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化学学报 2022年第3期80卷 282-290页

作者：张璐璐王媛媛朱贵楠戴文博赵紫璇赵盈支俊格董宇平北京理工大学化学与化工学院北京100871 北京理工大学材料学院北京100871

设计合成了带有不同长度烷基链、不同极性取代基的四苯基丁二烯(TPB)衍生物TPB-COOCH_(3)-1~6和TPB-COOH-1~6,目标化合物均具有显著的聚集诱导发光(AIE)特性及较高的固态荧光量子效率.烷基链长及取代基极性都会影响目标化合物在聚集时... 详细信息

设计合成了带有不同长度烷基链、不同极性取代基的四苯基丁二烯(TPB)衍生物TPB-COOCH_(3)-1~6和TPB-COOH-1~6,目标化合物均具有显著的聚集诱导发光(AIE)特性及较高的固态荧光量子效率.烷基链长及取代基极性都会影响目标化合物在聚集时分子排列及分子运动的受限程度,从而调控其AIE行为.带有羧酸甲酯的TPB-COOCH_(3)-1~6中,丙基取代的TPB-COOCH_(3)-3在四氢呋喃/水(THF/H_(2)O)体系中荧光发射增强最为显著;而羧基取代的TPB-COOH-1~6中,因亲水性增加,己基取代的TPB-COOH-6荧光强度增加的倍数最大;并且,TPB-COOH系列化合物荧光增强的倍数明显低于相同烷基取代的甲酯衍生物TPB-COOCH_(3).此外,牛血清白蛋白、人血清白蛋白和带有羧基的AIE化合物掺杂时明显影响其固态时的发光及其力致变色性质,尤其是研磨后会明显提高其荧光强度.

关键词：聚集诱导发光四苯基丁二烯烷基链长度高荧光量子效率力致变色

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多功能聚合物配体制备荧光纳米金颗粒及其生物应用

多功能聚合物配体制备荧光纳米金颗粒及其生物应用

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作者：黄鑫华中科技大学

学位级别：硕士

目前,纳米金颗粒由于其良好的稳定性、特殊的光电效应以及优良的生物相容性,在药物靶向传输体系、疾病检测、分子识别、生物标定、化学催化以及光电学领域有着光明的应用前景。随着尺寸的减小,纳米金颗粒具有极高的表面能,导致纳米颗粒... 详细信息

目前,纳米金颗粒由于其良好的稳定性、特殊的光电效应以及优良的生物相容性,在药物靶向传输体系、疾病检测、分子识别、生物标定、化学催化以及光电学领域有着光明的应用前景。随着尺寸的减小,纳米金颗粒具有极高的表面能,导致纳米颗粒极不稳定,容易团聚,需要结合稳定剂或者修饰剂配体降低颗粒的表面能以及控制颗粒的形貌和分散性,才能实现生物、医学、光电学等领域的应用。多功能聚合物配体相比传统的其它稳定修饰剂而言,具有更好的稳定性、能调控颗粒的尺寸、形貌、多功能性、易改性、易进行配体交换以及低毒性等优势。以多功能聚合物配体制备的纳米金颗粒不仅具有尺寸小、近单分散、生物相容性良好的特点,同时还具备近红外荧光等特殊物理性质,弥补了传统方法制备纳米金粒子的缺陷。本文设计合成了油溶性和水溶性的多功能硫醚聚合物配体,研究和探讨了多功能硫醚聚合物配体分别在有机相和水相体系中制备尺寸可控、近单分散以及高荧光量子效率的纳米金团簇。全文主要包括以下的内容: (1)设计合成多功能硫醚聚合物配体,用来制备近单分散、小尺寸纳米金颗粒和荧光纳米金团簇。 (2)多功能油溶性硫醚聚合物配体(DDT-PVAc和PTMP-PVAc)两相法制备粒径可控(2-6 nm)、近单分散的纳米金颗粒,弥补以往在有机相中制备纳米金颗粒粒径大和多分散性的缺点。 (3)建立均相体系,用多功能油溶性硫醚聚合物配体PTMP-PVAc,不用表面活性剂一步法快速制备小尺寸、近单分散、高荧光效率(27.3%)的油溶性纳米金团簇。均相法不使用相转移剂,极大程度上简化了后处理的过程。另外,制备的高荧光效率的纳米金团簇将在光电学上有广泛的应用前景。 (4)在水相中,用多功能水溶性硫醚聚合物配体PTMP-PMAA一步法制备近单分散、稳定性好、近红外荧光的水溶性纳米金团簇。制备的纳米金团簇的荧光量子效率为4.8%,比一般的刻蚀法制备的要高。同时,这些纳米团簇呈现出比有机染料罗丹明6G更好的光稳定性和对金属离子的光稳定性。 (5)第一次研究了水溶性近红外荧光纳米金团簇在造血系统中的应用。研究发现在细胞标定过程中,相比正常造血细胞,纳米金团簇更容易进入造血系统的癌细胞。纳米金团簇对细胞的毒性以及细胞凋亡的检测证明纳米金团簇几乎没有毒性。这种对癌细胞具有选择性、良好的近红外荧光、光稳定性、优良的生物相容性和低毒性使纳米金团簇在造血系统中的癌症和其它疾病的诊断和治疗中有着光明的应用前景。

关键词：多功能硫醚聚合物配体荧光纳米金团簇高荧光量子效率单分散造血系统

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紫外辐照法制备多功能聚合物配体荧光金属纳米颗粒

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作者：张慧华中科技大学

学位级别：硕士

二十一世纪，金属纳米材料因其独特的物理化学性质而在电子学、催化、传感、光学、生物标记、分子识别、药物靶向治疗以及光电纳米器件等领域有着光明的应用前景，成为国内外学者研究开发的重点。随着尺寸的减小，金属纳米材料具有极高... 详细信息

