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Pd/WO催化剂的合成及其催化糠醛选择性加氢性能研究

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现代化工 2024年

作者：常德政高岩河南省冶金余热固废资源利用工程技术研究中心河南省冶金研究所有限责任公司

糠醛是木制纤维素的水解产物，由于其分子结构中含有多个官能团且官能团的结构异常敏感，糠醛选择性催化加氢可制得2-甲基呋喃、糠醇、四氢糠醇、呋喃、四氢呋喃等一系列高附加值化学品。因此，制备了一种高活性、高选择性(四氢糠醇)、... 详细信息

糠醛是木制纤维素的水解产物，由于其分子结构中含有多个官能团且官能团的结构异常敏感，糠醛选择性催化加氢可制得2-甲基呋喃、糠醇、四氢糠醇、呋喃、四氢呋喃等一系列高附加值化学品。因此，制备了一种高活性、高选择性(四氢糠醇)、稳定性好及贵金属负载量低的负载型催化剂。采用硼氢化钠液相化学还原法合成了具有不同Pd负载量的Pd/WO3催化剂(0.34%、2.0%和4.5%)，考察了Pd的负载量及反应温度对Pd/WO3催化糠醛选择性加氢的影响，结果表明，最佳反应条件为：2.0% Pd、反应时间为2 h、反应温度为150 ℃，此时糠醛转化率为99.0%，四氢糠醇选择性达92.2%。低温反应(100 ℃)时升高Pd负载量有利于提高催化剂性能，高温反应(150 ℃)时Pd最佳负载量为2.0%。

关键词：糠醛选择性加氢 Pd/WO 高分散

Pd/WO_(3)催化剂的合成及其催化糠醛选择性加氢性能研究

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现代化工 2024年第6期44卷 156-160页

作者：常德政高岩河南省冶金研究所有限责任公司河南郑州450053 河南省冶金余热固废资源利用工程技术研究中心河南郑州450053

糠醛是木制纤维素的水解产物,由于其分子结构中含有多个官能团且官能团的结构异常敏感,糠醛选择性催化加氢可制得2-甲基呋喃、糠醇、四氢糠醇、呋喃、四氢呋喃等一系列高附加值化学品。因此,制备了一种高活性、高选择性(四氢糠醇)、稳... 详细信息

糠醛是木制纤维素的水解产物,由于其分子结构中含有多个官能团且官能团的结构异常敏感,糠醛选择性催化加氢可制得2-甲基呋喃、糠醇、四氢糠醇、呋喃、四氢呋喃等一系列高附加值化学品。因此,制备了一种高活性、高选择性(四氢糠醇)、稳定性好及贵金属负载量低的负载型催化剂。采用硼氢化钠液相化学还原法合成了具有不同Pd负载量的Pd/WO_(3)催化剂(0.34%、2.0%和4.5%),考察了Pd的负载量及反应温度对Pd/WO_(3)催化糠醛选择性加氢的影响,结果表明,最佳反应条件为:2.0%Pd、反应时间为2 h、反应温度为150℃,此时糠醛转化率为99.0%,四氢糠醇选择性达92.2%。低温反应(100℃)时升高Pd负载量有利于提高催化剂性能,高温反应(150℃)时Pd最佳负载量为2.0%。

关键词：糠醛选择性加氢 Pd/WO_(3) 高分散

高分散Co_(3)O_(4)对钙钛矿类LaCoO_(3)低浓度甲烷催化燃烧性能的影响

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燃料化学学报（中英文） 2023年第3期51卷 367-375页

作者：陈雪王雪峰王荀邓存宝曹敏敏太原理工大学安全与应急管理工程学院山西太原030024 山西焦煤集团有限责任公司山西太原030024

本研究采用溶胶凝胶法,通过调变镧钴比合成了一种纳米新型钙钛矿类催化剂。利用物理吸附、ICP、XRD、H_(2)-TPR、O_(2)-TPD和XPS等技术对催化剂进行了表征,并对其在乏风甲烷氧化燃烧中的催化性能进行了研究。结果表明,高分散性的Co_(3)O... 详细信息

