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环境科学学报 2023年第2期43卷 424-432页

作者：卢诗文吴康刘鹏黄皓旻叶代启华南理工大学环境与能源学院广州510006 挥发性有机物污染治理技术与装备国家工程实验室广州510006 广东省大气环境与污染控制重点实验室广州510006 广东省环境风险防控与应急处置工程技术研究中心广州510006

CO_(2)的减排与利用是实现碳达峰和碳中和目标的重要途径.本文通过溶胶凝胶法将Sr和Zr掺入钙钛矿型LaCoO_(3)结构中,合成了一系列钙钛矿催化剂,包括LaCoO_(3)、La_(0.9)Sr_(0.1)CoO_(3-σ)、La_(0.9)Sr_(0.1)Co_(0.9)Zr_(0.1)O_(3+σ)和La_(0.9)Sr_(0.1)Co_(0.9)Zr_(0.1)O_(3),并考察了非热等离子体催化还原CO_(2)为CO和CH4的性能.同时在A位掺杂Sr和B位掺杂Zr的催化剂(La_(0.9)Sr_(0.1)Co_(0.9)Zr_(0.1)O_(3))反应活性最高,其CO_(2)转化率为28.7%,分别比空管和LaCoO_(3)提高了23.7%和10.7%.结合XRD、SEM、Raman、XPS、H_(2)-TPR以及CO_(2)-TPD等表征结果,发现相比LaCoO_(3)催化剂,La_(0.9)Sr_(0.1)Co_(0.9)Zr_(0.1)O_(3)催化剂结构稳定,具有较小的粒径、更大的比表面积、良好的孔道结构以及丰富的氧空位,有利于吸附活化更多的CO_(2),并显著促进了等离子催化转化CO_(2).该催化剂的开发对等离子体催化体系高效应用于CO_(2)的减排与利用具有积极意义.

关键词：非热等离子体催化协同作用 CO_(2)还原钴酸镧氧空位

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非热等离子体耦合金属氧化物/分子筛催化降解甲苯的机理研究

非热等离子体耦合金属氧化物/分子筛催化降解甲苯的机理研究

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作者：王沛涛华南理工大学

学位级别：硕士

VOCs是重要的大气污染物，是引起区域大气臭氧超标、PM2.5重度污染的关键前体物。随着社会经济发展，我国VOCs排放逐年上升，由VOCs所导致的大气污染问题进一步凸显，VOCs污染治理迫在眉睫。学者们做出了大量研究尝试把非热等离子体与... 详细信息

VOCs是重要的大气污染物，是引起区域大气臭氧超标、PM2.5重度污染的关键前体物。随着社会经济发展，我国VOCs排放逐年上升，由VOCs所导致的大气污染问题进一步凸显，VOCs污染治理迫在眉睫。学者们做出了大量研究尝试把非热等离子体与催化结合起来，形成了非热等离子体催化技术，可在常温常压下转化VOCs，有效提高了反应效率，降低了二次污染。由于等离子体催化体系的复杂性，其氧化降解VOCs的过程不是很清晰，从而影响了该项技术的推广和应用。运用浸渍法制备了不同焙烧温度的5%Mn/SBA-15，其中Mn/SBA-15（400oC）拥有最高的催化降解活性，是由于该焙烧温度下催化剂拥有更强的氧化还原性能。以SBA-15为催化剂，对比连续降解法和吸附存储-间歇放电法净化低浓度甲苯的活性，结果表明吸附存储-间歇放电法下甲苯去除率、碳平衡和CO2选择性更高。通过对甲苯的预吸附大大提升了等离子体生成的活性物种的利用效率，并且间歇性的放电方式能够保持催化剂表面的活性位点的暴露，从而促进了甲苯完全氧化为CO2。对比SBA-15、 Mn/SBA-15、Ag/SBA-15、AgMn/SBA-15四种催化剂在吸附存储-间歇放电法下降解甲苯的活性，结果显示AgMn/SBA-15展现出最好的碳平衡和二氧化碳选择性。AgMn的负载促进了对2-庚烯醇的氧化分解，从而提高了降解反应的碳平衡和二氧化碳选择性。催化剂与甲苯分子之间吸附结合力的强弱影响甲苯的降解速率，Ag可以与甲苯分子之间形成π配位络合键，从而提升了催化剂与甲苯分子的吸附容量和吸附强度。Ag、Mn的负载提升了催化剂的降解臭氧的能力，从而提升了催化降解的活性。同时，Mn的负载提升了催化剂的氧化还原性能，Ag的负载可以促进中间产物的完全氧化分解为CO2。运用溶剂溶解-GCMS分析和等离子体原位红外的方法分析等离子体催化降解甲苯过程的中间产物的变化。等离子体催化降解甲苯的主要中间产物为苯甲醇、苯甲醛、苯甲酸及硝基苯酚等。结合分析结果，对等离子体催化降解反应路径进行了猜测，其中甲苯→苯甲醇→苯甲醛→苯甲酸→小分子物质→CO2和H2O这一路径是主要路径。苯甲醛进一步氧化分解进而打开苯环是等离子体催化降解甲苯的控制步骤，苯甲醛是其关键物种。

