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二氧化碳与2-丁醇二元体系在高压下的亨利系数和偏摩尔体积性质计算

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计算机与应用化学 2012年第4期29卷 483-486页

作者：田爱琴孙洪博陈文涛王琳河南科技大学林业职业学院河南洛阳471002 河南天冠燃料乙醇有限公司河南南阳473004 南阳师范学院化学与制药工程学院河南南阳47306

利用固定体积可视高压釜测量出的在323K^353K温度范围内的CO2与2-丁醇二元体系在高压下的汽液相平衡数据,根据Krichevsky-Kasarnovsky方程建立了CO2在液相中的溶解度模型,得到了该二元体系在高压下的亨利系数和CO2在无限稀释溶液中的偏... 详细信息

利用固定体积可视高压釜测量出的在323K^353K温度范围内的CO2与2-丁醇二元体系在高压下的汽液相平衡数据,根据Krichevsky-Kasarnovsky方程建立了CO2在液相中的溶解度模型,得到了该二元体系在高压下的亨利系数和CO2在无限稀释溶液中的偏摩尔体积等性质。同时根据偏摩尔体积性质和Peng-Robinson状态方程及Van der Waals-2混合规则来计算该体系在平衡状态下的气、液相的偏摩尔体积。结果表明CO2在2-丁醇中的亨利系数和CO2在无限稀释溶液中的偏摩尔体积均为温度的函数,CO2在2-丁醇中的亨利系数随温度的升高而降低。CO2在无限稀释溶液中的偏摩尔体积∞1V在研究温度下均为负值,其中随温度升高,其绝对值下降。在平衡状态下的气、液相的偏摩尔体积计算结果表明:平衡状态下,液相中CO2与2-丁醇的偏摩尔体积均为正值。气相中不同温度下CO2的偏摩尔体积均为负值,且其绝对值随着压力的增加而越来越大,2-丁醇的偏摩尔体积均为正值。此研究为该体系超临界萃取条件的确立和指导工业化生产提供了理论依据。

关键词：超临界流体二氧化碳 2-丁醇亨利系数偏摩尔体积

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2-丁醇气相脱氢制备甲乙酮催化工艺研究

皮革与化工 2016年第1期33卷 15-18页

作者：吴彦彬杨理宋国全闫广学刘俊广迈奇化学股份有限公司河南濮阳457000

采用固定床反应器,以2-丁醇为原料,在铜系(CuO/ZnO/Al_2O_3/CeO_2)催化剂上,临氢条件下,气相催化脱氢制备甲乙酮。探索研究了反应温度、液时空速和氢醇物质摩尔比、反应压力等因素对合成反应的影响。在反应温度285℃、液时空速4.0h^(-1... 详细信息

采用固定床反应器,以2-丁醇为原料,在铜系(CuO/ZnO/Al_2O_3/CeO_2)催化剂上,临氢条件下,气相催化脱氢制备甲乙酮。探索研究了反应温度、液时空速和氢醇物质摩尔比、反应压力等因素对合成反应的影响。在反应温度285℃、液时空速4.0h^(-1)、氢醇物质摩尔比5.0、反应压力2.0MPa的条件下,2-丁醇转化率达94%以上,甲乙酮选择性达91%以上。

关键词：甲乙酮 2-丁醇制备

CO／CO2／H2低温合成甲醇新工艺及催化剂研究

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东北大学学报（自然科学版） 2009年第1期30卷 113-116,124页

作者：李文泽张宝砚肖林久杨瑞芹东北大学理学院辽宁沈阳110004 沈阳化工学院应用化学学院辽宁沈阳110142

以合成气(CO/CO2/H2)为原料,Cu-Zn基为催化剂,2-丁醇为溶剂,低温低压(443 K,3.0 MPa)下合成甲醇.醇溶剂参与反应,但并不被消耗,起到了助催化作用.考察了载体、稀土助剂对催化剂活性的影响,结果表明ZnO,MgO,Al2O3,La2O3,Y2O3作为载体制... 详细信息

以合成气(CO/CO2/H2)为原料,Cu-Zn基为催化剂,2-丁醇为溶剂,低温低压(443 K,3.0 MPa)下合成甲醇.醇溶剂参与反应,但并不被消耗,起到了助催化作用.考察了载体、稀土助剂对催化剂活性的影响,结果表明ZnO,MgO,Al2O3,La2O3,Y2O3作为载体制得的催化剂中,Cu/ZnO在反应中呈现了最高的反应活性;稀土元素作为助剂,能提高Cu-Zn基催化剂的活性,Y的质量分数为7.5%的Cu/ZnO/Y2O3和La的质量分数为10%的Cu/ZnO/La2O3催化剂在反应中均呈现出最高的反应活性,碳的总转化率比使用Cu/ZnO催化剂分别提高了10%和17.5%,两者甲醇的产率都比使用Cu/ZnO催化剂提高了17.5%.

