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1t-mos2/MXene//δ-MnO2非对称超级电容器组装与性能研究

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1T-MoS2/MXene//δ-MnO2非对称超级电容器组装与性能研究

作者：万峰淮北师范大学

学位级别：硕士

金属型1t相mos(1t-mos)纳米片具有大的层间距、高的导电性、良好的亲水性等优势,能够获得更多的赝电容。然而,其储能机制涉及到离子的插层,限制了其在高电流密度时的电容存储,导致1t-mos的倍率性能较差。本文采用一步水热法将1t-mos纳... 详细信息

金属型1t相mos(1t-mos)纳米片具有大的层间距、高的导电性、良好的亲水性等优势,能够获得更多的赝电容。然而,其储能机制涉及到离子的插层,限制了其在高电流密度时的电容存储,导致1t-mos的倍率性能较差。本文采用一步水热法将1t-mos纳米片原位生长在高导电性MXene(tiCt)表面,成功构建了1t-mos/tiCt异质结构,实现对1t-mos倍率性能的优化,并系统分析了1t-mos/tiCt异质结构的物相、晶体结构、微观形貌、元素结合能等表征数据,研究了其超级电容器性能,揭示了异质结构的协同储能机理。此外,为了组装非对称超级电容器器件,我们也成功制备了δ-Mn O纳米花正极材料,并组装了1t-mos/tiCt//δ-Mn O柔性非对称超级电容器,同时系统测试了其电化学性能。论文的主要内容如下:(1)采用水热法制备出两种不同晶体结构的mos,即半导体相2H-mos和金属相1t-mos,将二者用作超级电容器电极材料时,2H-mos在1 A g下比电容值仅有37.3 F g。1t-mos大的层间距有利于离子的插层,能够获得更多的插层型赝电容,表现出更高的比电容值,可达到228.8 F g(1 A g),远高于2H-mos。然而,其在20 A g高电流密度下比电容值急速下降至70 F g,保持率仅为31%,倍率性能很差。(2)为了提高1t-mos的倍率性能,采用一步水热法构建了1t-mos/tiCt异质结构,此异质结构作为超级电容器电极材料时,1t-mos和tiCt的储能优势可以通过两者协同效应得以实现,高的比电容得益于1t-mos组分大的层间距可以产生插层型赝电容,异质结构超高的倍率性能源于tiCt超快的电子传递。1t-mos/tiCt电极在电流密度1 A g下,比电容值达到206.3 F g,尽管电流密度增加20倍,其电容值仍然保持在150 F g,倍率性能高达73%。此外,该异质结构也表现出优异的循环寿命,经过10000圈循环(20 A g)后,仍然具有94.4%的电容保持率。因此,1t-mos/tiCt异质结构出色的性能,为下一步非对称器件的组装提供了性能优异的负极材料。(3)为了进一步组装非对称超级电容器器件,本文采用水热法通过十六烷基三甲基溴化铵(CtAB)诱导高锰酸钾分解,制备了正极材料δ-Mn O纳米花。δ-Mn O作为电极材料进行超级电容器性能测试时,其电压窗口为0-1 V,比电容值高达205 F g(1 A g)。最后,本文以1t-mos/tiCt为负极材料、δ-Mn O为正极材料、PVA-NaSO凝胶为固态电解质成功组装了柔性非对称超级电容器器件,其电压窗口为1.8V,能量密度达到68.8μWh cm,将两个器件进行串联,可以成功驱动发光二极管。

关键词： 1t-mos2 MXene 异质结构储能机理非对称超级电容器

1t及1t'相mos2复合材料的合成及电催化固氮性能研究

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1T及1T'相MoS2复合材料的合成及电催化固氮性能研究

作者：徐雪松山东科技大学

学位级别：硕士

氨作为一种非常重要的化工原料,不仅可用于制造化肥、炸药、医药等,同时也因为其含氢量较高被视为氢能的理想载体。目前,工业化合成氨的方法是基于Haber-Bosch反应,此过程需要高温高压的环境,不仅能耗较高,同时也释放了大量的二氧化碳... 详细信息

