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适用于过硫酸盐基类芬顿反应的非均相催化剂的合成及有机污染物降解应用

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适用于过硫酸盐基类芬顿反应的非均相催化剂的合成及有机污染物降...

作者：王俊天津大学

学位级别：硕士

工业废水中含有大量的有毒污染物,其不仅对生态环境造成了巨大危害,还严重威胁着人类的身体健康。在各种水污染处理工艺中,高级催化氧化技术(AOPs)由于其高效的矿化能力而被广泛研究和应用。基于过硫酸盐的类芬顿反应是重要的AOPs类型之... 详细信息

工业废水中含有大量的有毒污染物,其不仅对生态环境造成了巨大危害,还严重威胁着人类的身体健康。在各种水污染处理工艺中,高级催化氧化技术(AOPs)由于其高效的矿化能力而被广泛研究和应用。基于过硫酸盐的类芬顿反应是重要的AOPs类型之一,由于其反应活性高,氧化能力强等独特优势最近几年引起了科研工作者的广泛研究。本论文旨在合成过硫酸盐类芬顿反应的非均相催化剂并应用于废水中的有机物降解。论文的主要研究内容和结果如下:1.以碳化钼(MoC)为自去除模板,砒啶为碳氮源,四氯化碳为碳化物刻蚀剂和碳源,通过化学气相沉积(CVD)和碳化物衍生碳(CDC)结合的方法,并通过后续的Na NO活化合成了氮掺杂多孔碳笼催化剂。所合成的催化剂具有很好的激活过硫酸氢钾(PMS)降解苯酚污染物的能力,当加入5 mg催化剂,0.1 g PMS时,体积100 ml浓度20 ppm的苯酚溶液可在20 min内完全降解。此外,在催化机理的探究方面,通过自由基猝灭实验,EPR,LSV,EIS测试和DFT计算,证明了Na NO的造孔过程可以调节N元素的掺杂方式,并可以调控PMS的活化路径,将自由基过程转变为非自由基过程。通过上述研究工作,我们为合成高活性的多孔掺杂碳材料的合成提供了新方法,并深入研究了其结构与PMS激活路径的关系,为非金属催化PMS过程提供了新的材料和理论。2.通过浸渍-沉淀-分解的方法合成了具有高催化活性的负载型铜基催化剂,与通过简单的硝酸盐分解方法相比,此方法可以暴露更多的活性位点和更高的催化活性。γ-AlO在该催化剂中具有双重作用,不仅可以作为Cu O的载体,而且可以在降解过程中通过表面上的碱性位点促进过硫酸钠(PDS)的吸附。此外,通过DFT计算,XPS,Raman,该研究还证实了在反应和再生过程中存在Cu(II)-Cu(I)-Cu(II)的转化过程,催化剂经过简单的氧气氛围中的退火便可以实现快速再生。最后还通过自由基猝灭实验和EPR分析揭示了铜基催化剂激活PDS的自由基和非自由基过程。通过上述两个工作,我们分别合成了具有优异催化性能的氮掺杂的多孔碳笼催化剂和铜基催化剂,深入研究了过硫酸盐活化机制的转变,为过硫酸盐-类芬顿反应在有机废水处理中的实际应用提供了新的思路。

关键词：氮掺杂多孔碳笼铜基催化剂过硫酸盐类芬顿反应自由基过程非自由基过程

镍碳微球/氮掺杂碳纳米管制备与单硫酸盐活化效能研究

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镍碳微球/氮掺杂碳纳米管制备与单硫酸盐活化效能研究

作者：刘永蕾哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

活化过一硫酸盐(PMS)可以产生具有强氧化性的硫酸根自由基,其相比于传统的羟基自由基,具有更高的氧化还原电势、更长的半衰期和更宽的p H适用范围,因此基于PMS的高级氧化技术一直被认为是极具应用前景的废水处理工艺。催化分解是最经济... 详细信息

