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成都市大气细颗粒物组成和污染特征分析(2012—2013年)

环境科学学报 2016年第3期36卷 1021-1031页

作者：陈源谢绍东罗彬北京大学环境科学与工程学院北京100871 首都经济贸易大学安全与环境工程学院北京100070 四川省环境监测中心成都610041

为了解成都市大气细颗粒物的污染特征,于2012年5月—2013年5月在成都市城区开展了每6 d采集1次样品的长期颗粒物观测.利用十万分之一分析天平、热光碳分析仪、离子色谱、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分别分析了颗粒物样品的质量浓度、... 详细信息

为了解成都市大气细颗粒物的污染特征,于2012年5月—2013年5月在成都市城区开展了每6 d采集1次样品的长期颗粒物观测.利用十万分之一分析天平、热光碳分析仪、离子色谱、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分别分析了颗粒物样品的质量浓度、有机碳/元素碳、水溶性离子、无机元素等,同步收集了污染物在线观测数据、气象数据和卫星遥感数据.结果表明,采样期间,成都市可吸入颗粒物(PM10)和细粒子(PM2.5)浓度颗粒物浓度分别高达(129.7±76.4)和(91.6±54.3)μg·m-3,PM2.5中以二次无机离子(SNA,43.6%)和有机物(OM,31.2%)污染最为突出,其次为土壤组分(Soil,13.8%)、元素碳(EC,5.0%)和微量元素(Trace,0.8%);1月、3月、5月和10月是污染较重的月份.通过比较揭示了不同污染源影响下的典型污染特征.生物质燃烧期间,成都城区PM2.5浓度达214.3μg·m-3,PM2.5/PM10比达0.89,其中OM贡献增加至57.2%,K+浓度达8.7μg·m-3,OC/EC比达8.3,SNA比重下降;而沙尘传输期间,PM2.5浓度为122.6μg·m-3,仅占PM10浓度的0.28,PM2.5中土壤组分比例剧增至77.3%,SNA和无机元素的比重明显下降;静稳天气下PM2.5浓度为261.0μg·m-3,各组分比重并无明显变化,硝酸盐和铵盐比例稍有增加.

关键词：细颗粒物(PM2.5) 长期观测颗粒物组成重污染成都

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兰州沙尘暴过程对PM_(10)组成变化的影响

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辽宁工程技术大学学报（自然科学版） 2010年第3期29卷 506-508页

作者：肖正辉邵龙义张宁李卫军湖南科技大学地质研究所湖南湘潭411201 中国矿业大学(北京)地球科学与测绘工程学院北京100083 甘肃省环境监测中心站甘肃兰州730030

为了研究兰州市2006年3月31日沙尘暴过程对大气PM_(10)组成变化的影响,利用场发射扫描电镜(FESEM)和图像分析技术研究了该沙尘暴期间及其发生前后PM_(10)中的单颗粒特征。结果表明,沙尘暴发生前后,PM_(10)主要由燃煤飞灰、烟尘集合体组... 详细信息

为了研究兰州市2006年3月31日沙尘暴过程对大气PM_(10)组成变化的影响,利用场发射扫描电镜(FESEM)和图像分析技术研究了该沙尘暴期间及其发生前后PM_(10)中的单颗粒特征。结果表明,沙尘暴发生前后,PM_(10)主要由燃煤飞灰、烟尘集合体组成,其次是少量的矿物颗粒,而沙尘暴高峰期则相反。与沙尘暴发生前后相比,沙尘暴高峰期矿物颗粒的数量百分比(59.31%)和体积百分比(99.39%)有明显增加,而其数量和体积粒度分布则相反。根据该沙尘暴过程中PM_(10)的组成变化特征,可将其划分为四个不同的阶段:本地污染物清除阶段、新污染物携入阶段、本地新污染物吹入及外来沙尘颗粒减少阶段、沙尘颗粒基本清除阶段。

