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物理化学学报 2023年第1期39卷 77-84页

作者：朱迎迎王勇徐淼吴勇民汤卫平朱地何雨石马紫峰李林森上海交通大学化学化工学院变革性分子前沿科学中心上海200240 上海交通大学四川研究院成都610213 上海空间电源研究所空间电源技术国家重点实验室上海200245 齐鲁工业大学山东省科学院能源研究所济南250014

采用高载量氧化物正极(>4mAh·cm^(-2))和超薄锂金属负极(380 Wh·kg^(-1))中,一定程度的压力可以促进锂金属的致密沉积,改善电池循环性能;而过大的压力则会导致锂金属向负极内部沉积,造成负极变形和电池性能恶化。我们的研究结果凸显... 详细信息

采用高载量氧化物正极(>4mAh·cm^(-2))和超薄锂金属负极(高比能锂金属二次电池。然而,该类电池的循环寿命和安全性受到锂金属不可控沉积的严重制约。高比表面积的锂枝晶和锂“苔藓”导致了较低的库伦效率,前者有一定可能穿刺隔膜,造成电池内短路,是亟待解决的安全隐患。因此,提升锂金属二次电池的循环寿命和安全性的关键在于实现锂金属的致密沉积。文献中已有多种化学方法可达到这样的效果。由于锂金属较软,受力容易发生形变,对锂金属电池施加机械压力是另一种促进锂金属致密沉积和提高循环性能的方法。然而,机械压力、锂金属形态的演变、和循环性能之间的关系尚未被完全理解。本文报道了一种基于薄膜压力传感器的电池压力测量装置,可以实时跟踪纽扣型锂金属电池内部的压力变化,并且探究外加机械压力对电池循环性能的影响。研究发现,在纽扣电池和高比能的软包电池(5 Ah,>380 Wh·kg^(-1))中,一定程度的压力可以促进锂金属的致密沉积,改善电池循环性能;而过大的压力则会导致锂金属向负极内部沉积,造成负极变形和电池性能恶化。我们的研究结果凸显了压力控制对于锂金属沉积行为的重要作用,为进一步改善高比能锂金属电池的循环性能提供了指导。

关键词：高比能锂金属电池原位压力测量锂金属负极电化学沉积压力控制

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Mg基复合人工固态电解质界面膜改性锂金属负极的研究

Mg基复合人工固态电解质界面膜改性锂金属负极的研究

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作者：陈思如东北师范大学

学位级别：硕士

为推动智能制造为代表的“第四次工业革命”,以智能电网和新能源汽车为代表的新能源产业受到了国际社会的广泛关注。如今,商用锂离子电池（LIBs）的比能量已经达到了理论极限,未来的消费电子产品和电动汽车市场迫切需要开发高能量密度... 详细信息

为推动智能制造为代表的“第四次工业革命”,以智能电网和新能源汽车为代表的新能源产业受到了国际社会的广泛关注。如今,商用锂离子电池（LIBs）的比能量已经达到了理论极限,未来的消费电子产品和电动汽车市场迫切需要开发高能量密度、长循环寿命、高安全性能的电池。金属锂具有超高的理论比容量(3860 m Ah g)和极低的电极电位（与标准氢电极相比为-3.04 V）,但其固有缺陷如不规则的树枝状锂、不稳定的界面和无限的体积变化,对锂金属电池的实际应用产生了严重的负面影响。迄今为止,构建人工固态电解质界面膜（人工SEI膜）被认为是解决锂负极相关问题有效的途径之一。本论文围绕锂负极保护展开了以下研究:1.有机聚合物/无机物复合人工SEI膜的构筑及研究采用表面涂覆法在锂负极表面设计并制备了一种原位聚合而成的有机聚合物/无机物复合的人工SEI膜（PEG-Mg SEI）,有机相聚乙二醇二丙烯酸酯（PEGDA）提供了一种结构均匀、致密的柔性支撑,能够隔绝金属锂并适应锂负极的体积变化。无机物氟化镁（Mg F）与金属锂接触并发生置换反应,生成氟化锂（Li F）和富含镁的无机物能够促进Li运输,抑制锂枝晶的生长,提高SEI膜的界面稳定性。用三种不同无机含量（1.35 wt.%、0.68 wt.%、0.23 wt.%）的复合SEI膜分别组装Li||Li对称电池和Li||LFP全电池,其中PEG-0.68 wt.%Mg SEI保护的锂组装的电池均表现出更优异的循环性能,远远超出裸锂的循环寿命和充放电比容量。***基复合人工SEI膜修饰不同厚度的金属锂在上一章实验的基础之上引入碳酸亚乙烯酯（VC）与PEGDA共聚,促使人工SEI膜与金属锂贴合更紧密,从而有效提高放电比容量,延长电池的寿命。用原位聚合的Mg基复合的人工SEI膜（PEG-Mg-VC SEI）改性的不同厚度金属锂（600μm、100μm、30μm）分别组装Li||LFP全电池进行测试,SEI改性后的锂金属电池在三种不同的正极/负极比下均保持较长的循环寿命和较高的充放电比容量。这种优异的电化学性能主要来源于人工SEI膜减少了电解液与金属锂的副反应并抑制了死锂的生成。通过扫描电子显微镜（SEM）和原子力显微镜（AFM）测试证明PEG-Mg-VC SEI保护的金属锂经过50个循环后,金属锂表面没有变暗仍具有金属光泽,电极表面光滑致密,没有明显枝晶和死锂的存在。人工SEI膜和自然SEI膜的活化能测试说明Li在人工SEI膜中的迁移更加自由,这有利于锂离子的均匀沉积。将厚度为600μm的改性过的金属锂用于Li||NCM622全电池中,在不同倍率下（0.3 C,0.5 C,1.0 C）进行测试发现保护后的金属锂组装的电池表现出优于裸锂的电化学循环性能和倍率性能。

关键词：高比能锂金属电池锂金属负极人工固态电解质界面膜氟化镁

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