氨作为一种非常重要的化工原料,不仅可用于制造化肥、炸药、医药等,同时也因为其含氢量较高被视为氢能的理想载体。目前,工业化合成氨的方法是基于Haber-Bosch反应,此过程需要高温高压的环境,不仅能耗较高,同时也释放了大量的二氧化碳。电催化氮气还原成氨气可在常温常压下进行,并且过程环保高效,被认为是最有潜力的合成氨技术之一。为了能使其进行广泛的工业化应用,需要设计和开发出稳定、高效且廉价的电催化剂材料。1t相mos2作为一种典型的过渡金属硫化物,其不仅具有较高的电导率可促进固氮过程中的电子传输,同时在其边缘和基面还具有丰富的暴露的活性位点,可用于氮气分子的吸附和活化。而1t’相mos2在保留了1t相mos2物化性质的同时,具有更高的稳定性,因此1t及1t’相mos2是一种非常有潜力的固氮电催化剂。通过将1t及1t’-mos2与不同的基底材料结合抑制竞争性的析氢反应,可以提高电催化固氮性能,获得较高的NH3产率和法拉第效率。本文主要研究内容与结果如下:(1)以ti3C2 MXene为基底,通过水热反应在其上负载不同含量的1t-mos2纳米斑,制备了一系列的1t-mos2/ti3C2 MXene复合材料。对于所制备的1t-mos2/ti3C2 MXene复合材料当1t-mos2的负载量为10 wt.%时,其电催化固氮性能最佳。在0.1 M HC1中,在-0.3 V vs.RHE电位下,其NH3产率和法拉第效率分别为30.33 μg h-1 mg-1cat.和10.94%,远高于 ti3C2 MXene 的 3.25μg h-1 mg-1cat.和 2.65%。1t-mos2/ti3C2 MXene 复合材料优异的电催化固氮性能主要归因于1t-mos2纳米斑、ti3C2 MXene以及tiO2纳米层所形成的类三明治状结构,既促进了固氮过程中的电子传输,又有效地抑制ti3C2 MXene的析氢反应,从而获得较高的NH3产率和法拉第效率。(2)通过超声处理将1t-mos2纳米点均匀地负载到g-C3N4纳米片上,成功制备了 1t-mos2/g-C3N4复合材料,并探究了其在常温常压下的电催化固氮性能。对于1t-mos2/g-C3N4复合材料当1t-mos2纳米点的负载量为3.0wt.%时,其电催化固氮性能最佳。在0.1 M HC1中,在-0.3 V vs.RHE电位下其NH3产率和法拉第效率分别为29.97 μg h-1 mg-1cat.和20.48%。并且显示出杰出的化学稳定性和耐久性。此外通过15N同位素标记实验表明,所检测到的NH3的氮源为外界所供气体而非g-C3N4的分解。1t-mos2/g-C3N4复合材料优异的电催化固氮性能,主要归因于g-C3N4纳米片和1t-mos2纳米点之间的协同作用。g-C3N4纳米片具有大量的活性位点可有效地吸附氮气分子。1t-mos2纳米点因为其本质和较小的尺寸使其相对具有更为丰富的活性位点,其高电导率有利于其在NRR中的电子传输。(3)通过水解反应、水热定向刻蚀和水热反应在海胆状tiO2中空纳米球表面负载了1t’-mos2纳米片,成功制备了 1t’-mos2/tiO2复合固氮电催化剂,并探究了其在常温常压下的电催化固氮性能。对于所制备的1t’-mos2/tiO2复合材料当1t’-mos2含量为7.0 wt.%时,其电催化固氮性能达到最优。在-0.75V vs.RHE电位下,其NH3产率和法拉第效率分别达到29.62 μg h-1 mg-1cat.和12.4%,远优于海胆状tiO2中空纳米球。1t’-mos2/tiO2复合材料优异的电催化固氮性能主要取决于1t’-mos2纳米片独特的结构性质为氮气分子的吸附和活化提供了丰富的活性位点,同时海胆状tiO2中空纳米球基底因其高的比表面积不仅为1t’-mos2纳米片的负载提供了广阔的空间,而且也增加了与氮气分子的接触机会。

关键词： 1t-mos2 1t’-mos2 电催化固氮 ti3C2MXene g-C3N4纳米片海胆状tiO2中空纳米球

基于1t-mos2对电极的量子点敏化太阳能电池的制备及性能研究

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基于1T-MoS2对电极的量子点敏化太阳能电池的制备及性能研究

