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反应温度和剂油比对催化裂化反应的影响

石油化工 2004年第9期33卷 828-832页

作者：师希娥戴立益单永奎吴东孙予罕华东师范大学化学系上海200062 中国科学院山西煤炭化学所煤转化国家重点实验室山西太原030001

选取各种不同孔径的分子筛催化剂如AIMCM-41、纳米双介孔分子筛(NBMAS)和微孔分子筛HZSM-5,以异丙苯和1,3,5-三异丙苯为模型反应物,采用脉冲法考察反应温度和剂油比对催化裂化反应的影响。实验结果表明,不同反应物的催化裂化反应采用不... 详细信息

选取各种不同孔径的分子筛催化剂如AIMCM-41、纳米双介孔分子筛(NBMAS)和微孔分子筛HZSM-5,以异丙苯和1,3,5-三异丙苯为模型反应物,采用脉冲法考察反应温度和剂油比对催化裂化反应的影响。实验结果表明,不同反应物的催化裂化反应采用不同的催化剂、反应温度和剂油比对裂解转化率和裂解产物的分布有不同的影响。异丙苯裂化反应中,在转化率增加的同时,小分子烯烃的选择性增加,其副产物(对-二异丙苯和间-二异丙苯)的选择性降低;在1,3,5-三异丙苯的裂解反应中,随着裂解程度的加深,小分子烯烃的选择性增加,中间产物(异丙苯和二异丙苯)的选择性降低。

关键词：催化裂化分子筛反应温度剂油比 1,3,5-三异丙苯异丙苯

NBMAS,AlMCM-41,无定形硅铝和HZSM-5催化裂化性能的比较研究

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化学学报 2003年第9期61卷 1388-1392页

作者：师希娥张晔戴立益吴东孙予罕单永奎何鸣元华东师范大学化学系上海200062 中国科学院山西煤炭化学所煤转化国家重点实验室太原030001

选取NBMAS (nanometerbimodalmesoporousaluminosilicate ,简称为NBMAS) ,AlMCM 41,无定形硅铝和HZSM 5几种不同孔结构的硅铝催化剂为研究对象 ,以 1,3 ,5 三异丙苯和异丙苯的裂解为探针反应 ,对其在不同反应温度下和经水蒸气老化前后... 详细信息

选取NBMAS (nanometerbimodalmesoporousaluminosilicate ,简称为NBMAS) ,AlMCM 41,无定形硅铝和HZSM 5几种不同孔结构的硅铝催化剂为研究对象 ,以 1,3 ,5 三异丙苯和异丙苯的裂解为探针反应 ,对其在不同反应温度下和经水蒸气老化前后的催化裂化性能进行了对比研究 .实验结果表明 :1.反应物无论是在新鲜的还是在老化后的催化剂上的裂化转化率均随反应温度的升高而升高 ;2 .1,3 ,5 三异丙苯和异丙苯的裂化产物分布随着反应温度的升高呈规律性变化 ;3 .比较老化前后分子筛的裂化活性 ,其它催化剂的裂化活性大大下降 ,而NBMAS则呈现出较好的裂化活性及稳定性 ;4.所选介孔催化剂与HZSM 5对比研究表明 :酸性强的HZSM 5对异丙苯的裂解表现出了较好的裂化活性 ,而对 1,3 ,5 三异丙苯的裂解则活性较低 .

关键词： NBMAS AIMCM-41 无定形硅铝 HZSM-5 催化裂化性能比较研究原油介孔分子筛 1,3,5-三异丙苯异丙苯

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新型固体超强酸催化剂的制备与裂解性能研究

分子催化 2002年第3期16卷 191-194页

作者：赵国良张武阳滕加伟宋庆英林文勇上海石油化工研究院上海201208 吉林大学化学系吉林长春130023

采用浸渍法 ,将活性超强酸 SO2 - 4 /Zr O2 引入 Si- MCM- 41介孔分子筛 ,得到一种新型的固体超强酸催化剂 SO2 - 4 /Zr O2 /Si- MCM- 41,其 p Ka值可达 - 12 .7.酸度分布曲线表明强酸中心数量远低于弱酸中心 .XRD结果显示 ,Si- MCM- 4... 详细信息