关键词：沙尘暴单颗粒兰州颗粒物组成粒度分布

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黄东海悬浮颗粒物质量比后向散射特性Mie理论模拟与实证分析

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激光与光电子学进展 2022年第13期59卷 91-101页

作者：曹爽韩冰朱建华李芝凤国家海洋技术中心天津300111

悬浮颗粒物的质量比后向散射系数(b*_(bp))主要受颗粒物的成分、大小等因素影响,研究其变化特性对于揭示水体中颗粒物种类、时空分布以及提升水色遥感定量化精度等具有重要意义。本文利用Mie理论,对海水中常见的具有不同粒径分布、相对... 详细信息

悬浮颗粒物的质量比后向散射系数(b*_(bp))主要受颗粒物的成分、大小等因素影响,研究其变化特性对于揭示水体中颗粒物种类、时空分布以及提升水色遥感定量化精度等具有重要意义。本文利用Mie理论,对海水中常见的具有不同粒径分布、相对折射率及表观密度的多种藻类和无机矿物颗粒的质量比后向散射系数进行了模拟计算。研究发现:当粒径分布斜率ξ相同时,无机矿物颗粒的平均b*_(bp)约为藻类颗粒的2倍;ξ为4.0时,无机矿物颗粒和藻类颗粒在532 nm处的平均b*_(bp)分别为(9.12±3.18)×10^(-3)m^(2)·g^(-1)和(4.09±0.48)×10^(-3)m^(2)·g^(-1);藻类颗粒具有较低b*_(bp)的主要原因是其折射率实部较低。黄东海实测数据研究结果表明:b*_(bp)的空间变异性低于后向散射系数,当无机颗粒质量浓度在总颗粒物中占主导时,平均b*_(bp)(532)为8.46×10^(-3)m^(2)·g^(-1);而有机颗粒物占主导时为3.63×10^(-3)m^(2)·g^(-1),前者为后者的2.3倍。实测b*_(bp)随有机颗粒物质量浓度占比的增大呈乘幂函数形式减小,结合模拟结果,发现研究区水体颗粒物的粒径分布斜率ξ的变化范围为3.6~4.2,对于有机颗粒占主导的远岸水体,ξ约为3.9,而在长江入海口附近水域,悬浮颗粒物的质量比后向散射系数因受粒径分布变化的影响具有较大的变化幅度。。

关键词：海洋光学质量比后向散射系数 Mie理论粒径分布颗粒物组成黄东海

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210Pb、210Bi和210Po的联合测定及其在九龙江河口和厦门湾的特征

210Pb、210Bi和210Po的联合测定及其在九龙江河口和厦门湾的特征

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作者：田杰厦门大学

学位级别：硕士

210Po/210Pb不平衡被广泛用于示踪不同海洋环境中颗粒物及相关生源要素的循环与输出,该应用通常假设210Po的直接母体210Bi(t1/2=5.01 d)与210Pb平衡。理论研究表明,若210Bi/210Pb处于不平衡状态,210Bi会在不同程度上影响210Po/210Pb方... 详细信息