作者：田子尊南京理工大学

学位级别：硕士

量子点敏化太阳能电池(QDSSCs)作为典型的第三代太阳能电池,因其低成本以及简便的制备工艺,量子点独特的量子尺寸效应和多激子产生效应等物理性质而倍受关注。其中,对电极作为QDSSCs的核心组件之一,其电催化活性直接影响电池的光伏性能... 详细信息

量子点敏化太阳能电池(QDSSCs)作为典型的第三代太阳能电池,因其低成本以及简便的制备工艺,量子点独特的量子尺寸效应和多激子产生效应等物理性质而倍受关注。其中,对电极作为QDSSCs的核心组件之一,其电催化活性直接影响电池的光伏性能。1t-mos由于具有优异的导电性和丰富的活性位点,是最近电催化领域的研究热点。本文探索水热法制备1t-mos及其复合材料,通过XRD、Raman、SEM、tEM及XPS等进行结构、形貌和化学形态分析,电化学测试研究其对S的电催化还原活性,并与ti O基Cd S/Cd Se共敏化光阳极组装为QDSSCs,进行光电性能测试。通过水热法在煅烧活化的碳纳米管(a CNt)表面诱导制备1t-mos。研究发现,a CNt的引入成功诱导金属1t相的生成,当a CNt添加量为150 mg时,催化活性最好,1t-mos/a CNt对电极的电荷转移电阻(R)低至0.91Ω。与光阳极组装QDSSCs,光电转换效率(PCE)达到4.53%,远高于mos和a CNt电极组装的电池性能。首次以F127在酸性条件下形成的胶束为软模板,制备了1t-mos。当F127加入比例为3%时,1t-mos呈蜂窝球状,对应的R最小,表现出优异的催化活性及稳定性,与无添加及添加比例1%和5%相比,分别减小了79.44%、60.95%和57.14%。与ti O/Cd S/Cd Se/Zn Se光阳极组装成QDSSCs,PCE高达6.03%,光伏性能得到大幅提升。采用NiCo-LDH自牺牲模板的空间限域作用,成功制备NiCoS/1t-mos纳米球,直径约为100 nm,具有异质结构,金属1t相含量高达84.28%。纳米球对电极的R仅为0.84Ω,表现出优异的电催化活性。与ti O/Cd S/Cd Se/Zn S光阳极组装的QDSSCs,PCE高达5.32%,其填充因子为0.68,这是目前QDSSCs填充因子的最高记录。

关键词：量子点敏化太阳能电池 1t-mos2 对电极电催化活性水热法

Multivalence-Ion Intercalation Enables Ultrahigh 1t Phase mos_(2)Nanoflowers to Enhanced Sodium-Storage Performance

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CCS Chemistry 2021年第5期3卷 1472-1482页

作者： Kun Ma Yu Liu Hao Jiang Yanjie Hu Rui Si Honglai Liu Chunzhong Li Key Laboratory for Ultrafine Materials of Ministry of Education Shanghai Engineering Research Center of Hierarchical NanomaterialsSchool of Materials Science and EngineeringEast China University of Science and TechnologyShanghai 200237 School of Chemical Engineering and technology Sun Yat-sen UniversityGuangzhou 510275 Shanghai Synchrotron Radiation Facility Shanghai Institute of Applied PhysicsChinese Academy of SciencesShanghai 201204 State Key Laboratory of Chemical Engineering School of Chemical EngineeringEast China University of Science and TechnologyShanghai 200237.

Developing rapid charging and robust electrode materials for Na-ion batteries is of considerable significance in large-scale power electricity fields.Herein,the authors have proposed a multivalenceion intercalation strategy to construct threedimensional(3D)Co-mos2 nanoflowers with tailorable 1t/2H phase and interlayer distance.the as-formed S-Co-S covalent bonds serve as“electric bridges”to accelerate interlayer charge transfer without 1t phase degeneration during sodiation and desodiation.Quantum density functional theory(QDFt)calculations further confirm that the optimal Co-mos2 nanoflowers possess the highest Na adsorption energy with reduced ionic diffusion barrier.Consequently,they deliver a superior sodiumstorage capacity of 351 mAh g−1 in 0.4-3.0 V even at 20 A g−1 without capacity fading at 5 A g−1 for 2000 cycles.the high electrochemical reversibility of the 1t phase in Co-mos2,which accounts for such excellent performance,has been unveiled for the first time by in situ Raman spectra.this finding demonstrates important insights onto promoting two-dimensional(2D)nanomaterials toward rapid charging alkali-ion batteries.