关键词：合成气(CO/CO2/H2) 甲醇 2-丁醇 Cu-Zn基催化剂稀土

溶剂工程法制备平面异质结钙钛矿太阳能电池及其工艺优化

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溶剂工程法制备平面异质结钙钛矿太阳能电池及其工艺优化

作者：罗鹏深圳大学

学位级别：硕士

钙钛矿太阳能电池(perovskite solar cells,PSCs)因其工艺简单、成本低、效率高等优点,短短几年时间就迅速成为人们研究的热点。在PSCs中,钙钛矿光吸收层的质量对电池的转换效率有决定性的影响。采用传统方法制备的钙钛矿膜的成膜质量差... 详细信息

钙钛矿太阳能电池(perovskite solar cells,PSCs)因其工艺简单、成本低、效率高等优点,短短几年时间就迅速成为人们研究的热点。在PSCs中,钙钛矿光吸收层的质量对电池的转换效率有决定性的影响。采用传统方法制备的钙钛矿膜的成膜质量差,电池性能低。本文较为系统地研究了平面异质结钙钛矿太阳能电池中钙钛矿光吸收层的制备方法和工艺,通过溶剂工程改善钙钛矿的成膜质量,对工艺条件进行了优化,使电池性能在原有基础上得到了明显提高。论文的主要内容如下:1、基于溶剂工程的旋涂-浸渍法制备钙钛矿膜的工艺优化采用溶剂工程,通过使用DMF-DMSO混合溶剂制备了钙钛矿前驱体Pb I2(DMSO)薄膜,有效提高了前驱体的转化,电池性能得到了明显提升,平均效率ηavg从1.43%提高到4.39%。通过优化前驱体溶液的浓度,使电池性能得到了进一步提升,电池的ηavg提高到5.54%,最高效率η为9.50%。虽然溶剂工程能有效提高前驱体的转化,但采用旋涂-浸渍法制备的钙钛矿膜呈现多孔状,限制了平面异质结PSCs性能的进一步提高。2、基于溶剂工程的两步旋涂法制备钙钛矿膜的工艺优化针对上述问题,本文采用更适合平面型器件的两步旋涂法制备钙钛矿膜。在采用DMF-DMSO混合溶剂提高前驱体转化的基础上,通过对旋涂转速和前驱体浓度等工艺条件进行优化,获得了平整致密、颗粒尺寸大的钙钛矿膜,使电池性能得到了明显提高,优化后器件的ηavg达到了10.80%,η达到了12.75%。3、基于溶剂工程的一步溶液法制备钙钛矿膜的工艺优化相比于两步法,一步溶液法步骤简单、前驱体转化率高,适合制备混合型钙钛矿膜,是今后发展的主要方向。但是传统的一步法制备的钙钛矿膜成膜质量差,本文采用溶剂工程,使用反溶剂来辅助钙钛矿成膜,并采用绿色环保的2-丁醇作为新型反溶剂,研究了前驱体的浓度和比例对钙钛矿成膜质量的影响规律,优化后器件的ηavg达到了9.81%,η达到了11.3%。4、基于溶剂工程的两步旋涂法制备柔性PSCs柔性太阳能电池由于成本低、重量轻、可弯曲等优点,相比与传统的刚性太阳能电池有更广泛的应用,而本文采用的PSCs制备技术非常适合在柔性衬底上制备太阳能电池。本文将经过优化的两步旋涂法的工艺应用于ITO/PET柔性衬底,制备出了转换效率为6.10%的柔性PSCs器件。