210Po/210Pb不平衡被广泛用于示踪不同海洋环境中颗粒物及相关生源要素的循环与输出,该应用通常假设210Po的直接母体210Bi(t1/2=5.01 d)与210Pb平衡。理论研究表明,若210Bi/210Pb处于不平衡状态,210Bi会在不同程度上影响210Po/210Pb方法的结果。目前,稀缺的海水210Bi数据限制了我们对海洋中210Bi地球化学行为的认识。本论文发展了水环境中210Pb、210Bi和210Po的快速测量方法,对厦门地区三核素的大气沉降开展了监测,在九龙江河口区和厦门湾对三核素的地球化学行为进行了初步探究,获得以下主要结果:(1)基于系统的条件实验获得了 210Bi和210Po在镍片上自沉积的最佳温度(95℃)、pH值(1.00)和自沉积时间(4.5h),建立了海水、湖水和雨水中溶解态和颗粒态210Pb、210Bi和210Po快速富集和分离的共沉淀-自沉积方法,三核素的全程回收率均在80%以上。该方法可在2个月内完成水环境样品中210Pb、210Bi和210Po的测定。(2)通过一年期210Pb、210Bi和210Po大气沉降的连续观测,首次获得了厦门地区210Bi的大气沉降通量数据及其周年变化规律,揭示了湿沉降中普遍的210Bi/210Pb不平衡现象,获得气溶胶的停留时间介于0.7～12.4 d之间。综合210Bi/210Pb及210Po/210Pb不平衡揭示了厦门地区气溶胶中存在人类活动排放和/或地表土壤再悬浮输入的210Po。(3)获得了冬季和春季九龙江河口区210Pb、210Bi和210Po比活度随盐度的变化规律,溶解态核素在河口区均表现为非保守行为,不同粒级颗粒物中的210Bi/210Pb和210Po/210Pb比值在九龙江口的河水端和海水端不平衡程度均较弱。粒级(60 μm)研究表明,九龙江河口区210Pb、210Bi和210Po均主要以颗粒态存在,为天然海水中210Bi的强颗粒活性提供了证据。多端元模型结果表明,岩成物质对210Pb、210Bi和210Po的清除贡献最大,冬季和春季平均分别为75.7%和82.7%,春季颗粒有机物(POM)的贡献大于冬季。(4)厦门湾海水中210Pb、210Bi和210Po主要以颗粒态存在(>70%)。210Bi/210Pb 比值表明现场海水中既存在210Bi亏损也存在210Bi过剩现象,揭示了210Bi的地球化学行为可能与210Pb存在差异,210Bi在一定程度上也影响210Po/210Pb不平衡示踪海水颗粒动力学的应用。POM是厦门湾210Pb、210Bi和210Po清除的主要颗粒组分,反映了河口区和海湾不同颗粒物组分在三核素地球化学循环中的不同作用。论文为厦门湾及邻近台湾海峡提供了 210Pb、210Bi和210Po大气沉降数据,获得了河口和海湾的实测210Bi数据,初步探究了210Bi的地球化学行为及天然水环境中存在的210Bi/210Pb不平衡现象,揭示了颗粒物组分在三核素循环中的不同作用,提升了对210Pb-210Bi-210Po在海水中的行为及应用认知。

关键词： 210Pb 210Bi 210Po 大气沉降九龙江河口厦门湾颗粒物组成

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南京大气气溶胶丰量组分和分子示踪物的粒径分布特征和来源解析

南京大气气溶胶丰量组分和分子示踪物的粒径分布特征和来源解析

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作者：赵真真南京信息工程大学

学位级别：硕士

本研究在2016–2017年不同季节于南京郊区（南京大学仙林校区）采集了大气颗粒物（particulate matter,PM）的分粒径样品（9.0μm）,并分析了各粒径样品中的水溶性无机离子（water-soluble inorganic ions,WSIIs）、无机元素、碳质组分... 详细信息