关键词： multivalence-ion intercalation 1t-mos2 interlayer spacing high rate Na-ion batteries

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层间扩张mos2的制备及储钠性能的研究

层间扩张MoS2的制备及储钠性能的研究

作者：刘鹏博天津大学

学位级别：硕士

mos因为本身存在的高理论比容量(670 m A h g)和类石墨烯结构等优点,使其作为钠离子电池负极材料而受到广泛研究。但是其本身存在电导率低,循环过程中严重的体积膨胀导致其容量的快速衰减,使其难以实现商业化应用。为此,通过寻求合适的... 详细信息

mos因为本身存在的高理论比容量(670 m A h g)和类石墨烯结构等优点,使其作为钠离子电池负极材料而受到广泛研究。但是其本身存在电导率低,循环过程中严重的体积膨胀导致其容量的快速衰减,使其难以实现商业化应用。为此,通过寻求合适的改性方法提高mos的电化学性能已成为研究热点。本研究主要提出了两种合成路径,制备出层间扩张的mos纳米材料,改善其电化学性能。以Mo O为前驱体,采用水热方法制备层间扩张的纯相mos纳米花。通过调整初始反应物的种类及温度,使反应物先转变为1t-mos,最后转化为2H-mos。此方法合成的2H-mos继承了中间1t相扩张层间距和少层的结构特点,其层间距离达到了0.68 nm。扩张的层间距可以更大程度的发挥材料的高比容量优势,也可以进一步缓解循环过程中的体积效应;少层结构可以简化离子扩散路径,扩展其表面积,提升其倍率性能。结果证明,合成的mos不仅在0.1 A g和5 A g电流密度下表现出535.3 m A h g和313.5 m A h g的高比容量,而且在1 A g电流密度下,经100次循环仍保持了420 m A h g的比容量。为改善上述材料的循环稳定性,以金属有机框架材料为前驱体,通过一步水热法制备mos/C纳米片,过程安全无毒,绿色环保。制备出的mos/C纳米片中含有微量的碳,相对于其它碳复合方法在碳含量降低的基础上仍保持优异的循环稳定性。碳的加入一定程度上降低了mos的比容量,但其循环稳定性得到了巨大的提升,在0.1和1 A g下循环150圈后,仍具有496.4 m A h g和363.4m A h g的比容量,循环保持率几乎为100%。

关键词：层间距扩张 1t-mos2 2H-mos2 金属有机框架材料 mos2/C 钠离子电池

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介稳相催化剂的合成及电催化析氢性能研究

介稳相催化剂的合成及电催化析氢性能研究

作者：耿世泽苏州大学

学位级别：硕士

在过去的几十年里,在结构工程方面对纳米材料进行了大量研究以获得优异的催化性能。除了对纳米材料的组成、形貌、结构、尺寸和维度进行设计改进,晶相控制也是一种强有效的提升催化性能的策略。介稳相材料是一类重要材料,聚焦物理、化... 详细信息