活化过一硫酸盐(PMS)可以产生具有强氧化性的硫酸根自由基,其相比于传统的羟基自由基,具有更高的氧化还原电势、更长的半衰期和更宽的p H适用范围,因此基于PMS的高级氧化技术一直被认为是极具应用前景的废水处理工艺。催化分解是最经济的PMS活化方式,但由于均相催化剂存在二次污染、难以再生等缺点而逐渐淡出人们的视线,相比之下,多相催化剂因易于分离、可循环使用等优势逐步成为研究的热点。碳纳米管作为一种新兴的非金属多相催化剂展现了良好的PMS活化效能,特别是在杂原子(如N、P、S等)存在的情况下,其催化活性成倍增加。针对异原子掺杂碳纳米管制备繁琐、掺杂量少、不易回收等问题,利用原位表面生长的方法,制备得到了镍碳微球/氮掺杂碳纳米管复合材料(Ni@C@NCNTs),并系统研究了其在活化PMS降解双酚A反应中的催化效能和机理。以镍碳微球为基体,在高温惰性气体氛围下,通过供入三聚氰胺蒸气,实现了原位的NCNTs表面生长。改变三聚氰胺与镍碳微球的质量比(n)可以有效调控复合材料中NCNTs的含量。随着n的增大,镍碳微球表面的NCNTs越来越多,Ni@C@NCNTs-n中氮的掺杂量也越来越高,比表面积也随之增大。研究发现,当n=5时,所得样品Ni@C@NCNTs-5催化性能最好,15分钟内即可将浓度为25 ppm的双酚A降解完全。XPS表征结果说明Ni@C@NCNTs-5中,总的氮掺杂量为8.06%,其中石墨相氮占比26.71%。氮气吸脱附测试结果说明,Ni@C@NCNTs-5比表面积可达96.9 m/g,孔容为0.337cm/g。高浓度氮掺杂位点和高比表面积使得Ni@C@NCNTs-5具有最好的催化性能。Ni@C@NCNTs-5在实际水体中对同等浓度双酚A溶液的降解率可达85%以上,在阴离子浓度为10 m M的环境中降解效率高于60%。并对罗丹明B、甲基橙等染料类的污染物的降解效率也可达60%以上。对反应过后的溶液进行ICP测试,得到镍离子的浓度为3.26 ppm。最后通过自由基捕获实验以及电子顺磁共振光谱对降解过程中的活性氧化物质进行了验证。结果说明,降解过程的主要活性物质是单线态氧(O),是以非自由基为主导的过程,硫酸根自由基、羟基自由基等起了辅助性作用。通过改变不同的煅烧温度制备了Ni@C@NCNTs-5-t(t为原位生长碳纳米管时的温度,以下简称为Ni@C@NCNTs-t)。通过改变t,可以有效调控总氮含量中石墨相氮的占比。研究证明,当t=750°C时,所得样品Ni@C@NCNTs-750催化性能最好,可在5分钟内将同等浓度的双酚A降解完全。XPS结果说明,Ni@C@NCNTs-750中总氮含量为8.01%,其中石墨相氮占比32.88%。氮气吸脱附测试结果说明Ni@C@NCNTs-750比表面积也高达92.4 m/g。Ni@C@NCNTs-750在实际水体和不同阴离子环境中具有更强的适应性,降解同等浓度的污染物时,降解率提高10%左右。最后研究了材料的吸附性能,通过红外光谱对吸附前后、降解前后的样品进行表征,对比之后发现材料几乎没有吸附污染物分子,证明了材料去除双酚A的优异性能完全是依靠活化PMS产生活性氧化物质分解双酚A分子完成。

关键词：过一硫酸盐原位生长氮掺杂碳纳米管非自由基过程

不同晶型MnO2活化高碘酸盐降解磺胺甲恶唑的性能及机理研究

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不同晶型MnO2活化高碘酸盐降解磺胺甲恶唑的性能及机理研究

作者：杨发山长安大学

学位级别：硕士

磺胺甲恶唑(SMX)是一种用于人类和牲畜的典型抗生素类药物之一,在污水处理厂的出水以及自然水体中经常被检测到。与传统的污水处理技术相比,高级氧化技术(AOPs)能高效、绿色地降解水体中的抗生素类污染物。其中,基于二氧化锰(MnO)活化... 详细信息