采用浸渍法 ,将活性超强酸 SO2 - 4 /Zr O2 引入 Si- MCM- 41介孔分子筛 ,得到一种新型的固体超强酸催化剂 SO2 - 4 /Zr O2 /Si- MCM- 41,其 p Ka值可达 - 12 .7.酸度分布曲线表明强酸中心数量远低于弱酸中心 .XRD结果显示 ,Si- MCM- 41骨架部分塌陷 ,但保留了主要骨架结构 .采用 Py- IR法 ,测定 SO2 - 4 /Zr O2 /Si- MCM- 41上酸类型以 L酸为主 .在催化 1,3,5

关键词：固体超强酸催化剂制备裂解性能介孔分子筛 1,3,5-三异丙苯 MCM-41

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介孔分子筛在催化裂化反应中的应用研究

介孔分子筛在催化裂化反应中的应用研究

作者：师希娥华东师范大学

学位级别：硕士

1992年美国Mobil公司的科学家对于M41S系列硅基(silica-based)介孔分子筛的合成揭开了分子筛科学的新纪元。与经典的微孔分子筛相比，介孔分子筛不仅具有可调控的较大的孔径，同时还具有较大的比表面积和孔容，从而也具有较高的化学和... 详细信息

1992年美国Mobil公司的科学家对于M41S系列硅基(silica-based)介孔分子筛的合成揭开了分子筛科学的新纪元。与经典的微孔分子筛相比，介孔分子筛不仅具有可调控的较大的孔径，同时还具有较大的比表面积和孔容，从而也具有较高的化学和热力学稳定性。由于介孔分子筛具有较大的孔道直径，因此它更加适宜于大分子参与或生成的反应，这在一定的程度上弥补了经典的微孔分子筛所留下的空白。因此，该材料一经问世即引起了从事多相催化、吸附分离以及无机材料等学科领域研究人员的高度重视。纯硅的介孔分子筛只具有很弱的酸性，但当其骨架中引入一定数量的Al、Ga、B等其他非硅原子之后，它便可获得具有一定强度的酸性中心，从而具备了酸催化的功能。此类催化剂尤其在石油化工、精细化工等领域中具有一定的应用前景。为此，本论文围绕介孔分子筛主要作了以下几方面的工作：为了比较研究合成技术已相对成熟的典型介孔分子筛MCM-41、SAB-15、MCM-48和MSU的酸性特征和催化裂化性能，采用后嫁接法制得了硅铝比相同(7.5)的四种介孔分子筛。经在800℃100％水蒸气处理2h，分别考察了它们的催化裂化性能和水热稳定性。通过比较研究可知介孔分子筛AlSBA-15既具有较高的水热稳定性又具有较高的催化裂化活性;MSU的水热稳定性次之;而MCM-48的水热稳定性最差。研究了由sol-gel法合成的纳米双孔硅铝介孔分子筛的物相特征、酸性以及催化裂化性能。将其催化裂化性能与硅铝比相同水热法直接合成的AlMCM-41、无定形S1O-AlO和HZSM-5的催化裂化性能进行比较研究，发现纳米双孔硅铝介孔分子筛对1，3，5-三异丙苯和异丙苯的催化裂化表现出了优异的催化裂化性能和较稳定的催化裂化活性。通过sol-gel过程合成单孔分布的酸性硅铝纳米颗粒Z-1。经表征该材料具有40～50nm的颗粒，单介孔分布，无序排列的孔道结构。采用脉冲法，以1，3，5-三异丙苯和异丙苯的催化裂化为探针反应，考察了该分子筛的催化裂化性能和水热稳定性。Z一1与后嫁接法制得的AIMCM一41相比，呈现出较高的催化活性、选择性和水热稳定性。由于通过优化合成过程来提高介孔分子筛的水热稳定性和酸强度以提高其催化裂化性能有一定的困难，采取适当改变反应参数来改善催化裂化转化率和产物分布。本文在其它实验条件相同的情况下，考察了反应温度和剂油比对催化裂化反应的影响。结果表明:反应温度的升高和剂油比的增加有利于1，3，5一三异丙苯和异丙苯的催化裂化;转化率为100%时，裂解程度加深的同时，丙烯和苯的选择性增加;转化率提高时，1，3，5一三异丙苯的一级裂解产物二异丙苯的选择性下降，最终产物丙烯和苯的选择性增加;随着转化率的提高，异丙苯催化裂化反应的副产物减少。所以，根据实际情况，适当调整反应温度和剂油比可达到预期的目的。

关键词：分子筛介孔双孔纳米材料溶胶-凝胶法后嫁接法催化裂化 1,3,5-三异丙苯异丙苯酸性水热稳定性