在过去的几十年里,在结构工程方面对纳米材料进行了大量研究以获得优异的催化性能。除了对纳米材料的组成、形貌、结构、尺寸和维度进行设计改进,晶相控制也是一种强有效的提升催化性能的策略。介稳相材料是一类重要材料,聚焦物理、化学、材料等领域的热点和前沿。与稳定相材料相比,介稳相材料的吉布斯自由能更高,因此具备更高的催化活性,;且介稳相材料存在截然不同的晶体结构、自旋结构、键长以及配位数等,可以提供新的催化活性位点。因此,介稳相催化材料的开发受到极大关注。1t-mos2的电导率约为2H-mos2的107倍,保证了电荷的快速转移,加速了析氢反应(HER)的动力学过程。因此,研究学者认为1t-mos2是目前最有望取代Pt基催化剂的酸性HER电催化剂。然而,考虑到其固有的亚稳态特性,实现高纯度和稳定的1t-mos2合成仍然是一个巨大的挑战。镍(Ni)是一种过渡金属元素,其含量丰富,价格低廉。在电催化反应中,Ni基催化剂的主要缺陷是它的催化活性相比于贵金属较差。除了稳定的面心立方相(face-centered-cubic,fcc)以外,Ni有一个介稳相,密排六方相(hexagonal-close-packed,hcp)。然而,关于介稳相Ni基催化剂的合成和催化性能的研究较少。因此在本论文中,我们主要研究了介稳相1t-mos2和Ni基材料的合成。基于液相化学合成法从形貌和组分等方面对介稳相1t-mos2及Ni基材料进行了调控,从而优化其电催化性能。本论文的主要内容概述如下:1.利用水热法合成了高纯度的介稳相1t-mos2(约为90.1%)作为酸性条件下HER的高效电催化剂。制备时选择还原氧化石墨烯(rGO)和氮化碳(CN)作为密闭反应器,在rGO封闭的层空间中,CN中的氮分子促进了水热过程中1t-mos2的形成。最佳的N-mos2/rGO纳米片表现出优越的HER电催化活性,在较低的过电位(130mV)下就能达到10mAcm-2的电流密度,以及较低的tafel斜率(46.5 mV dec-1)。由于二维结构的强限制作用,N-mos2/rGO在酸性电解质中仍能表现出良好的稳定性,经过12 h的稳定性测试仍然能保持84.2%的1t相纯度。2.通过湿化学合成法在介稳六方相镍(hcp Ni)的表面生长了高纯度的介稳六方相铱(hcp Ir)。由于其独特的晶体结构和组分控制,介稳相hcpIr的本征活性大大增强,表现出优异的HER活性和稳定性,在1 MKOH溶液中,电流密度10 mA cm-2处的过电位只有17 mV,tafel斜率为16 mV dec-1,具有良好的反应动力学。在0.07 Vvs.RHE时,其转换频率(tOF)可达38.14 s-1,是商业铂碳(4.17 s-1)和铱碳(7.07s-1)的9.2倍和5.4倍。由于外延生长的结构,亚稳态Ir的稳定性大大提高,经过20 h稳定性测试后过电位只增加了 40 mV。3.利用湿化学合成方法制备了介稳六方相RuNi纳米板,并把它应用于HER反应。在1 M KOH溶液中,电流密度达到10 mA cm-2时,过电位仅为37 mV,tafel斜率为20 mV dec-1,远超于商用Pt/C催化剂。研究表明,催化剂的高活性归因于Ru和Ni的协同作用。

关键词：镍基纳米材料 1t-mos2 介稳相析氢反应

铁掺杂二硫化钼/石墨烯复合材料的制备及电催化析氢性能的研究

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铁掺杂二硫化钼/石墨烯复合材料的制备及电催化析氢性能的研究

作者：高雪敏天津理工大学

学位级别：硕士

随着石油燃料的枯竭开发和不规范使用引发的严重污染,研发新型清洁能源(氢能)势在必行。从地球上大量的水资源中制备高纯氢越来越受到人们的关注,如电化学水分解中的析氢反应(HER)就是一项引人注目的技术。然而,由于电化学过电位的存在... 详细信息

随着石油燃料的枯竭开发和不规范使用引发的严重污染,研发新型清洁能源(氢能)势在必行。从地球上大量的水资源中制备高纯氢越来越受到人们的关注,如电化学水分解中的析氢反应(HER)就是一项引人注目的技术。然而,由于电化学过电位的存在,制氢过程通常需要电催化剂的辅助。在此背景下,开发高催化活性的低成本HER电催化剂是未来H经济时代的必要途径。近年来,二维(2D)层状过渡金属二卤化物(特别是Mo S)作为替代铂族金属的有前景的析氢催化剂已被广泛研究。金属1t相mos因其良好的导电性和丰富的活性中心备受关注。然而,1t-Mo S存在致命的缺陷:亚稳态和极端苛刻的合成条件,这严格限制了其应用。本文以改进Mo S的HER反应性能为目的,结合其自身优劣特性,考虑杂原子掺杂、相工程(从2H改进为1t相)、偶联导电衬底等方法对Mo S进行了改性。分析了Mo S晶型结构、微观形貌与HER性能之间的构效关系。主要研究内容与结论如下:(1)通过水热合成的方法制备了高1t相含量的Fe掺杂Mo S纳米材料(Fe-Mo S)。Fe原子成功掺杂到Mo S的晶格中,诱导部分Mo S由2H半导体相转变为1t金属相,1t金属相的存在大大提高了纳米材料的电导率。在最佳反应温度(200℃)和最佳原料比例Fe:Mo:S(0.03:1:3.5)时,Fe-Mo S纳米材料的HER活性最高。在10 m A?cm阴极电流密度时,Fe-Mo S具有小的过电位为248 m V,tafel斜率低至56.4 m V?dec,以及在CV循环2000圈后仍能保持出色的稳定性。(2)通过水热合成的方法将垂直排列的片状1t-Fe-Mo S纳米结构注入石墨烯(GO)二维结构中,合成Fe-Mo S/r GO复合材料。r GO为Fe-Mo S提供成核和生长位点,诱导纳米片垂直生长在r GO表面,避免聚集和塌陷。此外,高导电GO的加入进一步增强Fe-Mo S/r GO复合材料的导电性以及循环稳定性。在最佳GO含量为25 mg时,样品展示出最佳的HER性能。在10 m A?cm阴极电流密度下,其过电位为197 m V,tafel斜率低至53 m V?dec,以及在CV循环3000圈后仍能保持出色的稳定性。

