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高比能量镍基化合物的混合超级电容性能研究

高比能量镍基化合物的混合超级电容性能研究

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作者：黄成浩青岛大学

学位级别：硕士

新能源材料与电子设备、电动汽车等产业的蓬勃发展,使得人们对于高性能储能设备的要求越来越高。混合超级电容器因其同时具有电池型电极的高能量密度和电容型电极的高功率密度,受到了研究者的广泛关注。但是其能量密度仍不能很好的满足... 详细信息

新能源材料与电子设备、电动汽车等产业的蓬勃发展,使得人们对于高性能储能设备的要求越来越高。混合超级电容器因其同时具有电池型电极的高能量密度和电容型电极的高功率密度,受到了研究者的广泛关注。但是其能量密度仍不能很好的满足实际应用的需求,因此提高混合超级电容器的能量密度是发展高性能可商业化混合超级电容器器件的重中之重。基于此,本文通过研究高性能电池型电极材料来提高混合超级电容器的能量密度。通过不同方法制备了高性能非晶镍基化合物,改善了电池型电极与电容型电极不匹配问题,提高了混合器件的能量密度。同时,可控制备了高性能多金属普鲁士蓝类似物材料,其在水系电解质中具有更宽的电压范围,进一步提高了混合器件的能量密度。主要分为以下几个部分:(1)通过水解转化前驱体的方法合成了一系列不同阳离子取代的非晶镍基氢氧化物。乙二醇溶剂为过渡金属离子的逐步水解提供了温和的环境,从而形成了非晶态过渡金属氢氧化物。非晶氢氧化物具有更多的晶界和离子扩散通道实现了比结晶氢氧化物更佳的电化学性能。此外,不同过渡金属离子替代镍离子,可以进一步提高了非晶氢氧化物的电化学储能性能,非晶NiCo–OH表现出最佳的电化学性能。基于非晶NiCo–OH的混合超级电容器实现了高比能量、高比功率和超长循环寿命。(2)基于非晶结构电化学性能的优越性和双金属非晶化合物制备的挑战性,首次使用阳离子交换法制备了双金属非晶氢氧化物。通过阳离子交换反应,将非晶Ni(OH)与Co,Mn,Cu和Zn交换,从而获得了一系列双金属非晶氢氧化物样品。其中,非晶Ni–Co氢氧化物表现出优异比容量、倍率性能和循环稳定性。同时,基于非晶NiCo–OH的混合超级电容器实现了高比能量和功率性能,进一步证实了非晶NiCo–OH样品出色的电化学性能。(3)通过调节柠檬酸盐的添加量,合成了一系列形貌均一的过渡金属铁氰酸盐(MHCFs)即普鲁士蓝类似物。研究发现柠檬酸盐可以调控MHCF的成核和生长速率,从而形成了具有低Fe(CN)空位和高碱金属含量的高结晶度普鲁士蓝类似物,在水系和有机电解质中均表现出优异的钠离子存储性能。这种方法可以普适性的合成Co、Ni、Mn和Zn等一系列过渡金属的普鲁士蓝类似物。此外,研究了不同过渡金属基普鲁士蓝类似物在水系电解质中的钠离子储能性能,发现普鲁士蓝类似物中的过渡金属组分可以调节普鲁士蓝类似物的钠离子储能性能。其中,CoHCF纳米立方体样品在电流密度为1 A g时实现了307 C g的比容量,优于其他过渡金属基MHCFs。CoHCF样品还表现出优异的循环稳定性,在水系电解质中可以稳定循环12,000次(92%),在有机电解质中可以稳定循环10,000次(78%)。

关键词：非晶氢氧化物镍基化合物普鲁士蓝类似物高比能量储能器件混合超级电容器

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