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环境化学 2022年第8期41卷 2478-2487页

作者：徐昊林陈润东曹建新陈琼姗冯春华华南理工大学环境与能源学院广州510006 工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室广州510006

氧化破络是去除络合态重金属的关键步骤,本文构建了以商用混合金属氧化物(MMO)为阳极的电化学氧化体系用于降解Ni-EDTA.研究发现,当电流密度为27.8 mA·cm^(-2)时,在溶液有氯和无氯情况下,电化学体系处理180 min后Ni-EDTA的去除率分别达... 详细信息

氧化破络是去除络合态重金属的关键步骤,本文构建了以商用混合金属氧化物(MMO)为阳极的电化学氧化体系用于降解Ni-EDTA.研究发现,当电流密度为27.8 mA·cm^(-2)时,在溶液有氯和无氯情况下,电化学体系处理180 min后Ni-EDTA的去除率分别达到96.3%和77.8%;动力学拟合发现NiEDTA降解符合一级反应动力学,其中在有氯情况下随着反应进行降解速率呈现出加快的现象,降解速率常数在0到90 min阶段为0.0124 min^(-1),90 min到180 min上升至0.0216 min^(-1).对含氯体系中出现的固体进行X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和苯基甲基亚砜(PMSO)探针实验,确定反应过程生成了高价Ni物种.通过研究电化学体系中有无Ni^(2+)对Fe(Ⅲ)-EDTA降解的影响,发现高价Ni物种能够促进金属有机络合物的降解,从而提高反应速率.Ni-EDTA在电化学氧化体系中自催化降解现象的揭示,为金属有机络合物去除机制提供了新见解.

关键词：电氧化活性氯 Ni-EDTA处理自催化降解高价金属

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电化学氧化体系中活性物种调控实现Ni-EDTA高效降解及产物选择性控制

电化学氧化体系中活性物种调控实现Ni-EDTA高效降解及产物选择性...

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作者：徐昊林华南理工大学

学位级别：硕士

镀镍废水中最主要的污染物为镍有机配体络合物,对于络合态镍(如乙二胺四乙酸络合镍,Ni-EDTA)采用的处理策略通常是先利用高级氧化工艺降解破络再通过沉淀的方式实现重金属镍的去除。传统高级氧化工艺如芬顿、类芬顿、臭氧氧化和光化学... 详细信息

镀镍废水中最主要的污染物为镍有机配体络合物,对于络合态镍(如乙二胺四乙酸络合镍,Ni-EDTA)采用的处理策略通常是先利用高级氧化工艺降解破络再通过沉淀的方式实现重金属镍的去除。传统高级氧化工艺如芬顿、类芬顿、臭氧氧化和光化学氧化法处理金属有机络合物时存在能耗高、效率低、操作复杂等问题。近年来,电化学氧化技术因其无需外源投加化学药剂、高效、易自动化操作以及适应多变的有机负荷等优点而备受关注。然而,目前Ni-EDTA电化学降解的研究大多集中在开发电催化阳极、探索降解途径和反应机理、揭示反应效率有限的潜在原因等方面,在含氯离子的电化学体系中,Ni-EDTA降解有毒氯代副产物的形成很少被关注。本研究建立了一种典型的电化学氧化体系降解Ni-EDTA(镀镍废水中的典型污染物)。通过对Ni-EDTA的去除速率和降解产物的深入研究,发现该体系存在氧化效率低、生成氯化副产物的问题。为了解决这一问题,开发了一种能够调控活性物种的双阳极电化学体系。主要研究结果总结如下:(1)氧化破络是去除络合态重金属的关键步骤。首先,我们构建以商用混合金属氧化物(MMO,材质为Ti/Ru O-Ir O)为阳极的电化学氧化体系用于降解Ni-EDTA。当电流为250 m A时,在溶液有氯和无氯情况下,电化学体系处理180 min后Ni-EDTA的去除率分别达到96.3%和77.8%;动力学拟合发现Ni-EDTA降解符合一级反应动力学,其中在有氯情况下随着反应进行降解速率呈现出加快现象,反应速率常数随反应时间从0.0124 min增加到0.0216 min。对含氯体系中出现的固体进行表征分析,确定反应过程生成了高价Ni物种;结合Ni存在下会促进Fe(III)-EDTA的降解,我们推测Ni-EDTA在电化学氧化体系中会生成高价Ni物种作用于自身降解,从而提高反应速率形成自催化降解效果。然而,产物鉴定发现生成了多种有机氯代副产物,处理后出水存在一定的环境风险。(2)其次,我们提出了一种新的策略,使用MMO阳极和Fe阳极构成的双阳极电化学氧化体系降解Ni-EDTA,减少氯代有机副产物的生成。结果表明,双阳极体系实现了更高的Ni-EDTA去除速率(0.141 min),以及加碱沉淀后更高的Ni去除率(39.85降低至0.63 mg L);效果明显优于单MMO阳极体系(Ni-EDTA降解速率为0.017 min,溶液中残留Ni浓度为14.38 mg L)和单Fe阳极体系(Ni-EDTA几乎没有去除,溶液中残留Ni浓度为38.37 mg L)。与单MMO阳极体系产生的活性氯物种相比,双阳极体系中原位生成的Fe(IV)在减少有机氯代副产物的生成和降低处理后溶液的急性毒性上起主要作用(使用发光细菌进行评估)。通过对降解产物的鉴定,提出了单MMO阳极和双阳极体系中Ni-EDTA的降解路径。以Fe(IV)为主导活性物种的双阳极体系能有效去除实际镀镍废水中多重污染物(包括有机配体、Ni和磷酸盐)。研究结果表明,利用电化学氧化体系处理含氯有机废水时,活性氯转化为Fe(IV)的策略为提高体系氧化能力、降低氯代产物生成和产物毒性开辟了一条新途径。