本研究采用溶胶凝胶法,通过调变镧钴比合成了一种纳米新型钙钛矿类催化剂。利用物理吸附、ICP、XRD、H_(2)-TPR、O_(2)-TPD和XPS等技术对催化剂进行了表征,并对其在乏风甲烷氧化燃烧中的催化性能进行了研究。结果表明,高分散性的Co_(3)O_(4)纳米颗粒有利于甲烷的低温活化,且催化剂中镧钴钙钛矿体相可提供大量的晶格氧,促进高温下甲烷的催化燃烧速率和催化剂的高温稳定性。通过调变镧钴比例,可有效调变催化剂中Co_(3)O_(4)纳米颗粒的分散状态,进而实现催化剂低温活性和高温稳定性的有效统一。当La/Co比为0.9时,在空速为30000 mL/(g_(cat)·h)的条件下,La_(0.9)CoO_(3)钙钛矿催化剂的甲烷起燃温度为382℃;稳定运行72 h后,甲烷转化率保持在95%以上。这些结果为今后开发低成本、高活性和高稳定性的甲烷燃烧催化剂提供了参考。

关键词：甲烷催化燃烧 LaCoO_(3) Co_(3)O_(4) 高分散晶格氧

高分散Pd/Ni-A-CA纳米催化剂催化喹啉加氢

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精细化工 2023年第6期40卷 1332-1339页

作者：崔坤成李泓锟雷阳袁果园刘德蓉熊伟重庆科技学院化学化工学院重庆401331

以镍(Ni)为金属节点,腺嘌呤(A)和柠檬酸(CA)为有机配体,采用溶剂热法制备了非晶态金属有机配合物Ni-A-CA。将Pd Cl2溶液浸渍于载体Ni-A-CA后用NaBH4还原制得高分散的Pd纳米粒子(Pd NPs)催化剂Pd/Ni-A-CA。通过SEM、TEM、XRD、FTIR、XPS... 详细信息

以镍(Ni)为金属节点,腺嘌呤(A)和柠檬酸(CA)为有机配体,采用溶剂热法制备了非晶态金属有机配合物Ni-A-CA。将Pd Cl2溶液浸渍于载体Ni-A-CA后用NaBH4还原制得高分散的Pd纳米粒子(Pd NPs)催化剂Pd/Ni-A-CA。通过SEM、TEM、XRD、FTIR、XPS、N2吸附-脱附对载体Ni-A-CA[n(Ni)∶n(A)∶n(CA)=2∶1∶1.5]和催化剂3%Pd/Ni-A-CA(3%为Pd的理论负载量,以Ni-A-CA的质量计,下同)进行了表征。结果表明,Pd NPs高度分散在载体Ni-A-CA上,其粒径为(2.2±0.3) nm,且载体与Pd NPs之间存在的强相互作用增强了催化剂的催化性能。在90℃、2 MPa H2条件下,3%Pd/Ni-A-CA催化喹啉加氢反应70 min,喹啉转化率为99.0%,生成1,2,3,4-四氢喹啉选择性>99%。

关键词：非晶态金属有机配合物 Ni-A-CA Pd NPs 高分散喹啉加氢催化技术

富缺陷BN负载的高分散Cu催化乙醇脱氢制乙醛（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第4期43卷 1092-1100页

作者：程世群翁雪霏王庆楠周百川李文翠李名润贺雷王东琪陆安慧大连理工大学化工学院辽宁省低碳资源高值化利用重点实验室精细化工国家重点实验室中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室

生物乙醇作为平台分子通过催化转化的方法可以制备烯烃、乙醛、丁醇和芳香化学品等,其中乙醛是生产乙酸、季戊四醇、三氯乙醛、山梨酸等重要化学品的原料.随着乙醛的需求量逐年增加,发展以乙醇直接脱氢生成乙醛的工艺,具有联产氢气、原... 详细信息

