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功能材料 2018年第4期49卷 4166-4170页

作者：王健孔凡军焦光华陶石钱斌江学范常熟理工学院物理与电子工程学院江苏常熟215500 苏州大学材料与化学化工学部江苏苏州215006 苏州大学物理光电与能源学部江苏苏州215006

采用混合溶剂热法一步合成出黄铁矿fes_2及fes_2-RGO复合物,并研究其作为锂离子电池负极材料的电化学性能。使用X射线衍射分析(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、充放电测试、循环伏安测试(CV)和电化学交流阻抗测试(EIS... 详细信息

采用混合溶剂热法一步合成出黄铁矿fes_2及fes_2-RGO复合物,并研究其作为锂离子电池负极材料的电化学性能。使用X射线衍射分析(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、充放电测试、循环伏安测试(CV)和电化学交流阻抗测试(EIS)对材料的结构、形貌和电化学性能进行表征。在0.01~3V电压区间,100mA/g电流密度下,fes_2样品首次的放/充电比容量为1 221.7/1 053.4mAh/g,充放50圈后,容量剩余563.3mAh/g,而fes_2-RGO样品首次放/充电比容量为1 326.8/1 057 mAh/g,充放50圈后,容量保持在1 239mAh/g。通过石墨烯复合有效地提高了黄铁矿fes_2的电化学性能。

关键词：黄铁矿FeS2 石墨烯复合材料电化学性能

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黄铁矿FeS2核壳型复合材料的制备及其钠离子电池性能研究

黄铁矿FeS2核壳型复合材料的制备及其钠离子电池性能研究

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作者：敬亚平郑州轻工业大学

学位级别：硕士

金属钠资源丰富、价格低廉,属于环境友好型材料,与金属锂有着相似的物理和化学性质,所构成的钠离子电池与锂离子电池具有相同的工作原理,其生产设备及工艺也相似。因此,钠离子电池有潜力成为下一代的二次电池。但是钠离子半径较大,致使... 详细信息

金属钠资源丰富、价格低廉,属于环境友好型材料,与金属锂有着相似的物理和化学性质,所构成的钠离子电池与锂离子电池具有相同的工作原理,其生产设备及工艺也相似。因此,钠离子电池有潜力成为下一代的二次电池。但是钠离子半径较大,致使适合做储钠的电极材料较少,故寻找、开发出高性能储钠电极材料成为目前研究钠离子电池的关键。黄铁矿fes作为钠离子电池的电极材料,具有资源丰富,无毒环保,理论容量高等优点,成为目前研究的一个热点。但是在电池的循环过程中,其导电性差、体积膨胀过大和可溶性多硫化物穿梭等缺点,限制了它的应用。针对此问题,本论文采用多种策略对fes做了复合改性,从而提高其电化学储钠性能。研究内容包括以下几个部分:(1)采用一步简单溶剂热反应制备出了边长为200 nm左右的fes正八面体颗粒。利用葡萄糖作为碳源,对fes进行包碳处理。经过高温退火和酸洗后,得到目标产物fes@C,其具有极薄碳包裹(约4 nm)的正八面体核壳型多孔纳米颗粒结构形貌。当作为钠离子电池正极材料,在0.8-2.8 V的电压窗口下时,fes@C在0.1C的首次放电容量为417 mA h g,在0.1C-10C的不同倍率下,相比未包碳的纯fes,fes@C表现出了优秀的倍率性能。当经过0.3C活化后,在10C的高倍率下循环2000周时,电池表现出了稳定的循环性能,其容量保持率达到89%。这表明修饰的碳层不仅能提高材料的导电性,而且还可缓解材料在循环过程中发生的粉化现象,从而提高fes在钠离子电池中的电化学性能。(2)在上述包碳修饰的基础上,将退火前的包碳产物与石墨烯做进一步的水热反应处理。同样,经高温退火处理,不仅能使石墨烯还原,还可以提高材料的结晶度,再经过酸洗得到目标产物fes@rGO,其具有三维网状核壳型结构形貌。在宽电压窗口0.01-2.9 V下测试结果表明:0.1C时的首次放电容量高达1090 mA h g,在0.1-4C倍率范围内,复合材料表现出优秀的倍率性能,当倍率返回0.1C时,可逆容量又回升到了802 mA h g。在大倍率4C下循环1000周,fes@rGO电极的循环曲线最终趋于一条水平直线,除了首次循环,库仑效率(CE)保持在99.9%左右。无论是倍率性能还是循环性能都要远远高于纯的fes,这表明fes@rGO电极经受0.8 V以下的转换反应时,仍具有优异的电化学性能,说明石墨烯和碳包裹的双重作用能够缓解转换反应带来的材料体积膨胀的问题。(3)以fes正八面体颗粒为硬模板,钼酸铵为钼源,进行一锅水热反应,制得纳米片状MoS包裹的fes@MoS核壳型复合物,其包裹的纳米片状MoS的厚度约50nm。在0.8-2.8 V的电压窗口下,对复合材料做了电化学性能测试,在0.1C时的首次放电容量达到424 mA h g,在0.1-4C不同倍率下,复合材料表现出了良好的倍率性能,当倍率返回到1C时,可逆容量又回升到了228 mA h g。在4C倍率下循环600周之后的可逆容量仍有129 mA h g,与纯的fes的电化学性能相比,其比容量、倍率性能和循环稳定性均有所改善,这充分说明了纳米片状MoS修饰后的复合材料fes@MoS与电解液体系具有更好的兼容性,其材料利用率和稳定性也得到了提高。