关键词：电化学氧化活性氯高价金属氯代副产物 Ni-EDTA

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C3N5-MnCo2O4催化活化PMS降解水中磺胺类抗生素的效能

C3N5-MnCo2O4催化活化PMS降解水中磺胺类抗生素的效能

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作者：时书新哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

抗生素制药废水排放是抗生素流入水体环境的主要渠道之一,磺胺类抗生素在水环境中长期大量存在会严重影响人体健康和水环境安全,因此对抗生素制药废水进行合理高效去除势在必行。过硫酸盐氧化作为一种高级氧化水处理技术,具有操作简便... 详细信息

抗生素制药废水排放是抗生素流入水体环境的主要渠道之一,磺胺类抗生素在水环境中长期大量存在会严重影响人体健康和水环境安全,因此对抗生素制药废水进行合理高效去除势在必行。过硫酸盐氧化作为一种高级氧化水处理技术,具有操作简便、易于控制、成本较低、反应高效等优点,在抗生素废水的去除方面有明显的优势。基于以上问题,本研究以富氮型氮化碳(CN)为基础,以掺杂金属的方式增强其催化活性,并研究其活化过单硫酸盐(PMS)降解磺胺二甲基嘧啶(SMT)的效能及去除机制,得到以下研究结果。将催化剂活化PMS对水中SMT的降解效率作为评价指标,优化制备条件制备具有良好催化特性的催化剂。并利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等分析测试对催化剂的微观形貌和晶体结构及元素价态进行分析。结果证实了CMCN催化剂是CN和Mn CoO的络合物,并且形成了C=N-M键,为高价金属的形成提供了基本条件。同时利用自由基捕获实验、电子自旋共振波谱仪(ESR)以及液相色谱-质谱联用(UPLC-MS/MS)来分析体系内存在的活性物种和SMT的降解路径,实现机制解析。结果表明,在降解SMT过程中高价金属和超氧自由基(·O)是重要的活性物种,单线态氧(O)起辅助作用。SMT被氧化降解的过程中,主要通过“微笑重排”、羟基化、硝基化、S-N键断裂等方式产生一系列的中间产物,然后经过一系列氧化降解过程矿化为二氧化碳和水等小分子物质,不产生对环境有毒有害的物质。确定最佳的反应条件,探究CMCN(CN-Mn CoO)催化剂的实际适用性。利用单因素控制变量法探究不同影响因子对CMCN-PMS体系降解SMT效能的影响,包括PMS投加量、催化剂投加量、溶液初始p H、SMT初始浓度以及常见阴离子等。结果显示,PMS和催化剂在体系内的浓度保持在1m M和0.2g/L时更合理,SMT初始浓度增加会导致去除率的降低,在中性偏碱性(p H=9左右)的条件下更有利于SMT降解。抗生素制药废水中存在的阴离子影响实验结果显示,体系对SO有良好的适应性,在体系内投加Cl和CO会对SMT的降解过程起到抑制作用。本文进行了抗生素废水中SMT的去除效能探究。结果表明抗生素制药废水中的相关阴离子和其他难降解有机物会影响SMT的降解率。考虑到实际应用中的成本,进行了循环利用实验,CMCN催化剂在3次循环使用后,仍然保持较高的催化活性,对SMT的降解效率达86.3%,通过对比反应前后催化剂的晶型结构和成键状况及元素价态,可知催化剂的表面化学性质未发生改变,催化剂有较高的稳定性。

关键词：磺胺二甲基嘧啶过硫酸盐活化 C3N5 高价金属降解机制

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一种复合交联剂的制备和应用

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天津科技 2016年第10期43卷 37-40页

作者：孙磊刘小攀张贵清夏烨王宇宾中国石油集团工程技术研究院天津300457

利用水溶性酚醛树脂和高价金属盐制备了一种复合交联剂。该复合交联剂制备方便,无刺激性气味。选用部分水解聚丙烯酰胺体系对该复合交联剂的成胶性能进行系统考察,证实其用量为0.1%,~0.3%,时,成胶强度较单一酚醛类交联剂显著增加,通过... 详细信息

利用水溶性酚醛树脂和高价金属盐制备了一种复合交联剂。该复合交联剂制备方便,无刺激性气味。选用部分水解聚丙烯酰胺体系对该复合交联剂的成胶性能进行系统考察,证实其用量为0.1%,~0.3%,时,成胶强度较单一酚醛类交联剂显著增加,通过调节聚合物交联剂比例,其成胶强度可达5,000~20,000,m Pa·s,成胶温度在60~120,℃范围内,成胶时间8~48,h可控,成胶强度可保持2月以上,成胶稳定性良好。

关键词：交联剂酚醛树脂聚丙烯酰胺成胶时间高价金属

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