本研究在2016–2017年不同季节于南京郊区（南京大学仙林校区）采集了大气颗粒物（particulate matter,PM）的分粒径样品（9.0μm）,并分析了各粒径样品中的水溶性无机离子（water-soluble inorganic ions,WSIIs）、无机元素、碳质组分、甲醇提取有机碳（methanol extractable organic carbon,MEOC）吸光作用、非极性和极性有机示踪物的粒径分布特征。以2.1μm作为细颗粒物(颗粒物(>2.1μm,PM>2.1)的分界,采用几何平均直径（geometric mean diameter,GMD）参数化各目标组分和吸光性质的粒径分布,采用正矩阵因子分解模型（positive matrix factorization,PMF）分别基于无机和有机示踪物对PM2.1和PM>2.1中的丰量组分进行源解析,主要结果如下:PM2.1和PM>2.1组分中有机碳（organic carbon,OC）含量最高(9.73±4.59μg·m-3,26.9±10.9%;5.91±3.36μg·m-3,23.1±9.35%),NO3-在所有WSIIs中占主导地位(PM2.1,37.2%;PM>2.1,37.4%)。PM2.1中相对百分比大于5%的其它组分包括SO42-（21.6±7.34%）、NH4+（10.8±3.30%）、总元素（7.57±3.53%）和EC（6.03±4.69%）,所有测量组分的质量浓度总和占PM2.1平均质量浓度的90%以上。PM>2.1中的被测组分仅解释了其平均质量浓度的60.0%,Ca2+(2.27±1.14μg·m-3,9.16%±2.93%)和总元素(4.17±2.28μg·m-3,17.3±8.66%)在PM>2.1中的丰度远大于PM2.1。从冬季到夏季,NO3-、Cl-和OC中较大的GMD值从PM2.1。这是由于NH4NO3、NH4Cl和OC为热不稳定组分,在高温环境下挥发和分解作用增强。与OC、元素碳（elemental carbon,EC）和无机元素不同,NH4+、NO3-和SO42-的GMD值随相对湿度的升高而增大,表明WSIIs吸湿作用也是驱动颗粒物组分粒径分布季节变化的重要因素。PM2.1中MEOC在365 nm的光吸收系数(Abs365,m)于冬季达到最高(1.01±0.99 Mm-1),而PM>2.1中MEOC的Abs365,m在夏季最高(0.27±0.17 Mm-1)。和OC质量浓度类似,MECO吸光作用的粒径分布在高温下向粗粒子方向移动。当非极性有机化合物（non-polar organic compounds,NPOCs;正构烷烃、多环芳烃、含氧多环芳烃和甾烷）的粒径分布随饱和蒸气压(pLo,*,atm)降低向细模态移动。极性组分中来自光化学反应的二次产物和生物质燃烧示踪物主要分布于细粒子,和微生物活动、高等植物排放等天然源相关的示踪物主要分布在粗粒子中。由于甲苯的排放和人为活动有关,其二次产物的细模态分布在冬季最为明显。受前体物排放和光化学作用影响,异戊二烯二次产物在细模态中的浓度分布随着温度的升高而增大。多元醇和糖类物质主要来自土壤中的微生物活动,主要分布在粗粒子中,在生长季节（春、夏季）随温度的升高而增加。冬季南京周边地区生物质燃烧排放增加,生物质燃烧示踪物（例如,左旋葡聚糖）的浓度随着温度的升高而降低,呈细模态分布。尽管气溶胶的吸湿作用随湿度发生变化,但由于湿度常伴随着温度而升高,湿度对极性组分粒径分布的影响无法体现。基于无机元素数据的解析结果表明二次无机离子形成是PM2.1的主要贡献源（>70%）,而对PM>2.1的贡献仅为20.2%±19.9%,其余组分主要来自各种扬尘的二次悬浮。由于无机示踪物无法合理解析出碳质组分及相关吸光作用的来源,本研究筛选出50余种具有较高源指示性的有机分子示踪物用于PMF分析。基于PM2.1组分数据共解析出8个因子,分别代表燃煤、二次无机离子、机动车排放、生物质燃烧、异戊二烯二次产物、土壤微生物、土壤扬尘、道路扬尘;PM>2.1的7个主要来源包括燃煤（12.4%）、机动车排放（52.9%）、生物质燃烧（9.47%）、异戊二烯二次产物（8.87%）、土壤微生物（3.42%）、润滑油燃烧（9.83%）、道路扬尘（3.10%）。生物质燃烧在冬季仍是PM2.1和PM>2.1中OC吸光作用的主要来源,对Abs365,m的平均贡献分别为0.33±0.43 Mm-1（45.9%）和0.050±0.

关键词：颗粒物组成有机示踪物粒径分布季节变化来源解析

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