关键词：钠离子电池复合材料黄铁矿FeS2 核壳结构正八面体

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fes2掺杂改性与FeO0.25S1.75加压的第一性原理研究

FeS2掺杂改性与FeO0.25S1.75加压的第一性原理研究

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作者：刘天伦陕西师范大学

学位级别：硕士

太阳能已经被人类开发利用了上百年的时间,在生活中无处不在,光伏（Photovoltaic,PV）材料的开发变得越来越重要。制作PV材料的两个最大问题在于限制成本和提高效率,而受单晶硅太阳能电池的材料成本和制作工艺的影响,其价格居高不下,因... 详细信息

太阳能已经被人类开发利用了上百年的时间,在生活中无处不在,光伏（Photovoltaic,PV）材料的开发变得越来越重要。制作PV材料的两个最大问题在于限制成本和提高效率,而受单晶硅太阳能电池的材料成本和制作工艺的影响,其价格居高不下,因此,寻找新型PV材料,提高转换效率和降低成本成了当下紧迫的研究内容。黄铁矿FeS2由于其丰富性,没有任何毒性,在自然界中触手可得,且具有良好的光吸收特性,在近些年来引起了广泛的关注。然而,虽然黄铁矿FeS2有着这些良好的特性,但是它的光电转换效率很低,限制黄铁矿FeS2光电转换效率的主要原因就是它的开路电压（Voc）过低。因此,找到行之有效的提高黄铁矿FeS2带隙值的方法是很有必要的,掺杂方法在半导体带隙调节中有着至关重要的作用,也是一种很常见普遍的方法。首先,我们研究了在黄铁矿FeS2中掺杂O原子的情况,在黄铁矿FeS2中加入一定浓度的O原子,确实能够使带隙值明显增大。与纯fes2相比,O原子掺杂后的系统FeO0.25S1.75的导带底（Conduction Band Minimum,CBM）由Γ点变为R点附近,价带顶（Valence Band Maximum,VBM）由X点附近变为M点。自旋向上和自旋向下通道仍然是完全对称的,FeO0.25S1.75仍然是无磁半导体。随后我们研究了在阴阳离子两侧同时对黄铁矿FeS2进行掺杂的情况,我们选用的阳离子为过渡金属Zn,Ru和Os,阴离子为O。我们的计算结果表明,Ru0.25Fe0.75O0.25S1.75 和 Os0.25Fe0.75O0.25S1.75 系统确实有了更大的带隙值。Ru0.25Fe0.75O0.25S1.75还有着间接带隙,与纯fes2相比,CBM的位置由Γ点变化到R点,VBM的位置由X点附近变化到X点。Os0.25Fe0.75O0.25S1.75的能带结构与Ru0.25Fe0.75O0.25S1.75非常相似,CBM 与 VBM 的变化情况也和 Ru0.25Fe0.75O0.25S1.75基本保持一致。与之相反的是,同时在黄铁矿FeS2的阴阳离子两边掺杂Zn原子和O原子降低了黄铁矿的带隙,使Zn0.25Fe0.75O0.25S1.75不适合作光伏应用。fes2的CBM是由S原子的ppσ*态贡献的,用O原子取代S原子（12.5%）,Ru原子或Os原子取代Fe原子（25%）降低了 ppσ*带的宽度,而不产生间隙态。