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基于响应面法的固废基高贝利特硫铝酸盐水泥制备及其烧成理论研究

基于响应面法的固废基高贝利特硫铝酸盐水泥制备及其烧成理论研究

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作者：董丰源山东交通学院

学位级别：硕士

随着我国工业化和城镇化的快速推进,固废大量产生、天然矿石过度开发以及CO污染等问题日益突出,固废资源化利用和水泥绿色生产已成为固废、建材行业急需解决的两大问题。高贝利特硫铝酸盐水泥因其水化热低、后期强度高、耐腐蚀性好及低... 详细信息

随着我国工业化和城镇化的快速推进,固废大量产生、天然矿石过度开发以及CO污染等问题日益突出,固废资源化利用和水泥绿色生产已成为固废、建材行业急需解决的两大问题。高贝利特硫铝酸盐水泥因其水化热低、后期强度高、耐腐蚀性好及低能耗、低排放等特点成为绿色建材的研究热点,但目前关于该水泥熟料的制备方法和研究方法较为单一,熟料中矿物的高温反应动力学研究也相对较少,这限制了高贝利特硫铝酸盐水泥的进一步发展与应用。为响应国家政策,实现固废在水泥应用中的高效利用。本文采用石油焦灰渣、粉煤灰、电石渣以及低品位铝矾土等固废为原料烧成固废基NHBSAC,并对其制备技术、高温反应动力学和烧成影响因素进行研究。主要研究内容及结论如下:（1）基于响应面法设计了以煅烧温度、保温时间为影响因素,熟料中各矿物含量为响应值的Optimal试验,得到可信度较高的试验模型,成功制得CAS-CS-CaSO三元体系固废基NHBSAC。研究结果表明,固废基NHBSAC的最佳煅烧制度为煅烧温度1300℃、保温时间24.24min、冷却方式为急冷;各矿物含量模型的方差、残差、拟合精度以及预测值准确度均在合理范围之内,响应面法结果较为准确;因素间交互作用对CAS和CS含量影响显著,对CaSO含量影响不显著;相对于外掺石膏固废基HBSAC,固废基NHBSAC凝结时间更长,其水化热累计放热量整体更低;在水胶比0.37下,固废基NHBSAC水化早期强度更高,28d时抗压强度增至31.5MPa。（2）开展了CAS、CS以及CaSO矿物的高温反应动力学研究,分析了熟料烧成过程中的物相组成及其含量变化规律,确定了矿物转化率、反应动力学模型和形成活化能等高温反应动力学参数。研究结果表明,熟料中CAS矿物最佳形成温度为1300℃,其反应动力学关系满足三维扩散反应控制的Glinstling方程,形成活化能为74.79k J/mol;熟料中CS矿物的最佳生成温度区间在1275～1300℃范围内,其反应动力学关系满足三维扩散反应控制的Glinstling方程,形成活化能为74.69k J/mol;熟料制备过程中CaSO矿物的含量随着煅烧温度和保温时间的升高逐渐降低,在熟料制备过程中CaSO矿物受界面化学反应机制控制。（3）探究了冷却方式、生料成型、生料细度以及矿物组成对固废基NHBSAC熟料烧成的影响。研究表明,急冷、自冷两种方式下,CAS、CS、CaSO矿物含量与预测值相差最小为急冷方式下制备的熟料,差值分别为-0.20%、0.67%、-0.47%,得出熟料烧成的最佳冷却方式为急冷;在成型方式为手团成型、压片成型和粉末成型三种方式下,压片成型和粉末成型下制备的熟料CAS、CS、CaSO矿物含量与预测值相差均在±1.5%范围内,但粉末成型下制备的熟料矿物含量不稳定,得出最佳成型方式为压片成型;在成型压力为5MPa、10MPa、15MPa、20MPa的四种方式下,CAS、CS、CaSO矿物含量与预测值相差最小的为15MPa下制备的熟料,差值分别为1.14%、-1.00%、-0.14%,得出最佳成型压力为15MPa;在生料细度为10μm、20μm和30μm的方式下,CAS、CS、CaSO矿物含量与预测值相差最小的为10μm下制备的熟料,差值分别为1.31%、-2.17%、0.85%,得出最佳生料细度为10μm;矿物设计内残CaSO含量7.5%、15%和22.5%的方式下,所对应的最佳煅烧制度分别为1300℃-24min、1300℃-24.24min、1295℃-21.72min,三种矿物组成的熟料均可在1300℃-24min煅烧条件下制备。

