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基于内延转变生长机制的[023]-Ta3N5和[110]-Al2O3高取向纳米结构的制备研究

基于内延转变生长机制的[023]-Ta3N5和[110]-Al2O3高取向纳米结构...

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作者：秦学森山东大学

学位级别：硕士

材料是人类文明的物质载体,人类社会的发展离不开各种新材料的发现和使用。由于材料的性质同材料的尺寸和形状密切相关,随着材料尺寸的不断减小,当达到纳米尺度时,纳米材料通常会表现出不同于体块材料的独特性质,这使其在众多领域具有... 详细信息

材料是人类文明的物质载体,人类社会的发展离不开各种新材料的发现和使用。由于材料的性质同材料的尺寸和形状密切相关,随着材料尺寸的不断减小,当达到纳米尺度时,纳米材料通常会表现出不同于体块材料的独特性质,这使其在众多领域具有广阔的应用前景。而基于材料的各向异性,将纳米材料沿特定的方向排列或者通过特定的制备技术,构建和制备具有特定取向的有序纳米结构,不仅可保留纳米材料独特的物理化学性质,同时还可使有序纳米结构表现出宏观的各向异性,从而使其在能源转化与存储、生物探测以及催化等众多领域具有重要的潜在应用。然而,随着纳米材料尺寸的不断减小,纳米材料结构的有序性也随之降低,这使得从纳米尺度构建和制备具有特定取向的有序纳米结构面临着极大的挑战。在过去几十年的时间里,随着纳米技术的不断发展,高取向有序纳米结构的制备与构建取得了极大进展,人们探索并发展了多种有序纳米结构的制备与组装策略,并制备了一系列具有高取向有序纳米结构的纳米材料。然而,对于一些特殊的纳米材料,如:氮化物、氮氧化物等,其高取向有序纳米结构的制备与构建仍存在很大的挑战。本课题组的前期研究发现,基于TaON和LiTaO3中Ta原子排布方式的相似性,以(012)-LiTaO3单晶作为衬底,通过CCl4辅助高温氮化内延转变的方式,首次制备了[100]-TaON高取向纳米结构,并极大提升了 TaON光阳极光电化学分解水性能,从而为制备氮化物、氮氧化物高取向有序纳米结构提供了新的方法。然而,作为一种制备高取向有序纳米结构的新方法,目前人们对基于内延转变生长机制的高取向纳米结构制备和构建的研究相对较少,其在制备其他高取向有序纳米结构的通用性依然有待于进一步的验证。因此,在本论文中,我们围绕内延生长这一制备高取向有序纳米结构的新方法,在前期工作的基础上,以KTaO3单晶作为衬底,通过内延转变的方式,成功制备了 Ta3N5高取向纳米结构。在此基础上,将内延转变生长机制拓展到氧化物有序纳米结构的制备,以LiAlO2单晶作为衬底,成功制备了高取向α-Al2O3。从而验证了内延转变生长机制对于制备高取向有序纳米结构的普适性。并且基于CCl4辅助内延生长机制的研究,将其应用于锂离子电池LiCoO2材料Li和Co元素的分离,为LiCO2材料Li和Co元素的回收和利用提供了新的思路。本论文的主要研究内容如下:在第一章中,从纳米材料和纳米技术入手,简要介绍了目前纳米材料及纳米技术的进展。随后围绕高取向有序纳米材料,综述了目前常见的高取向有序纳米材料及其制备方法。最后,对本论文的选题意义和研究内容进行了阐述。在第二章中,在前期工作基础上,通过对KTaO3和Ta3N5晶体结构及Ta元素排布方式进行研究,选择(110)-KTaO3单晶作为衬底,通过CCl4辅助高温氮化法制备了[023]高取向Ta3N5薄膜,并对其生长过程和生长机理进行了研究。在第三章中,在基于内延转变生长机制制备高取向氮化物和氮氧化物基础上,选择(100)-LiAlO2单晶作为衬底,在CCl4辅助下,通过高温烧结制备了[110]高取向α-Al2O3,从而证明了基于内延转变生长机制制备高取向有序纳米结构的普适性。在此基础上,利用LiAlO2粉体对LiAlO2向α-Al2O3转换的过程及机理进行了详细研究。在第四章中,基于对CCL4辅助内延转变生长过程及机理的研究,利用CCl4高温烧结的方法,实现对LiCoO2材料中Li和Co元素的分离与回收,从而为锂离子电池材料LiCoO2的回收和元素分离提供了新的思路。在第五章中,对本论文的研究内容进行了总结,并阐述了本论文的主要结论和创新点。针对本论文存在的问题和不足,对下一步的研究计划进行了分析和展望。

关键词：内延转变生长机制高取向纳米结构 CCl4辅助法 Ta3N5 α-Al2O3

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