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化工进展 2009年第8期28卷 1349-1354页

作者：秦刚靳瑞石军曹少魁郑州大学材料科学与工程学院河南郑州450052 河南理工大学材料科学与工程学院河南焦作454001

综述了非汞金属催化剂催化乙炔氢氯化反应制备氯乙烯的研究进展,探讨了非汞催化剂的种类、结构与性能的关系,分析了该反应的机理和非汞催化剂失活的原因,并展望了今后的研发趋势。

关键词：氢氯化乙炔催化剂非汞催化剂氯乙烯

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硅和磷及钙对低金含量乙炔氢氯化非汞催化剂的修饰研究

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硅和磷及钙对低金含量乙炔氢氯化非汞催化剂的修饰研究

作者：张佳内蒙古大学

学位级别：硕士

目前,乙炔制备氯乙烯工业生产过程中,主要使用的是含汞催化剂,然而汞的毒性对人类和环境都有严重的危害,因此亟需研究一种环境友好并且对人类危害较小的催化剂替代含汞催化剂。本文选用超声辅助浸渍法制备了 Au/Si-AC、Au/P-AC以及Au-Ca... 详细信息

目前,乙炔制备氯乙烯工业生产过程中,主要使用的是含汞催化剂,然而汞的毒性对人类和环境都有严重的危害,因此亟需研究一种环境友好并且对人类危害较小的催化剂替代含汞催化剂。本文选用超声辅助浸渍法制备了 Au/Si-AC、Au/P-AC以及Au-Ca/AC型催化剂,将其用于乙炔与氯化氢制备氯乙烯的催化反应,初步研究了正硅酸四乙酯、磷酸、氯化钙三种物质的添加对低金含量无汞催化剂性能的影响,此外,分别研究了 Si、P和Ca修饰量对低金催化剂催化性能的影响,与此同时采用XRD、BET、SEM、TEM、XPS、H2-TPR以及TG表征。得到下面结果:(1)Au/Si-AC催化剂中通过Si的氧化物修饰的催化剂的XRD与TEM表征实验表明,可以减少Au0相和金纳米粒子团聚。BET表征实验结果表明,8h活性反应活性测试后的硅修饰的Au/Si-AC催化剂的比表面积与反应后单金催化剂相比下降的较少,表明硅修饰的Au/Si-AC催化剂在催化反应过程载体的孔道结构破坏较轻。TG实验分析数据表明硅修饰的Au/Si-AC催化剂可以减少积碳的形成。H2-TPR实验发现修饰后的Au/Si-AC催化剂中Au3+→→Au0的还原温度变为380.4℃,与未修饰的催化剂Au/AC中Au3+→Au0的还原温度363.3℃相比向高温方向移动了 17.1℃;并且发现反应后的硅修饰的Au/Si-AC催化剂中Au3+物种的相对百分比含量为16%,高于反应后的未修饰的Au/AC催化剂中的Au3+物种含量(11%),表明通过Si的氧化物修饰可使得Au/Si-AC催化剂中Au3+更难被还原。(2)磷修饰的Au/P-AC催化剂的1h后乙炔的转化率达到71.4%,选择性高达99%,与未修饰的单金催化剂Au/AC的1h后乙炔的转化率达到47.4%,选择性97.4%,选择性提高1.6%,而转化率相比提高了 26%,并且8h活性反应活性测试后磷修饰的Au/P-AC催化剂中Au3+物种的相对百分比含量为13%,也稍高于反应后的未加修饰的单金Au/AC催化剂中Au3+物种相对含量(11%),说明通过磷的氧化物修饰可以提高Au/AC催化剂的初始活性。TG表征实验数据分析发现,添加磷的氧化物也可以减少积碳的形成。(3)催化剂中添加CaC12形成的Au-CaC12/AC催化剂在8h活性反应活性测试后相比未添加的Au/AC催化剂,催化活性提高了 11%。XRD与TEM表征实验表明,添加CaC12形成的Au-CaC12AC催化剂可以减少Au0相和金纳米粒子团聚。TG实验数据分析发现,添加氯化钙可以减少积碳的形成。BET表征实验结果表明,反应后Au-CaCl2/AC的催化剂的比表面积降的少,这可能是因为添加氯化钙后的催化剂可以减少Au0相和金纳米粒子团聚。XPS实验数据分析发现,反应后的Au-CaCl2/AC催化剂中Au3+物种的相对百分比含量为14%,高于反应后的Au/AC催化剂中的相对含量(11%),表明添加CaC12导致催化剂中Au3+含量增加,从而也可有效地改善C2H2与HC1反应中乙炔的转化率。