关键词：响应面分析高贝利特硫铝酸盐水泥工业固废高温反应动力学制备技术

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工业固废制备硫硅酸钙—硫铝酸盐水泥试验研究

工业固废制备硫硅酸钙—硫铝酸盐水泥试验研究

引用

作者：刘洪星山东交通学院

学位级别：硕士

随着现代化进程的加快,固废大量堆积和水泥生产碳排放超标问题已经成为制约社会发展的重要因素,利用固废制备绿色低碳水泥成为新的研究热点。硫铝酸盐水泥是一种低碳水泥,但其中的硅酸二钙矿物（β-CS）水化活性低、水化速度慢,在一定... 详细信息

随着现代化进程的加快,固废大量堆积和水泥生产碳排放超标问题已经成为制约社会发展的重要因素,利用固废制备绿色低碳水泥成为新的研究热点。硫铝酸盐水泥是一种低碳水泥,但其中的硅酸二钙矿物（β-CS）水化活性低、水化速度慢,在一定程度上限制其应用和发展。近年研究发现,硫硅酸钙（CSS）矿物在铝酸盐、硫铝酸盐体系下表现出比β-CS更强的水化活性,因此硫硅酸钙-硫铝酸盐水泥（TSAC）的制备与性能研究引起广泛关注。为实现固废消纳和水泥低碳生产,本文研发了一种基于多种固废协同处置技术、熟料无需添加石膏的硫硅酸钙-硫铝酸盐水泥（固废基NTSAC）,并对其制备理论、高温反应动力学及烧成影响因素进行深入研究,主要研究内容和结论如下:（1）以石油焦灰渣、粉煤灰和铝矾土为原料,基于响应面法设计了以煅烧温度和保温时间为影响因素、熟料矿物含量为响应值的Optimal试验,一次烧成了含有内残CaSO的固废基NTSAC,利用响应面模型确定了熟料最佳煅烧制度,并对水泥性能进行评估。研究表明,固废基NTSAC最佳煅烧制度为:煅烧温度1175.15℃、保温时间49.27min;熟料矿物组成分析为三元体系CAS-CSS-CaSO,并未发现目标矿物CAF,这是因Fe元素固溶于CAS中所致;各矿物含量模型拟合程度评价指标的分析结果均在合理范围之内,模型可用于优化预测;因素间的交互作用对CAS和CSS含量影响显著,对CaSO含量影响不显著;最佳煅烧制度下制备的固废基NTSAC凝结时间比外掺石膏TSAC更长,但其前期抗压强度较外掺石膏TSAC略低,后期强度较高;相比天然原料,固废基NTSAC的制备方式对固废利用率高达83%,每制备1t TSAC可节省天然原料1.27t。（2）开展了固废基NTSAC高温反应动力学研究,通过对矿物的定性定量分析,得到矿物在高温反应过程中的物相变化和动力学参数。结果表明,CAS的转化率α与时间t的关系满足Ginstling球体模型,形成活化能为187.27k J/mol;在1150℃～1175℃时,CSS以形成为主,CSS的转化率α与时间t的关系也满足Ginstling球体模型,形成活化能为83.92k J/mol,在1225℃～1250℃时,CSS以分解为主,CSS的分解率α与时间t的关系满足几何收缩模型R,分解活化能为402.08k J/mol;CaSO做为参与反应的重要矿物,在1150℃～1225℃时其消耗率α与时间t的关系满足几何收缩模型R。（3）探究了熟料冷却方式、生料成型、生料细度及熟料设计矿物组成改变对熟料烧成的影响。结果表明,急冷、自冷两种冷却方式下所得熟料与设计值的矿物误差平均值分别为0.87%和2.53%,急冷所得熟料更接近设计值;成型压力为5MPa、10MPa、15MPa和20MPa时所得熟料与设计值的矿物误差平均值分别为:7.66%、5.01%、0.87%、2.22%,压力为15MPa时所得熟料更接近设计值;生料球形成型、压片成型和粉末成型所得熟料与设计值的矿物误差平均值分别为:12.60%、0.87%、22.75%,生料压片成型所得熟料更接近设计值;生料细度为10μm、20μm和30μm时所得熟料与设计值的矿物误差平均值分别为:8.16%、0.87%、10.44%,生料细度为20μm所得熟料更接近设计值;熟料设计内残CaSO含量为7.5%、15%和22.5%时所对应的最佳煅烧制度分别为:1183.77℃-47.38min、1175.15℃-49.27min、1157.65℃-47.91min,当熟料矿物含量与愿望值间的允许误差扩展至15%时,不同矿物组成熟料可由共同的煅烧条件（1175℃、38min）制得。

关键词：硫硅酸钙-硫铝酸盐水泥工业固废制备理论高温反应动力学响应面分析

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