关键词：非热等离子体催化甲苯吸附储存-间歇放电中间产物降解路径

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两种放电模式降解甲苯的原位红外研究

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中国环境科学 2015年第12期35卷 3612-3619页

作者：刘巧陈扬达吴军良叶代启华南理工大学环境与能源学院广东广州510006 广东省大气环境与污染控制重点实验室广东广州510006 大气污染控制广东高校工程技术研究中心广东广州510006

采用原位红外对比研究连续放电法和吸附存储-放电法两种降解方式下,γ-Al_2O_3、Ag/γ-Al_2O_3,NiO/γ-Al_2O_3三种催化剂上甲苯的吸附和降解反应,对该过程中催化剂表面中间产物的变化以及催化剂对甲苯降解的作用进行考察.结果表明,吸... 详细信息

采用原位红外对比研究连续放电法和吸附存储-放电法两种降解方式下,γ-Al_2O_3、Ag/γ-Al_2O_3,NiO/γ-Al_2O_3三种催化剂上甲苯的吸附和降解反应,对该过程中催化剂表面中间产物的变化以及催化剂对甲苯降解的作用进行考察.结果表明,吸附存储一放电法要优于连续放电法,其中间产物的种类相对减少,未检测到胺类物质;主要原因是吸附存储一放电模式下的催化剂可以有效利用等离子体产生的活性物种,使中间产物迅速脱附转化.对比γ-Al_2O_3、Ag/γ-Al_2O_3、NiO/γ-Al_2O_3三种催化剂对甲苯的降解作用,结果显示Ag、NiO的添加能有效减少中间产物的累积,其中NiO/γ-Al_2O_3表现出更良好的效果.

关键词：甲苯非热等离子体催化连续放电吸附存储-放电中间产物降解路径

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吸附存储-间歇放电法氧化甲苯的反应过程研究

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中国环境科学 2014年第12期34卷 3047-3055页

作者：王沛涛何梦林鲁美娟黄荣樊伟龙吴军良叶代启华南理工大学环境与能源学院广东广州510006 华南理工大学广东省大气环境与污染控制重点实验室广东广州510006 华南理工大学大气污染控制广东高校工程技术研究中心广东广州510006

以SBA-15为催化剂,对比连续降解法和吸附存储-间歇放电法净化低浓度甲苯的活性,结果表明吸附存储-间歇放电法下甲苯去除率、碳平衡和CO2选择性更高.运用GC-MS分析了2种降解方式催化剂表面中间产物随时间的变化,苯甲醛进一步氧化分解进... 详细信息

以SBA-15为催化剂,对比连续降解法和吸附存储-间歇放电法净化低浓度甲苯的活性,结果表明吸附存储-间歇放电法下甲苯去除率、碳平衡和CO2选择性更高.运用GC-MS分析了2种降解方式催化剂表面中间产物随时间的变化,苯甲醛进一步氧化分解进而打开苯环,是等离子体催化降解甲苯的控制步骤.对比SBA-15、Mn/SBA-15、Ag/SBA-15、Ag Mn/SBA-15 4种催化剂在吸附存储-间歇放电法下降解甲苯的活性.结果显示Ag和Mn的引入加速了对2-庚烯醇的氧化催化,Ag Mn/SBA-15表现出最好的碳平衡、CO2选择性.

关键词：非热等离子体催化甲苯连续降解吸附储存-间歇放电中间产物降解路径

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