关键词：乙炔氢氯化反应金催化剂氧化物修饰非汞催化剂

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乙炔氢氯化反应非汞催化剂的研究

乙炔氢氯化反应非汞催化剂的研究

作者：王芳超内蒙古大学

学位级别：硕士

乙炔氢氯化反应是工业制取氯乙烯的重要反应,氯化汞是最常用和有效的催化剂。但氯化汞的毒性给环境安全和人类健康带来隐患,因而工业上急需非汞催化剂来代替含汞催化剂。本文主要以氯金酸或者氯金酸与稀土元素氯化物为前驱体,不同孔结... 详细信息

乙炔氢氯化反应是工业制取氯乙烯的重要反应,氯化汞是最常用和有效的催化剂。但氯化汞的毒性给环境安全和人类健康带来隐患,因而工业上急需非汞催化剂来代替含汞催化剂。本文主要以氯金酸或者氯金酸与稀土元素氯化物为前驱体,不同孔结构的椰壳炭为载体,采用等体积浸渍法制备了活性炭负载的单金属金催化剂或稀土-金双金属催化剂,并将其用于乙炔氢氯化反应,主要工作与结论如下：(1)载体的孔道结构直接影响催化剂的反应活性,过窄的微孔结构易堵塞孔道,使比表面积下降,催化活性降低;适当孔道结构既有利于活性组分的分散也有利于反应物和产物的扩散,活性较高;中孔孔径催化剂稳定性高,但易产生副产物二氯乙烷;催化剂在较高温度下制备,会导致大量Au3+被还原为Au0,使催化剂的活性降低。(2)和180℃下干燥得到的样品相比,真空干燥条件下制备的催化剂活性金物种比较多,催化活性和稳定性更好。原因是在该条件下,活性物种金能够以高价态和更小的晶粒尺寸分散在载体的孔道中,使得反应活性位增加。(3)金催化剂中加入La和Sm能够抑制乙炔氢氯化反应的进行,加入Ce能够显著促进该反应的发生,使得反应活性提高近一倍,加入Nd对该反应没有明显的作用;稀土金双金属催化剂初始活性越大,失活速率越快;稀土元素的加入可能提高了高价金的还原温度,从而影响了催化活性。

关键词：乙炔氢氯化反应非汞催化剂椰壳炭

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氯乙烯合成用非汞催化剂专利分析与展望

中国氯碱 2023年第4期 11-15页

作者：江月明刘冬黄渝凡张亚男张佳蓉陈万银新疆天业(集团)有限公司新疆至臻化工工程研究中心有限公司新疆石河子832000

检索并整理了氯乙烯合成用非汞催化剂的相关专利,梳理了贵金属非汞催化剂、廉价金属非汞催化剂、离子液体、新材料、载体等方面的发展情况,为国内申请人在无汞催化研究与专利布局提供借鉴。

关键词：氯乙烯合成非汞催化剂专利分析

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醋酸原料——乙醛的新制法利用非汞催化剂进行乙炔加水制乙醛

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化学通报 1958年第11期 655-658页

乙醛是有机化学工业的重要原料,主要是用来制造醋酸和醋酸酐。醋酸在有机工业上的重要性就和硫酸在无机工业中所占的重要地位一样。它大部分用以供醋酸纤维、塑料、醋酸酐的制造。美国1956年生产约25万吨醋酸和41万吨醋酸酐。他们制造... 详细信息

乙醛是有机化学工业的重要原料,主要是用来制造醋酸和醋酸酐。醋酸在有机工业上的重要性就和硫酸在无机工业中所占的重要地位一样。它大部分用以供醋酸纤维、塑料、醋酸酐的制造。美国1956年生产约25万吨醋酸和41万吨醋酸酐。他们制造这些醋酸和醋酸酐主要就是从乙醛出发的。假定完全是从乙醛制造的话,那么就需要18.3万吨和35.3万吨。乙醛的

