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二次有机气溶胶生成机理及其清除方法的研究

二次有机气溶胶生成机理及其清除方法的研究

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作者：张骁南京信息工程大学

学位级别：硕士

二次有机气溶胶(SOA)是大气细颗粒物(PM)的重要组成,由于导致气候变化、降低大气能见度、危害人体健康等负面效应,日益被关注。研究SOA的生成机理及其清除方法对大气污染的治理具有重要的参考价值。本研究利用烟雾箱法,探索SOA的生成机... 详细信息

二次有机气溶胶(SOA)是大气细颗粒物(PM)的重要组成,由于导致气候变化、降低大气能见度、危害人体健康等负面效应,日益被关注。研究SOA的生成机理及其清除方法对大气污染的治理具有重要的参考价值。本研究利用烟雾箱法,探索SOA的生成机理,明确高致霾因子;然后研究改性分子筛对高致霾因子的去除效果。本文主要研究内容如下:(1)研究酸碱不同的颗粒物种子,在不同SO/NH浓度下,对甲苯光氧化中二次气溶胶(SA)生成的影响。研究发现酸性种子为高致霾因子,种子对SA生成的影响取决于其酸碱性及酸碱气体的存在。由于SO氧化产物的酸催化作用,“贫氨”时SA生成随SO浓度成线性增长。NH既能促进SA生成,也可以中和酸性产物,消除酸催化作用。“富氨”时高浓度SO的促进作用减弱。NH/SO存在时,HSO种子对SA的促进作用也变得不明显。中性Al(SO)种子对SA的生成无明显影响。SO氧化产物的酸催化效应与Al2O3种子的抑制作用相互拮抗。“贫氨”时加SO后Al2O3种子对SA生成的抑制率由39%降为24%,而“富氨”时抑制率下降的现象只发生在加有过量SO的实验中。(2)研究SO/NH/NO在不同挥发性有机物(VOCs)体系中,对SOA生成及吸湿性的影响。α-蒎烯或甲苯体系中,SO促进无机盐和SOA的生成。而NH的作用却依赖于VOC的种类:α-蒎烯体系中NH只延缓气溶胶生成,不改变生成总量;甲苯体系中NH却促进气溶胶的生成量增加200%。两种VOC体系中SO都增加SOA的吸湿性,而NH对SOA吸湿性影响很小。α-藻烯均相反应中高浓度NO与有机过氧自由基反应,生成挥发性有机物,抑制SOA生成;而异构反应中矿质氧化物与NO的协同作用促进SOA和硫酸盐的大量生成。低温、高湿的冬季环境下,甲苯体系内高浓度NO促进颗粒物(PM)生成,尤其促进硝酸铵的生成。由此可见SO的致霾作用更强。(3)研究功能化分子筛对气溶胶的去除效果。改性的MCM-41对气溶胶的去除效果明显强于改性前;对HSO的去除性能明显强于Al(SO),这可能与颗粒物的表面性质有关。氨基改性的MCM-41对酸性种子有较强的去除效果,可以有效抑制大气环境中的酸催化效应,抑制SOA生成,从而减少灰霾的生成。

关键词：二次有机气溶胶颗粒物种子无机气体分子筛MCM-41

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