关键词：钙钛矿太阳能电池溶剂工程 DMSO 2-丁醇柔性钙钛矿太阳能电池

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负载型铜基催化剂催化脂肪醇脱氢反应的研究

负载型铜基催化剂催化脂肪醇脱氢反应的研究

作者：王亚龙河北大学

学位级别：硕士

醇催化脱氢生成相应的醛酮是一类重要的反应。铜基催化剂由于其价格便宜，性能优良被广泛的应用到这类反应中。众所周知,载体的性质对催化剂活性具有显著的影响，因此，本文重点研究了载体对负载型铜基催化剂在脂肪醇脱氢反应中催化性... 详细信息

醇催化脱氢生成相应的醛酮是一类重要的反应。铜基催化剂由于其价格便宜，性能优良被广泛的应用到这类反应中。众所周知,载体的性质对催化剂活性具有显著的影响，因此，本文重点研究了载体对负载型铜基催化剂在脂肪醇脱氢反应中催化性能的影响。本文首先重点研究了在负载型铜基催化剂催化下，以2-丁醇为模型的仲醇的催化脱氢反应。制备了Cu-AlO，Cu-LaO和Cu-AlO-LaO催化剂用于2-丁醇连续脱氢制备甲乙酮的反应，发现在上述铜基催化剂的作用下,2-丁醇的转化率和甲乙酮的选择性在很大程度上依赖于载体的酸碱性。通过表征,证明AlO和LaO间的协同作用使催化剂具有最高的活性和稳定性。随后初步研究了在负载型铜基催化剂催化下，以1-戊醇为模型的伯醇的催化脱氢反应。将铜分别负载在一系列分子筛和金属氧化物载体上，比较其催化1-戊醇脱氢反应的活性。研究发现，当以金属氧化物作为载体时，反应倾向于催化脱氢反应，产物为戊醛;而当以分子筛为载体时，反应倾向于脱水缩合反应。通过表征发现分子筛较金属氧化物具有更强的酸性和更大的比表面积，所以容易发生脱水反应。因此，证明伯醇的脱氢反应需要在相对温和的酸碱条件下进行。最后，初步探索了在负载型铜基催化剂催化下，以1,2-戊二醇为模型的邻二醇的催化脱氢反应，将铜分别负载在一系列的金属氧化物、水滑石和SBA-15上，比较其催化1,2-戊二醇脱氢反应的活性，并结合GC-MS结果推测了可能的反应机理。

关键词：铜基催化剂载体 1-戊醇 2-丁醇 1,2-戊二醇脱氢

生物质平台分子乙酰丙酸选择性加氢脱氧制备醇醚类燃料的研究

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生物质平台分子乙酰丙酸选择性加氢脱氧制备醇醚类燃料的研究

作者：程灿伟郑州大学

学位级别：硕士

生物质资源的转化利用不仅可以实现我国大量农林废弃物的资源化利用,而且可以有效降低二氧化碳排放量,缓解能源紧张的严峻局面。但是目前用于生物质催化转化利用的催化剂存在着贵金属活性好、但价格昂贵,非贵金属价格低廉、但活性差,不... 详细信息