关键词：非汞催化剂加水产率乙炔炔烃醋酸乙酸乙醛脂肪族醛水制制法

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以非汞催化剂进行乙炔水合制乙醛的初步研究

贵州工业大学学报(自然科学版) 1965年 9-13页

一前言乙醛是重要的基本有机合成产品之一,它大量用来生产醋酸、醋酐、丁二烯等,前二者是维尼编和醋酸纤维的重要原料,后者是各种合成橡胶的主要原料。随着合成纤维、合成橡胶、塑料等有机工业的发展,乙醛的需要量日益增加,它在国民经... 详细信息

一前言乙醛是重要的基本有机合成产品之一,它大量用来生产醋酸、醋酐、丁二烯等,前二者是维尼编和醋酸纤维的重要原料,后者是各种合成橡胶的主要原料。随着合成纤维、合成橡胶、塑料等有机工业的发展,乙醛的需要量日益增加,它在国民经济中具有重大的意义。1881年,М·Г.库切洛夫提出以汞盐为催化剂从乙炔水合制乙醛,1910年被用于

关键词：非汞催化剂乙炔炔烃助催化剂乙醛脂肪族醛

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用非汞催化剂从乙炔液相水化合成乙醛

化学通报 1961年第2期 6-8页

作者：苏子蘅

一、前言用非汞催化剂从乙炔合成乙醛的液相水化法可以分为两大类:一类是以氯化亚銅为催化剂的主要成分,另一种是以鋅、鎘等盐类为主要成分。以氯化亚铜为主要成分的方法是从乙炔聚合反应的研究以及工业生产过程中发展起来的。克列班斯... 详细信息

一、前言用非汞催化剂从乙炔合成乙醛的液相水化法可以分为两大类:一类是以氯化亚銅为催化剂的主要成分,另一种是以鋅、鎘等盐类为主要成分。以氯化亚铜为主要成分的方法是从乙炔聚合反应的研究以及工业生产过程中发展起来的。克列班斯基等提到用氯化亚銅催化剂合成乙烯基乙炔时,如催化液中含过量的盐酸,則生成乙

关键词：乙醛收率脂肪族醛乙炔炔烃非汞催化剂

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乙炔法氯乙烯非汞催化剂研究进展

辽宁化工 2014年第3期43卷 275-276,291页

作者：孟纪文邵玉昌张火利林春迎中昊(大连)化工研究设计院有限公司辽宁大连116023

综述了乙炔法氯乙烯非汞催化剂的研究进展,探讨了各类型非汞催化剂的优缺点,并展望了非汞催化剂的开发前景。

关键词：氯乙烯非汞催化剂乙炔

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PVC高效非汞催化剂添新丁乙炔单程转化率80%,氯乙烯选择性98%

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江苏氯碱 2014年第3期 26-27页

我国聚氯乙烯（PVC）高效非汞催化剂（触媒）研发迈出重要一步。昨日，中国化工报记者在中科院大连化学物理研究所采访时了解到，该所潘秀莲研究员和包信和院士带领的研究组，开发出一种氮掺杂的类石墨烯催化剂，可高效催化乙炔氢氯化。

关键词：非汞催化剂乙炔氢氯化聚氯乙烯中科院大连化学物理研究所转化率 PVC 高效催化研究员

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大化所开发聚氯乙烯高效非汞催化剂

石油化工 2014年第9期43卷 1013-1013页

中科院大连化学物理研究所开发出一种氮掺杂的类石墨烯催化剂，可高效催化乙炔氢氯化。研究人员在对纳米碳催化材料深入研究的基础上，通过精确控制碳化硅材料的处理过程，在其界面制造纳米碳结构，并采用氨化等方法实现了氮原子在碳结... 详细信息

中科院大连化学物理研究所开发出一种氮掺杂的类石墨烯催化剂，可高效催化乙炔氢氯化。研究人员在对纳米碳催化材料深入研究的基础上，通过精确控制碳化硅材料的处理过程，在其界面制造纳米碳结构，并采用氨化等方法实现了氮原子在碳结构中的原位掺杂。在碳化硅表面形成的这种氮掺杂的类石墨烯材料（SiC@N—C）显示了优良的直接催化乙炔氢氯化的性能。

关键词：非汞催化剂聚氯乙烯中科院大连化学物理研究所开发乙炔氢氯化碳化硅材料催化材料高效催化