生物乙醇作为平台分子通过催化转化的方法可以制备烯烃、乙醛、丁醇和芳香化学品等,其中乙醛是生产乙酸、季戊四醇、三氯乙醛、山梨酸等重要化学品的原料.随着乙醛的需求量逐年增加,发展以乙醇直接脱氢生成乙醛的工艺,具有联产氢气、原子经济性高、产物易分离的优点,符合国际绿色低碳发展战略要求,有望替代当前乙烯氧化法生产工艺.乙醇分子比较活泼,催化过程中通常伴随着脱水、羟醛缩合等副反应,导致乙醛的选择性降低.根据文献报道, Cu基催化剂可解离吸附乙醇,选择性断裂C-H键,是有效的乙醇直接脱氢催化剂.常规氧化物负载的铜基催化剂往往存在乙醛选择性低、Cu物种易团聚失活等问题.本文通过球磨方法处理商业六方氮化硼(h-BN),从而得到表面缺陷,使其边缘暴露一定的-OH和-NH等极性官能团,进而增强金属与载体的相互作用,抑制Cu物种的团聚,提高Cu基催化剂在乙醇脱氢反应中的稳定性.考察了不同负载量下Cu物种的分散情况,发现当负载量高达5%(5Cu/BNS)时, Cu物种仍然能够保持高分散.5Cu/BNS催化剂在280°C, WHSV=9.6 h反应条件下,催化生成乙醛选择性达到98%,乙醇转化率为82%,且反应50 h后活性保持不变, Cu物种在BNS载体上仍保持高度分散.结合红外光谱和X射线光电子能谱(XPS)表征,证实BNS表面存在B-OH官能团,增强了Cu物种与载体的相互作用,提高了Cu催化剂在乙醇脱氢反应中的稳定性.通过原位红外实验对反应物在载体上的吸附行为研究,进一步理解5Cu/BNS表现出优异的乙醛选择性的原因.结果表明,乙醛在BNS载体上不发生吸附.从结构化学的角度来说, BNS富π电子,与乙醇的羟基相互作用但是与乙醛的富电子的C=O官能团相互排斥,促进产物乙醛脱附,因此表现出优异的选择性.该方法为设计一种高分散Cu基催化剂提供了新策略,相比于文献报道的催化体系,该催化剂在乙醇脱氢方面表现出更好的催化性能.

关键词：乙醇脱氢铜氮化硼纳米片高分散原位红外

高分散、大孔径硫化铁/SiO催化剂的沉淀沉积法制备及其对减压渣油的高效转化

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化学工业与工程 2022年

作者：蔺聪福白杨田磊郭强杨勇冯富祥刘源中科合成油技术股份有限公司国家能源煤基液体燃料研发中心天津大学化工学院中科合成油内蒙古有限公司

针对重质油浆态床铁基催化剂活性低，反应压力较高的问题。设计了沉淀沉积的溶胶-凝胶法制备催化剂前驱体，经预硫化处理得到SiO担载的高分散硫化铁催化剂。考察了催化剂在较低压力下(5 MPa)对模型化合物萘、Merey减压渣油的催化性能，... 详细信息

针对重质油浆态床铁基催化剂活性低，反应压力较高的问题。设计了沉淀沉积的溶胶-凝胶法制备催化剂前驱体，经预硫化处理得到SiO担载的高分散硫化铁催化剂。考察了催化剂在较低压力下(5 MPa)对模型化合物萘、Merey减压渣油的催化性能，以氮气吸附-脱附、ICP、XRD、M?ssbauer(MES)、SEM-EDS和TEM等手段对催化剂及前驱体进行了表征。在催化剂较低的铁含量(FeO/SiO中FeO为20 wt.%)下，减压渣油转化反应的轻质油产率可达54.9 wt.%，焦炭产率低至1.6 wt.%。催化剂的优越性能归因于催化剂前驱体中FeO及催化剂中硫化铁的高分散与平均孔径约为20 nm的大孔径。催化剂通过简单易行的方法制备：通过调节溶胶的pH值，使得氢氧化铁胶粒带正电，氧化硅微粒带负电；利用静电吸引实现氢氧化铁的高分散和“限域”(以抑制其团聚)，由颗粒堆积获得大孔径。

关键词：硫化铁催化剂高分散浆态床反应器溶胶-凝胶

氮化SBA-15负载高分散过渡金属用于丙烷高效直接脱氢

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无机盐工业 2023年第2期55卷 141-148页

作者：李海涛赵银峰沈阳化工大学辽宁沈阳110142 中国科学院大连化学物理研究所低碳催化技术国家工程研究中心辽宁大连116023

以氮化法修饰的介孔二氧化硅(SBA-15)为载体,采用浸渍法制备了不同过渡金属(钴、镍、铁、铜)脱氢催化剂。通过X射线衍射光谱和N2吸附-脱附分析表明氮化后的载体仍能保持良好的介孔结构;通过扫描电子显微镜分析表明金属处于高度分散的良... 详细信息