关键词： 1t-mos2 Fe掺杂石墨烯析氢反应

钼基VIA族化合物/碳复合材料的合成及其在锂硫电池中的应用

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钼基VIA族化合物/碳复合材料的合成及其在锂硫电池中的应用

作者：盛启栋吉林大学

学位级别：硕士

随着储能电站和电动汽车的发展,人类对高能量密度电池的需求不断扩大。相对于目前商业化锂电池,锂硫电池(LSBs)具有1675 m Ah g的更高理论比容量和2600 Wh kg的更高能量密度,更明显的成本优势以及环境友好等特点,被认为是最具前景的新... 详细信息

随着储能电站和电动汽车的发展,人类对高能量密度电池的需求不断扩大。相对于目前商业化锂电池,锂硫电池(LSBs)具有1675 m Ah g的更高理论比容量和2600 Wh kg的更高能量密度,更明显的成本优势以及环境友好等特点,被认为是最具前景的新一代二次电池之一,受到了大量关注。然而,锂硫电池的实际应用过程却进展缓慢,面临着一系列难题。例如,硫及放电产物LiS/LiS的绝缘问题引起的缓慢反应动力学会降低活性硫的利用率;放电时,S与LiS/LiS密度不同带来的剧烈体积膨胀;可溶性中间产物多硫化锂在正负极间的穿梭效应,导致容量迅速衰减。为了改善锂硫电池电化学性能,本文将钼基VIA族化合物与不同碳基底材料进行复合,并研究了复合材料对锂硫电池性能的改善情况,主要研究内容如下:(1)通过在碳纳米管表面引入无定形碳得到非无定形碳包裹的碳纳米管(CNts@C),随后通过溶剂热法使导电性及催化性能良好的1t相二硫化钼在其表面生长,得到CNts@C@1t-mos纳米复合材料。使用XRD、XPS、Raman、tGA、BEt、SEM和tEM等测试分析了复合材料中的结构、组分含量以及微观形貌等信息。并将CNts@C@1t-mos涂覆在聚丙烯隔膜表面作为抑制穿梭效应的功能化涂层以提升锂硫电池电化学性能。首先,高导电性的CNts、1t-mos可以加速电子传递,从而降低电池极化,并作为第二集流体提升活性材料的利用率。其次,极小片层的1t-mos可以暴露更多活性位点,从而进一步增强对多硫化物吸附与催化转化能力,可极大降低穿梭效应和增强氧化还原动力学。通过电化学测试,使用CNts@C@1t-mos-PP隔膜的电池具有良好的倍率与恒电流循环性能。0.2 C电流密度下,其首圈放电比容量为1373 m Ah g,100圈后可保持864 m Ah g,远高于使用普通隔膜的电池。另外,在1 C下,使用CNts@C@1t-mos-PP隔膜的电池仍具有不错的硫初始利用率和循环稳定性。(2)合成了氮、硫共掺杂的介孔空心碳球(NSHC)并作为1t/2H相二硒化钼的生长基底,经过水热反应后,得到了内外壁均附着大量极薄1t/2H-mose片层的氮、硫共掺杂的介孔空心碳球(mose-NSHC)复合材料,使用XRD、XPS、Raman、tGA、BEt、SEM和tEM等测试分析了复合材料中的结构、组分含量以及微观形貌等信息。并同时应用于隔膜改性涂层和正极硫的载体材料。首先,mose-NSHC大的空心结构可以储存大量硫单质以及够缓冲锂化过程中的剧烈体积膨胀。其次,掺杂进碳骨架中的氮、硫元素不仅能够增强碳骨架导电性,还能通过形成Li-N和Li-S键吸附与催化转化多硫化物。最后,碳球内壁生长的薄片层mose可以暴露更多活性位点,从而对球内产生的多硫化物进行吸附和催化转化,抑制其逸出碳球引起穿梭效应,而外壁上的mose则可以作为“第二道防线”捕获多硫化物。经过电化学测试,同时使用mose-NSHC/S正极和mose-NSHC-PP隔膜的电池在0.5 C电流密度下,初始放电容量达1155 m Ah g,并在100次循环保留908 m Ah g。在1 C大电流密度下,也具有882 m Ah g的初始放电容量。即使在3.2 mg cm的高硫负载下,0.1 C下初始容量也能达到1212 m Ah g,并保持良好的循环稳定性。