生物质资源的转化利用不仅可以实现我国大量农林废弃物的资源化利用,而且可以有效降低二氧化碳排放量,缓解能源紧张的严峻局面。但是目前用于生物质催化转化利用的催化剂存在着贵金属活性好、但价格昂贵,非贵金属价格低廉、但活性差,不利于工业上大规模应用。基于此,本文以纳米氧化铝为载体,采用浸渍法合成了Ni-Co和Ni-Mn两种双金属催化剂,用于生物质平台分子乙酰丙酸的加氢脱氧反应,研究催化剂结构性能与选择性脱氧之间的关系,并通过催化剂优化和反应条件优化取得了较高的产物收率,同时对乙酰丙酸的加氢脱氧反应路径进行了研究。以纳米氧化铝为载体,硝酸镍与硝酸钴为金属源制备的Ni-Co/AlO催化剂,在100℃-150℃温度范围内对乙酰丙酸加氢制备γ-戊内酯表现出具有较高的催化活性,经过优化金属比例,发现15%Ni-15%Co/AlO催化剂的催化活性最高,使用该催化剂进行反应工况的优化,在110℃,3 MPa H压力条件下反应2 h,γ-戊内酯的产率可以达到99.5%。催化剂的XRD表征结果显示,Ni和Co在煅烧过程中形成了混合氧化物,这种混合氧化物在还原后对乙酰丙酸的催化加氢起了重要作用。该催化剂在进行五次循环反应后,乙酰丙酸的转化率为90.5%,γ-戊内酯的选择性为97.8%,说明该催化剂具有良好的循环稳定性,但是在经过多次循环反应后,由于催化剂表面金属的氧化及流失,导致乙酰丙酸的转化率会不断降低。在15%Ni-15%Co/AlO催化乙酰丙酸加氢脱氧的水相反应体系中,当温度升高到200℃时,产物中出现了2-甲基四氢呋喃。考虑到水溶剂对2-甲基四氢呋喃产率的影响,通过溶剂筛选,发现在同样的反应条件下,以异丙醇作溶剂,2-甲基四氢呋喃的产率大大提高。然后经过优化金属的比例,发现5%Ni-25%Co/AlO催化产生的2-甲基四氢呋喃产率最高,在240℃,5 MPa H压力条件下反应5 h,2-甲基四氢呋喃的产率达到了73.4%。由于该反应体系的温度和压力都比较高,导致该催化剂表面的活性金属更易流失,从而影响了其循环稳定性,但是其低廉的成本使得其仍具有工业化应用前景。以纳米氧化铝为载体,硝酸镍和碳酸锰为金属源制备的Ni-Mn双金属催化剂,在异丙醇溶剂中催化乙酰丙酸进行加氢脱氧,表现出高选择性地生成2-丁醇。15%Ni-15%Mn/AlO在250℃,5 MPa H压力条件下催化乙酰丙酸加氢脱氧反应4 h,2-丁醇的产率可以达到84.7%。该催化剂的XRD表征结果表明,Mn元素的存在增大了催化剂表面Ni的分散性,而Ni和Mn在反应中起着协同作用,在反应后的气相中检测到了CO和CH,据此分析推测了一条可能的反应路径。该催化剂在高温高压下的循环稳定性并不好,但是成本低廉是该催化剂的巨大优势。

关键词：生物质乙酰丙酸加氢脱氧 2-丁醇

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白酒中两种醇类手性化合物的研究

白酒中两种醇类手性化合物的研究

作者：胡丽莎贵州大学

学位级别：硕士