此外,掺入Ru（Os）原子和O原子也改善了黄铁矿的光学性质,提高了最高吸收峰值,同时,在可见光区域,掺杂系统 Ru0.25Fe0.75O0.25S1.75,Os0.25Fe0.75O0.25S1.75 和 FeO0.25S1.75 不仅具有较高的光吸收,并观察到掺杂体系的红移现象。结果表明,在黄铁矿中掺杂Ru（Os）原子和O原子是提高带隙值的有效途径,使Ru0.25Fe0.75O0.25S1.75,Os0.25Fe0.75O0.25S1.75掺杂体系具有良好的光伏应用前景。最后,基于以上对FeO0.25S1.75掺杂系统的研究,我们又探究了掺杂系统FeO0.25S1.75和纯fes2在0到25GPa压强下的带隙变化情况,重点讨论了掺杂系统FeO0.25S1.75在13GPa压强下的能带结构。通过本章的研究,我们发现纯fes2的带隙大小曲线在0到25GPa范围压强下不太稳定,出现了波动,但整体呈现下降的趋势,带隙最大值出现在为未加压时,最小值出现在压强为25GPa时。FeO0.25S1.75在0到25GPa范围的压强下带隙先增大后减小,在压强为13GPa时达到最大值,此时带隙值非常接近半导体光电应用中S-Q理论的最佳带隙值。FeO0.25S1.75在13GPa压强下时,Fe-3d轨道电子与S-3p轨道电子杂化较强,原子间相互作用在13GPa压强作用下增大。我们还计算了 FeO0.25S1.75在10到16GPa压强下的力学稳定性,在10到16GPa压强下满足Born稳定性条件,FeO0.25S1.75是力学稳定的。本文的研究表明掺杂系统FeO0.25S1.75在一定压强下（13GPa）带隙会显著增加,接近S-Q理论的最佳带隙值,为黄铁矿的PV应用提供了更多可能。

关键词：黄铁矿FeS2 O掺杂过渡金属掺杂加压

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水热法合成fes_2材料及其在热电池中的性能

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材料保护 2013年第S1期46卷 51-53页

作者：杨兆堂刘效疆中国工程物理研究院五所化学电源研究室四川绵阳621900

以Na2S,S,fesO4为反应物,采用水热法合成了具有立方体形貌的单相黄铁矿FeS2微纳粉体。采用X射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等手段对合成的fes2材料的晶体结构、粒和形貌进行了表征。在500℃,相对湿度RH<1%的条件下,测试对比了合... 详细信息

以Na2S,S,fesO4为反应物,采用水热法合成了具有立方体形貌的单相黄铁矿FeS2微纳粉体。采用X射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等手段对合成的fes2材料的晶体结构、粒和形貌进行了表征。在500℃,相对湿度RH黄铁矿FeS2单体热电池的放电性能,测试结果表明,合成fes2材料可以提高单体电池的比容量和比能量。

关键词：水热法黄铁矿FeS2 微纳粉体热电池

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