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硫醇自组装膜金电极对汞离子的快速灵敏检测与机理探讨

硫醇自组装膜金电极对汞离子的快速灵敏检测与机理探讨

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作者：李仙清长沙理工大学

学位级别：硕士

汞是一种典型的剧毒重金属,痕量的汞能产生很强的毒性。在水环境中,汞离子在生物体如鱼的体内以甲基汞的形式快速积累从而进入食物链,最终使人类神经系统受到破坏,引起神经系统和运动系统紊乱。因此低浓度水平汞的测量以及寻找能够快速... 详细信息

汞是一种典型的剧毒重金属,痕量的汞能产生很强的毒性。在水环境中,汞离子在生物体如鱼的体内以甲基汞的形式快速积累从而进入食物链,最终使人类神经系统受到破坏,引起神经系统和运动系统紊乱。因此低浓度水平汞的测量以及寻找能够快速准确检测汞离子的方法对包括人类在内的生命体具有十分重要的意义。离子选择性电极(ISE)方法由于具有速度快、制备简易、成本低和灵敏度高等优点,已得到广泛发展,因此设计一种快速检测汞离子的简易离子选择性电位传感器,在环境、医学和农业等领域中具有很大的应用价值。本论文主要探讨了硫醇自组装膜对汞离子的选择性检测与识别机理,主要内容如下:1.研究了1-十一烷基硫醇(1-UDT)自组装膜金电极用于识别汞离子。通过电化学实验和XPS图谱对1-UDT修饰金电极识别汞离子可能的机理进行探讨。由于汞和硫之间强的共价作用力抑制了1-UDT分子在金电极表面的吸附。1-UDT修饰的金电极(Au/1-UDT)检测汞离子的线性浓度范围为1.0×10-8–1.0×10-4 mol/L,能斯特响应斜率为28.83?0.4 mV/-pC,最低检测下限为4.5×10-9 mol/L,响应时间为30 s,并且该电极有良好的选择性,重现性和稳定性。此外,将该电极用于实际银耳样品中微量汞离子含量的测定,结果与双硫腙分光光度方法一致,且测得回收率为99.87%-103.4%,表明该电极对菌类样品中汞离子的检测有重要的应用前景。2.研究了11-巯基-1-十一醇(MUD)自组装膜金电极检测汞离子的电化学无线传感分析方法,并应用于实际样品中微量汞离子的检测。研究发现,该电极在pH=5.0的Tris-HCl缓冲液中对汞离子的响应较好,其线性范围是1.0×10-8～1.0×10-3 mol/L,响应斜率为29.96±0.6 mV/-pC(25oC),检测下限达到3.94×10-9 mol/L,响应时间为4 s,且该电极有着较好的稳定性和重现性。通过测定多种干扰离子选择性系数,发现Cu2+、Fe2+、Mg2+、Ba2+、Ca2+、Zn2+、Sn2+、Pb2+、Ag+、Al3+、Fe3+、Ni2+以及具有氧化性离子(如IO3-、BrO3-、ClO3-)等15种离子对其干扰不明显。同时,可用于鱼肉类食品中的汞离子检测,结果与双硫腙分光光度方法一致,检测的回收率为99.40%-103.2%,表明该电极对实际样品中汞离子的检测有重要的应用前景。3.通过应用量子力学,对1-十一烷基硫醇(1-UDT)在Au(110)表面的吸附以及修饰电极识别汞离子的机理进行模拟计算,进而从分子和原子水平上对1-十一烷基硫醇(1-UDT)在金电极表面形成的单分子自组装膜的性质有了更深的了解,为1-十一烷基硫醇(1-UDT)修饰金电极对汞离子识别机理提供更多的理论依据。本文采用密度泛函理论(DFT),模拟1-十一烷基硫醇(1-UDT)在Au(110)面的吸附行为并探讨了1-十一烷基硫醇修饰金电极对汞离子的识别机理。不同反应的产物构型进行几何优化后,对态密度和电荷布居进行分析,讨论了不同产物的稳定性、吸附能以及与汞离子反应前后电荷的转移情况。量化计算结果表明,由于汞和硫之间强的共价作用力抑制了1-UDT分子在金电极表面的吸附,也就是说,汞和硫之间强的作用力以及金汞之间的嗜金属作用导致了金硫键的断裂。

关键词：金电极自组装膜汞离子 1-十一烷基硫醇 11-巯基-1-十一醇吸附密度泛函理论分子模拟

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