白酒是世界六大蒸馏酒之一,在中国食品工业占有重要地位。近年来,通过手性分析方法测定食品中对映体浓度及比例,在食品安全、质量控制、真伪鉴别、地理来源、感官特性等方面至关重要,手性风味物质的研究引起了学者的广泛兴趣。本论文对... 详细信息

白酒是世界六大蒸馏酒之一,在中国食品工业占有重要地位。近年来,通过手性分析方法测定食品中对映体浓度及比例,在食品安全、质量控制、真伪鉴别、地理来源、感官特性等方面至关重要,手性风味物质的研究引起了学者的广泛兴趣。本论文对白酒中醇类手性风味物质2-丁醇和2-戊醇对映体进行了研究,建立了白酒中2-丁醇和2-戊醇对映体的分离及定性定量方法,并对2-丁醇和2-戊醇的嗅觉阈值和风味特征进行了研究。具体研究结果如下:(1)利用手性气相色谱法(GC-FID)对白酒中2-丁醇和2-戊醇对映异构体分析方法进行优化,研究不同手性固定相(色谱柱)和升温速率对2-丁醇和2-戊醇对映体分离的影响,建立了白酒中2-丁醇和2-戊醇对映异构体的最优分离和分析方法。综合考虑分析时间、效率以及分离度,最终确定白酒中2-丁醇和2-戊醇对映体的最佳分离色谱条件。2-丁醇对映体在串联两根CYCLOSIL-B色谱柱下达到最佳分离效果。2-戊醇对映体在CYCLOSIL-B色谱柱下达到最佳分离效果。在优化分离条件下,2-丁醇和2-戊醇都获得了理想的检测限、线性范围、相关系数、回收率及相对标准偏差等。(2)通过手性GC和GC-MS成功地鉴定了白酒中2-丁醇和2-戊醇对映体,研究了白酒中2-丁醇对映异构体的浓度和分布情况,实验结果表明,在所研究的白酒样品中2-丁醇对映体均表现为(R)-构型占主导。2-丁醇含量和分布在不同香型的白酒中存在较大差异。在酱香型白酒(SSB)、浓香型白酒(STB)、清香型白酒(LTB)和米香型白酒(RTB)中2-丁醇对映体的平均R:S比例分别为78:22、64:36、87:13和96:4。采用DI和LLE结合GC-MS对2-戊醇对映体进行分析,实验结果分析表明LLE方式更适合对白酒2-戊醇对映体的分析。通过DI和LLE,SSB中R:S对映体比例平均约分别为55:45和66:34,STB中(R)-和(S)-2-戊醇的浓度都是最高的,R:S对映体比约分别为60:40和64:36。(3)通过感官分析表明2-丁醇和2-戊醇对映异构体具有不同的气味特征和嗅觉阈值。(R)-2-丁醇具有焦糖香、溶剂味、花香气味;(S)-2-丁醇具有草本味、薄荷、糖浆气味。(R)-2-丁醇和(S)-2-丁醇的检测阈值在纯水中分别为和31.17 mg/L和48.41 mg/L,46%vol酒精溶液中阈值分别为274.30 mg/L和582.92 mg/L。(R)-2-戊醇被描述为油漆、橡胶、油脂,而(S)-2-戊醇具有薄荷、塑料、刺鼻气味。在纯水溶液中(R)-2-戊醇的嗅觉阈值为12.62 mg/L,(S)-2-戊醇的嗅觉阈值为3.03 mg/L。在46%vol乙醇水溶液中(R)-2-戊醇的嗅觉阈值为163.30 mg/L,(S)-构型的嗅觉阈值为78.58 mg/L。

