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High selective epoxidation of 2-methylpropene over a Mo-based oxametallacycle reinforced nano composite

Nano Research 2023年第1期16卷 209-218页

作者： Chao Xiong Hao Liu Jie Zhou Dejing Xu Yichao Liang Xiantai Zhou Can Xue Hongbing Ji Fine Chemical Industry Research Institute School of ChemistrySun Yat-Sen UniversityGuangzhou 510275China School of Chemical Engineering and Technology Sun Yat-Sen UniversityZhuhai 519082China

Compared with the gas-solid phase reactions,the epoxidation of light olefins in the liquid phase could realize the highly selective preparation of epoxides at a lower temperature.Nevertheless,the C=C bond of light olefins is more difficult to activate,and it is still a challenge to realize the dual activation of the oxidant and light olefins in one reaction system.In this contribution,an oxametallacycle reinforced nanocomposite(Mo(O_(2))_(2)@RT)is prepared via an oxidative pretreatment strategy,and its epoxidation performance to 2-methylpropene in liquid-phase with tert-butyl hydroperoxide(TBHP)as an oxidant is evaluated.A set of advanced characterizations including field emission scanning electron microscopy,X-ray photoelectron spectroscopy,in-situ Fourier transform infrared spectroscopy(FT-IR),electron spin-resonance spectroscopy,and high-resolution mass spectrometer are implemented to confirm the physicochemical properties and the catalytic behaviors of Mo(O_(2))_(2)@RT.This catalyst has a fast kinetic response and exhibits excellent catalytic activity in 2-methylpropene epoxidation to produce 2-methylpropylene oxide(MPO;select.:99.7%;yield:92%),along with good reusability and scalability.Moreover,the main epoxidation mechanism is deduced that TBHP is activated by Mo(O_(2))_(2)@RT to generate the highly active tert-butyl peroxide radical,which realizes the epoxidation of 2-methylpropene to yield MPO.

关键词： oxidative pretreatment Mo(O_(2))_(2)@RT composite 2-methylpropene epoxidation dual activation radical mechanism

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