以氮化法修饰的介孔二氧化硅(SBA-15)为载体,采用浸渍法制备了不同过渡金属(钴、镍、铁、铜)脱氢催化剂。通过X射线衍射光谱和N2吸附-脱附分析表明氮化后的载体仍能保持良好的介孔结构;通过扫描电子显微镜分析表明金属处于高度分散的良好状态;通过程序升温还原和X射线光电子能谱分析表明氮化SBA-15改变了金属的电子结构,增强了载体与金属之间的相互作用力。采用定量浸渍法制备了金属负载量为1%(质量分数)的脱氢催化剂,并进行了性能评价。结果表明,丙烷脱氢催化剂活性顺序由高到低依次为Co-SBA-15N900-1%、Fe-SBA-15N900-1%、Cu-SBA-15N900-1%、Ni-SBA-15N900-1%,其中Co-SBA-15N900-1%催化剂的丙烷转化率为33%,丙烯选择性为88%。

关键词：丙烷脱氢过渡金属高分散氮化SBA-15

高分散Cu/SiO_(2)逆水煤气变换反应催化剂研究

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化学试剂 2023年第8期45卷 40-46页

作者：刘宁曹忠崔莎刘辉王路辉浙江海洋大学浙江省石油化工环境污染控制重点实验室浙江舟山316022 浙江海洋大学石油化工与环境学院浙江舟山316022 浙江海洋大学食品与药学学院浙江舟山316022 浙江海洋大学临港石油天然气储运技术国家地方联合工程研究中心浙江舟山316022

逆水煤气变换(RWGS)反应可以有效的将CO_(2)转化为更具有价值的CO,被认为是最具有应用前景的反应之一。将Cu/SiO2催化剂用于RWGS反应,考察了在浸渍过程中添加尿素对催化剂结构和性能的影响。采用包括H2-TPR、XRD和TEM等对催化剂进行表征... 详细信息

逆水煤气变换(RWGS)反应可以有效的将CO_(2)转化为更具有价值的CO,被认为是最具有应用前景的反应之一。将Cu/SiO2催化剂用于RWGS反应,考察了在浸渍过程中添加尿素对催化剂结构和性能的影响。采用包括H2-TPR、XRD和TEM等对催化剂进行表征,并且在400~750℃的温度范围内进行RWGS性能测试。结果表明,与Cu/SiO_(2)催化剂相比,尿素辅助法制备的Cu/SiO_(2)-N催化剂在逆水煤气变换反应中具有较高的催化活性,并且对CO具有100%的选择性,尿素的引入可以有效地减小活性金属Cu的粒径,使其具有高分散性,Cu/SiO_(2)-N催化剂金属分散度达到26.5%,催化剂的活性得到了显著提高。

关键词：逆水煤气变换反应 CO_(2) Cu/SiO_(2)催化剂尿素高分散

高分散Cu/SiO逆水煤气变换反应催化剂研究

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化学试剂 2023年

作者：刘宁曹忠崔莎刘辉王路辉浙江海洋大学临港石油天然气储运技术国家地方联合工程研究中心浙江海洋大学石油化工与环境学院浙江海洋大学食品与药学学院浙江海洋大学浙江省石油化工环境污染控制重点实验室

逆水煤气变换(RWGS)反应可以有效的将CO2转化为更具有价值的CO，被认为是最具有应用前景的反应之一。在本研究中，将Cu/SiO2催化剂用于RWGS反应，考察了在浸渍过程中添加尿素对催化剂结构和性能的影响。采用包括H2-TPR、XRD和TEM等对催... 详细信息

逆水煤气变换(RWGS)反应可以有效的将CO2转化为更具有价值的CO，被认为是最具有应用前景的反应之一。在本研究中，将Cu/SiO2催化剂用于RWGS反应，考察了在浸渍过程中添加尿素对催化剂结构和性能的影响。采用包括H2-TPR、XRD和TEM等对催化剂进行表征，并且在400 ～ 750 ℃的温度范围内进行RWGS性能测试。结果表明，与Cu/SiO2催化剂相比，尿素辅助法制备的Cu/SiO2-N催化剂在逆水煤气变换反应中具有较高的催化活性，并且对CO具有100%的选择性，尿素的引入可以有效地减小活性金属Cu的粒径，使其具有高分散性，Cu/SiO2-N催化剂金属分散度达到26.5%，催化剂的活性得到了显著提高。

关键词：逆水煤气变换反应 CO Cu/SiO 催化剂尿素高分散