关键词：白酒 2-丁醇 2-戊醇感官分析对映异构体气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)

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氢键复合物中手性识别的理论研究

氢键复合物中手性识别的理论研究

作者：尹爱霞山东师范大学

学位级别：硕士

手性物质在自然界中是广泛存在的;手性是自然界最基本的属性之一。手性识别是一个手性分子区分另一个手性分子的一对对映异构体的能力。在分子水平上理解手性识别的机理及其影响因素对不对称合成、手性有关的检测器的设计具有重要意义。... 详细信息

手性物质在自然界中是广泛存在的;手性是自然界最基本的属性之一。手性识别是一个手性分子区分另一个手性分子的一对对映异构体的能力。在分子水平上理解手性识别的机理及其影响因素对不对称合成、手性有关的检测器的设计具有重要意义。手性识别分两种:一种是两个手性分子之间的手性识别(手性分子A识别手性分子B的两种手性形式即R和S);另一种是单个手性分子的自身手性识别(手性分子A的两种对映异构体:或者是相同的真正的自身识别,或者是不同的自身识别)。复合物的命名,同手性的复合物为(RR或SS) ,异手性的复合物为(RS或SR)。本论文中,我们研究的是两个手性分子之间的手性识别。理论上,研究手性识别一般有两种能量。一种被称为手性识别能,用ΔEchir来表示。另一种能量是双立体面识别能。当讨论手性识别时,我们必须考虑手性识别能的两个方面:一个是手性识别能数值的大小,数值大说明手性识别的能力大,数值小说明手性识别的能力小;另一个是手性识别能符号的正负(在一般的例子中,B的两种对映异构体R或S优先;在自身识别的例子中,同手性的或者异手性的二聚体优先)。手性识别能的符号,即正号或负号,正号意思是异手性的复合物优于同手性的复合物,负号意思是同手性的复合物优于异手性的复合物。另一种能量是双立体面识别能。其定义为,在主体手性分子立体中心的两面与客体手性分子的一对对映异构体形成的两个非对映异构体的氢键复合物,这两个复合物的能量差就是双立体面识别能。本论文选择手性分子2-丁醇与过氧化氢形成的氢键复合物为研究体系。2-丁醇分子是一个链状的、有机的、稳定的手性分子,它有三种构象(“ga”、“ag”和“gg”)而且每种构象还分了三种(h-form、m-form和e-form) ,我们用Leutwyler使用的理论和方法来研究2-丁醇的九种构象与过氧化氢形成的氢键复合物的手性识别。另外,我们还扩展了2-甲基环氧乙烷与过氧化氢形成氢键复合物的研究系列,研究了2-羟甲基环氧乙烷分子与过氧化氢形成的氢键复合物的手性识别,并与2-甲基环氧乙烷的手性识别的结果进行了比较。本论文的内容简述如下: 第一章:手性识别的研究目的和意义及现状第二章:研究的方法和理论第三章:2-丁醇与过氧化氢形成的氢键复合物手性识别的理论研究第四章:2-羟甲基环氧乙烷与过氧化氢形成的氢键复合物的手性识别第五章:论文总结及展望本论文的主要结论: 对2-丁醇不同构象与过氧化氢形成的氢键复合物手性识别的理论研究,总共得到36个稳定的复合物,每个复合物都是通过分子间氢键键合。对于h-form和m-form构象的24个复合物,有的含有一个主要氢键和几个次级氢键;有的只含有次级氢键。对于e-form的12个复合物,每个复合物都是通过单一的主要分子间氢键键合。在h-form构象中,对两个较稳定复合物其最大的手性识别能为-0.193 kcal mol-1是“gg”(h)的SM-SP,即在“gg”(h)构象中,复合物SM比SP占优势;最大的双立体面能为3.491 kcal mol-1,是“gg”(h)的(SM-2)-SM,即在“gg”(h)构象中,复合物SM比SM-2占优势。在m-form构象中,对两个较稳定复合物其最大的手性识别能为-0.238 kcal mol-1是“gg”(m)的(SM-2)-(SP-2),即在“gg”(m)构象中,复合物SM-2比SP-2占优势;最大的双立体面能为-3.763 kcal mol-1,是“ga”(m)的(SP-2)-SP,即在“ga”(m)构象中,复合物SP-2比SP占优势。在e-form构象中,最大的手性识别能为1.110 kcal mol-1是“ga”(e)的SM-(SP-2),即在“ga”(e)构象中,复合物SP-2比SM占优势;最大的双立体面能为-0.996 kcal mol-1,是“ga”(e)的(SP-2)-SP,即在“ga”(e)构象中,复合物SP-2比SP占优势。柔性分子2-丁醇的不同构象形成的复合物中氢键的强度和数量有差别;对最大的手性识别能和双立体面能的数值和符号也有很大差别。我们在2-丁醇的三个h-form、m-form和e-form构象中做了比较并解释了它们之间的不同。在h-form、m-form和e-form三个之中(H、Me和Et)和在“ga”、“ag”和“gg”三个之中(H、Me和OH)的不同位置决定了复合物结构、能量、手性识别能和双立体面能的多样性。我们的研究揭示了2-丁醇9种不同构象与过氧化氢的一对对映异构体手性识别的机理主要被主要氢键控制;双立体面识别主要被空间排斥力决定,即双立体面识别的驱动力主要是复合物中2-丁醇上的乙基对过氧化氢的空间排斥力。对2-羟甲基环氧乙烷与过氧化氢形成的复合物的研究并与2-甲基环氧乙烷与过氧化氢形成

关键词：手性识别 2-丁醇过氧化氢 2-羟甲基环氧乙烷氢键复合物

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CO_2/H_2低温合成甲醇的研究

沈阳化工大学学报 2010年第2期24卷 104-109页

作者：金玉洲杨瑞芹肖林久李文泽沈阳化工大学应用化学学院辽宁沈阳110142

以CO2/H2为原料,Cu-Zn基催化剂,醇溶剂,低温低压(443 K、3.0 MPa)下合成甲醇.考察时间、温度、催化剂对反应的影响.结果表明,随反应时间的增加,甲醇的产量和选择性增加,随反应温度的增加,甲醇的产量和选择性也逐渐增加.当使用稀土元素L... 详细信息

以CO2/H2为原料,Cu-Zn基催化剂,醇溶剂,低温低压(443 K、3.0 MPa)下合成甲醇.考察时间、温度、催化剂对反应的影响.结果表明,随反应时间的增加,甲醇的产量和选择性增加,随反应温度的增加,甲醇的产量和选择性也逐渐增加.当使用稀土元素La作为助剂时,并不能提高Cu-Zn基催化剂的活性,而稀土元素Y作为助剂,当使用n(Cu)/n(Zn)为1/1,且Y的摩尔分数为12.5%的Cu/ZnO/Y2O3催化剂进行甲醇合成反应时,CO2的转化率、甲醇的选择性和产量均高于使用Cu/ZnO催化剂.

关键词： CO2/H2 甲醇 2-丁醇 Cu-Zn基催化剂稀土元素La、Y