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作者：徐章昊浙江大学

学位级别：硕士

分离纯化作为化工过程中最重要的过程之一,其中非极性气体以其高度相似的物理化学性质使得其高效分离成为目前工业上极具挑战力的难题。基于多孔材料的吸附分离技术是深冷精馏分离的补充或替代手段,在分离该化合物体系具有绿色、节能、... 详细信息

分离纯化作为化工过程中最重要的过程之一,其中非极性气体以其高度相似的物理化学性质使得其高效分离成为目前工业上极具挑战力的难题。基于多孔材料的吸附分离技术是深冷精馏分离的补充或替代手段,在分离该化合物体系具有绿色、节能、高效等特点。金属-有机框架(MOFs)材料因其高度有序性、单元结构可设计性以及孔径尺寸精准可调控性等特点使其成为吸附分离领域研究的重点,而高热/化学稳定性差以及制备成本高等缺点极大地限制了MOFs材料在实际工业分离中的应用。为此,本文采用不同长度的烯醇环酮类刚性有机配体和不同的金属中心离子,构筑并制备了系列结构稳定的MOFs材料用于甲烷/氮气(CH/N)和氙气/氪气(Xe/Kr)结构高度相似的非极性分子混合体系的吸附分离,系统地研究该系列MOFs材料对目标分子的吸附分离性能和作用机理,为MOFs材料的工业化应用提供一定的理论支持。基于2,5-二羟基-1,4-苯醌(Hdhbq)有机配体,采用室温搅拌法成功制备合成了孔道尺寸在5.4-5.6 A的稳定Mdhbq(M=Mg,Zn,Co,Mn)系列材料,探究其在吸附分离CH/N的热力学分离可行性。脱气后的M-dhbq材料的能够暴露出丰富的开放金属位点,可诱导极化率较大的CH分子并且进行有效识别。在298K和1 bar下,孔道尺寸最大的Mn-dhbq材料在室温下的CH吸附容量最高,达到1.35 mmol/g,且CH/N吸附分离选择性为5.5,是该系列材料中选择性最优的材料,并通过固定床穿透实验验证了其动态分离性能。采用具有代表性的1D链作为结构单元,通过色散校正密度泛函理论(DFT-D)从分子层面揭示框架材料对CH分子的吸附机理,计算表明吸附作用主要来自Mdhbq框架中的开放金属位点对CH分子的诱导极化作用。同样基于六元环类烯醇环酮配体Hdhbq,分别采用慢扩散和搅拌法成功构筑了稳定的Fedhbq晶体和粉末材料,探究其在Xe/Kr混合体系中的吸附分离性能。脱气后的材料框架中包含大量的开放金属位点,能够利用Xe/Kr极化率的差异实现该体系的有效分离。在1 bar和298 K下,Fedhbq对Xe的吸附容量达到2.4 mmol/g,且Xe/Kr(20/80)吸附分离选择性达到8.4,分离性能与经典的SBMOF-2材料相当。固定床穿透实验证明了 Fedhbq材料对Xe/Kr(20/80)混合体系具有良好的分离性能。多次循环穿透实验显示吸附质的穿透时间基本保持不变,说明再生后的Fedhbq具有良好的循环稳定性。DFT-D理论计算从分子水平揭示框架中开放金属位点对客体分子的诱导极化差异是对Xe/Kr吸附作用力不同的主要原因。基于四元环类烯醇环酮方酸小分子配体,以羟基官能团修饰孔道,采用增加极性官能团的角度对孔道极性进行调控,首次合成Ni(squarate)材料,能特异性识别 Xe 原子。在 298 K 和 1 bar 下,Ni(squarate)材料对 Xe/Kr(20/80,v/v)的分离选择性高达25.5,超过了极大多数已经报道的多孔吸附材料。Xe/Kr的Henry系数选择性为45.56,远超Henry系数选择性为24.3的标杆性材料CROFOUR-1-Ni,略低于之前已报道的Co(squarate)(51.4)。固定床穿透循环实验中吸附质的保留时间基本保持不变,展示了 Ni(squarate)良好的稳定性和循环性。DFT量化计算从微观角度印证了 Xe因其较大的极化率,在羟基官能团修饰的极性孔道环境中比Kr更容易被诱导极化,表现出与框架更强的作用力(site Ⅰ:Xe…H,2.825?;site Ⅱ:Xe…O,3.702 ?)。