关键词： 1t-mos2 1t/2H-mose2 碳纳米管氮、硫掺杂空心碳球锂硫电池

钼基硫化物正极材料的结构调控与储镁性能研究

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钼基硫化物正极材料的结构调控与储镁性能研究

作者：刘严烟台大学

学位级别：硕士

21世纪以来,在新能源产业以及便携电子产品行业一日千里的发展速度下,锂离子电池(LIBs)受其自身锂资源匮乏、安全隐患等问题的限制,难以满足巨大的市场需求。镁离子电池(MIBs)凭借与金属锂相似的物理化学性质和高储量、高能量密度、高... 详细信息

21世纪以来,在新能源产业以及便携电子产品行业一日千里的发展速度下,锂离子电池(LIBs)受其自身锂资源匮乏、安全隐患等问题的限制,难以满足巨大的市场需求。镁离子电池(MIBs)凭借与金属锂相似的物理化学性质和高储量、高能量密度、高安全系数的特点令学者们纷纷侧目。但Mg电荷密度较高,与正极宿主材料之间存在强相互作用,离子脱嵌困难,致使MIBs电化学性能表现不佳。因此,针对正极材料进行研究是推动MIBs发展的必要之举。本论文以硫化钼为研究对象,通过离子掺杂改性、结构构筑、扩大层间距等策略,在分子结构中引入更多的离子吸/脱附位点,拓宽离子传输通道,构建稳定的形貌结构,从而提高硫化钼正极材料的储镁性能。本论文针对上述问题,主要研究内容如下:1.针对mos材料进行阳离子掺杂改性。通过水热法在mos晶格中引入Cu/Co,分别制备了铜掺杂mos(Cu-mos)和钴掺杂mos(Co-mos)材料。Cu/Co的引入促使2H-mos向高电导率的1t-mos转变。同时阳离子的插入削弱了Mo-S键的作用力,扩大了mos的层间距,为Mg提供了宽阔的传输通道。以该两种材料作为MIBs正极,组装电池测试其储镁性能。结果显示,Cu-mos正极表现出卓越的倍率性能,在0.5 A g的电流密度下,经过100次循环后,该材料能够保持251.3 m Ah g的放电比容量。而Co-mos正极在此电流密度下,容量稳定在159.7m Ah g,均明显优于纯mos电极材料。2.通过酸共沉淀法在空心碳球(HCS)内外均匀负载无定型的mos,制备得到a-mos/HCS复合材料。采用水热法制备了空心碳球(HCS)负载抗坏血酸插层的mos(1t/2H-mos/HCS)复合材料。mos具有较高的理论比容量,其无定型特征和特殊的一维链状结构能够提供更多的Mg脱嵌位点。1t/2H-mos/HCS材料较大的层间距(0.98 nm)和良好的导电性有利于Mg的快速传输,均匀分散的三维(3D)结构避免了材料的团聚,缓解了电化学反应过程中的巨大的体积变化。当a-mos/HCS材料作为MIBs正极时,在0.05 A g下,初始放电比容量高达489.2 m Ah g。在1 A g的大电流密度下,经过200次循环后仍具有262.8 m Ah g的可逆比容量。而1t/2H-mos/HCS材料相比之下略显逊色。电流密度为1 A g时,历经200圈循环后容量保持在148.1 m Ah g。最后结合第一性原理计算证明a-mos/HCS复合材料优秀储镁性能的存储机制。

关键词：镁离子电池正极材料阳离子掺杂 1t-mos2 mos3