二十一世纪，金属纳米材料因其独特的物理化学性质而在电子学、催化、传感、光学、生物标记、分子识别、药物靶向治疗以及光电纳米器件等领域有着光明的应用前景，成为国内外学者研究开发的重点。随着尺寸的减小，金属纳米材料具有极高的表面能，伴随着量子尺寸效应，使其易团聚，稳定性差。选择合适的保护剂和稳定剂，有效控制晶体的各向异性生长是制备稳定的、小尺寸以及单分散纳米材料的关键。其中，紫外辐照法是一种新兴的绿色的具有良好发展前景的制备金属纳米材料的方法。紫外辐照法相比传统的制备金属纳米粒子的方法具有无污染、低毒、无需还原剂、应用前景广阔、操作简便安全，实验周期短等优势。多功能聚合物配体是一种稳定的能调控颗粒的尺寸、形貌、易改性、易进行配体交换以及低毒的稳定修饰剂。本文采用紫外辐照法，设计合成了油溶性和水溶性的多功能聚合物配体，研究和探讨了多功能聚合物配体分别在有机相和水相体系中制备高荧光量子效率的、尺寸可控以及近单分散的荧光金属纳米团簇。并利用透射电子显微镜（TEM）、荧光光谱、X射线光电子能谱分析（XPS）、基质辅助激光解析电离飞行时间质谱（MALDI-TOF-MS）、紫外-可见光谱（UV-Vis）等测试手段对其进行表征。本文主要包括以下内容： 1．采用紫外光辐照法，在不加还原剂的情况下，一步法制备了水溶性荧光铜、银、金纳米团簇，避免了由于金属还原剂的加入使反应体系变得复杂并影响材料的性能;有效地解决了金属纳米粒子不稳定、易团聚的问题，从而制备出具有高量子效率荧光、小尺寸、近单分散的水溶性荧光铜、银、金纳米团簇，其荧光量子效率分别为2.2%，6.8%，5.3%，粒径分别为0.7±0.3nm，0.5±0.2nm，0.6±0.4nm。这是第一次采用紫外辐照法合成了水相荧光铜、金纳米团簇，并对其进行了透射电镜、飞行时间质谱、紫外等表征，探讨了聚合物配体与金属前体的摩尔比、紫外辐照时间、溶液pH值和金属离子等因素对金属纳米团簇荧光性能和尺寸的影响，为以后在生物医药、靶向治疗、分子识别、催化、光学以及电子学等领域的应用打下了基础。 2．采用多功能油溶性聚合物作为配体，在有机相成功的制备出荧光金纳米颗粒并对其荧光性能进行调节，最高荧光量子效率达到20%，弥补了以往在有机相中制备金纳米颗粒粒径大和多分散性的缺点。从紫外辐照时间、聚合物配体的拓扑结构以及浓度等方面对制备得到的荧光金纳米团簇的荧光性能进行了探讨。另外，制备的高荧光效率的金纳米团簇将会在光电学上有广泛的应用前景。

关键词：多功能聚合物配体紫外辐照法荧光金属纳米团簇高荧光量子效率

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基于四噻吩乙烯或苯并噻二唑为核心的小分子红光材料的合成及光物理性质的研究

基于四噻吩乙烯或苯并噻二唑为核心的小分子红光材料的合成及光物...

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作者：刘俊杰北京理工大学

学位级别：硕士

自2001年,聚集诱导发光(Aggregation Induce Emmision,AIE)效应出现,极大的促进了荧光的发展。本论文从聚集诱导荧光效应分子的结构与性质角度,设计合成了一系列具有固态荧光性质的有机小分子,从高荧光量子效率、压致变色与生物成像等... 详细信息

自2001年,聚集诱导发光(Aggregation Induce Emmision,AIE)效应出现,极大的促进了荧光的发展。本论文从聚集诱导荧光效应分子的结构与性质角度,设计合成了一系列具有固态荧光性质的有机小分子,从高荧光量子效率、压致变色与生物成像等角度进行了深入的研究。以四噻吩乙烯为核心设计并合成了具有对称结构的π共轭红光AIE分子TTE-4TPA,TTE-4DPT及TTE-4DTPA。这些分子是以类四苯基乙烯的四噻吩乙烯为核,选取非平面的、富电子的三苯胺(TPA)、2-(二苯胺)噻吩(DPT)和4-乙烯基三苯胺(DTPA)作为不同的封端基团,构建π共轭体系,使光谱红移,获得红色发光材料。经过研究发现,这些分子都具有聚集诱导的荧光效应(AIE);其中TTE-4TPA的薄膜荧光量子效率最高为10.6%,α=18,且TTE-4TPA与TTE-4DPT由于疏松的堆积性与优良的结晶性,赋予了它们压致变色效应,且TTE-4TPA获得超过100 nm的红移,TTE-4DTPA的双键增加了分子的柔性与溶解性,使得其能够对细胞膜进行特异性染色Rr=0.95,并具有优良的光稳定性。基于缺电子片段苯并噻二唑(BT),利用明星AIE分子四苯基乙烯(TPE)提高荧光量子效率,引入三苯胺(TPA),噻吩,氰基,双键等构建D-π-A共轭体系,得到一系列高荧光量子效率的红色分子TBTA,TBTA-C与TBDA。这些分子的溶液态荧光发射波长均在600 nm左右,固态荧光量子效率与液态荧光量子效率均在50%以上,在有机发光二极管(OLEDs)的应用上具有广阔的前景。

关键词：聚集诱导荧光效应压致变色细胞膜特异性成像光稳定性红光发射高荧光量子效率

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