磺胺甲恶唑(SMX)是一种用于人类和牲畜的典型抗生素类药物之一,在污水处理厂的出水以及自然水体中经常被检测到。与传统的污水处理技术相比,高级氧化技术(AOPs)能高效、绿色地降解水体中的抗生素类污染物。其中,基于二氧化锰(MnO)活化的高碘酸盐(PI)高级氧化技术具有高效降解有机污染物的能力,但MnO活化PI体系的催化机制和活性位点仍不清楚,存在争议。因此,本研究选用SMX作为目标污染物,采用三种不同晶型MnO(α-MnO、β-MnO和γ-MnO)作为催化剂,深入研究了MnO活化PI体系降解SMX的性能和催化机理。主要研究成果如下:(1)利用XRD、XPS以及BET等技术对α-MnO、β-MnO和γ-MnO进行表征;通过对照实验结果发现,不同晶型MnO对PI均有较好的催化能力但存在一定的差异,催化效率依次为γ-MnO>α-MnO>β-MnO。(2)研究了运行参数(催化剂投加量、PI投加量、初始p H值、SMX初始浓度)、自然水体成分(Cl、SO、HCO、PO、NO、Ca、Mg和HA)以及在实际水体背景下对MnO/PI体系降解SMX性能的影响。研究发现MnO投加量与SMX的降解效率成正比,而PI投加量的变化对SMX的降解效率基本没有影响;MnO/PI体系在初始p H为3.0～9.0的范围内均能有效降解SMX;MnO/PI体系受自然水体成分和实际水体的影响较小,仅有PO有一定的抑制作用。通过循环寿命实验以及反应前后MnO的XPS表征结果验证了MnO具有良好寿命以及稳定性。此外,发现MnO/PI体系对于富电子污染物(SMX,磺胺异恶唑(SIZ)以及双酚A(BPA)等)具有很强的选择降解能力,并且未检测到I、I和HOI的生成。(3)通过自由基淬灭实验、化学探针实验以及EPR测试证明了体系中无~·OH、O、O及IO~·的产生。结合预混合实验、拉曼实验、电化学实验和盐桥实验等结果进一步阐释了MnO/PI体系降解SMX的介导电子转移途径,其中高活性中间配合物(MnO/PI*)是其主要的活性氧化物质。通过定量构效关系证实表面Mn(IV)是活性位点。(4)根据生成的中间产物以及降解机理提出了MnO/PI体系中SMX可能的降解途径;通过Microtox(?)方法证实了MnO/PI体系可以有效地降低SMX的毒性。

关键词：二氧化锰高碘酸盐磺胺甲恶唑非自由基过程电子转移

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磁性污泥生物炭活化过硫酸盐降解罗丹明B

广州化工 2023年第19期51卷 26-29页

作者：周芷康李萌高嘉呈梁子天周俊涵葛明华北理工大学河北唐山063210

采用微波热解法制备磁性污泥生物炭(MBC),并通过XRD、FT-IR和SEM对其晶体结构、表面官能团及形貌进行表征。以罗丹明B(RhB)为目标污染物,研究MBC活化过硫酸盐(PDS)的性能。结果表明MBC活化PDS能够有效去除水体中RhB,效果优于磁性Fe_(3)O... 详细信息

采用微波热解法制备磁性污泥生物炭(MBC),并通过XRD、FT-IR和SEM对其晶体结构、表面官能团及形貌进行表征。以罗丹明B(RhB)为目标污染物,研究MBC活化过硫酸盐(PDS)的性能。结果表明MBC活化PDS能够有效去除水体中RhB,效果优于磁性Fe_(3)O_(4),归功于MBC具有丰富的官能团和发达的孔隙结构。此外,探究催化剂投加量、PDS添加量、温度和pH值对MBC活化PDS降解RhB的影响。MBC活化PDS降解RhB主要通过非自由基过程,其中单线态氧(^(1)O_(2))是主要的反应活性物种。

关键词：磁性污泥生物炭过硫酸盐罗丹明B 非自由基过程

氮掺杂碳催化剂活化过一硫酸盐降解有机物性能研究

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氮掺杂碳催化剂活化过一硫酸盐降解有机物性能研究