piperidinium;MA=methylammonium;n=1,2,3)为主要研究对象,系统研究了该体系中的rashba效应及其微观机理,并探索了其与层数之间的依赖关系。具体研究内容如下:（1）利用水溶液法成功制备了二维层状钙钛矿（AMP）Pb I,并在该钙钛矿中发现了显著的rashba效应。通过稳态变功率荧光（PL）光谱和瞬态动力学过程表征,发现该体系中的荧光双峰是由rashba效应引起的能带劈裂所致。利用变温PL光谱及圆偏振PL光谱观测到在（AMP）Pb I中存在较高的圆偏振度,进一步表明该体系中存在明显的rashba自旋劈裂,并阐明了其温度依赖性是由该体系中动态的结构对称性破缺(无机八面体[Pb I]晶格畸变)和结构对称性恢复（AMP有机分子结构重构）这两过程相互竞争所致。（2）基于密度泛函理论计算和分子动力学模拟系统研究了（AMP）Pb I中rashba效应的微观来源。研究结果从理论上进一步验证了实验上所观测到的rashba效应,并发现其rashba能带劈裂发生在三维（3d）方向上,表明该体系同时存在面内和面外结构对称性破缺,因此传统的二维rashba模型已不再适用,由此提出了三维rashba哈密顿量模型。通过对自旋极化的分析验证了该模型的合理性,并发现（AMP）Pb I中的rashba自旋劈裂主要由面外自旋极化分量所主导,而不是通常认为的面内自旋极化分量,表明该体系中存在很强的面内结构对称性破缺所致的晶体场。进一步,分子动力学模拟表明（AMP）Pb I中的rashba效应是静态rashba效应和动态rashba效应共同作用的结果,且零温以上的rashba效应主要由动态rashba效应所主导。（3）基于以上工作,进一步研究了二维层状钙钛矿（AMP）(MA)Pb_nI中rashba效应的层数依赖特性及其微观机理。通过水溶液法制备了（AMP）(MA)PbI（n=2）和（AMP）(MA)PbI（n=3）钙钛矿,利用变功率PL,变温PL以及圆偏振PL测试,证实了rashba效应的存在,但相比（AMP）Pb I（n=1）,其rashba能带劈裂程度要小得多。整个体系的rashba效应呈现出层数依赖性,即n=1存在最大的rashba能带劈裂,n=3次之,n=2最小。进一步通过理论计算,验证了实验上所观测到的层依赖性,同时（AMP）(MA)Pb_nI（n=2和n=3）体现出不同于（AMP）Pb I（n=1）的自旋劈裂行为,其自旋极化以面内自旋分量为主。

关键词：二维层状钙钛矿 rashba效应自旋轨道耦合效应自旋劈裂 3d rashba模型自旋极化

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