关键词：金属-有机框架材料烯醇环酮非极性气体吸附分离

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非极性气体在水中的溶解性和单位体积极化率判据

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南京师大学报（自然科学版） 1991年第3期14卷 47-51页

作者：刘载荣周志华南京师大化学系

本文提出单位体积极化率的概念,并用它作为非极性气体在水中溶解性大小的判据。单位体积极化率等于气体分子的极化率与该气体处于液态(临界状态)时单位体积中分子数的乘积。该方法的优点是:简单、方便、并能解释一些矛盾现象。

关键词：非极性气体溶解性极化率水

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塔式喷淋与活性焦组合工艺在污泥好氧发酵废气领域的应用研究

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四川环境 2024年第2期43卷 180-184页

作者：彭辉辉张倩倩高爱华黄克毅常兴涛王庆元郑州市污水净化有限公司郑州450000

污泥好氧发酵产生的废气具有成分复杂、臭气浓度高等特点,难以被传统的生物除臭法所去除,除臭问题成为制约污泥好氧发酵的瓶颈问题。郑州某污泥处理厂采用化学吸收、火山岩除湿和活性焦吸附等组合新技术解决这一难题。结果表明:化学吸... 详细信息

污泥好氧发酵产生的废气具有成分复杂、臭气浓度高等特点,难以被传统的生物除臭法所去除,除臭问题成为制约污泥好氧发酵的瓶颈问题。郑州某污泥处理厂采用化学吸收、火山岩除湿和活性焦吸附等组合新技术解决这一难题。结果表明:化学吸收法可以将空间和堆体氨气浓度降低至15mg/m^(3)和20mg/m^(3)以下,去除率高达85%,喷淋方式可以将堆体气体温度从62℃降低至40℃,臭气浓度在此阶段也得到了大幅度减少。经过火山岩除湿系统,可以将气体相对湿度从80%降低至50%左右,可延长活性焦的使用寿命。而活性焦吸附则主要去除好氧发酵气体废气中的非极性气体,将臭气浓度控制在1000以下,使气体稳定达标排放。

关键词：污泥好氧发酵挥发性气体活性焦非极性气体

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一个新的气体扩散系数计算公式

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科学通报 1989年第11期34卷 878-879页

作者：陈昭宜刘蕊梅湖南大学湖南大学长沙

根据目前常压二元气体扩散系数计算的经验公式所存在的欠准确性、局限性、运算的复杂性等,本文提出了一个新的气体扩散系数计算公式:

关键词：非极性气体气体扩散系数气体分子平均误差测量误差

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加压下气体分子扩散系数计算方法比较

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贵州工学院学报 1984年第4期 108-123页

作者：汤德元付亚男贵州工学院化工系

一、前言物质传递过程是化学、石油、冶金、气体加工、能源等生产部门的基本过程之一。因此,历来人们对其各方面都作了广泛的研究。物质传递过程中,动力学的基本原理是扩散现象及其有关理论。物质传递理论微观动力学的研究对象是分子扩... 详细信息

一、前言物质传递过程是化学、石油、冶金、气体加工、能源等生产部门的基本过程之一。因此,历来人们对其各方面都作了广泛的研究。物质传递过程中,动力学的基本原理是扩散现象及其有关理论。物质传递理论微观动力学的研究对象是分子扩散现象。而这种分子扩散现象的动力学特征则以分子扩散系数来表示。要正确评价分子扩散现象,显然,必须正确估计这一物理量——分子扩散系数。对气体分子扩散系数,已作过许多实验测定工作,尤其是常压下的情形。并在此基础上,提出了许多理论。归纳了不少理论的和经验的计算方法。但这些工作,大多限于常压下的情形,少数涉及低压下的情形。

关键词：相对频数相对误差一式测量误差频数分布分子扩散系数非极性气体计算方法

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快速食品包装新趋势

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塑料加工 2004年第2期39卷 13-17页

作者：陈昌杰中国包协塑科包装委员会北京100000

快速食品包装利用塑料包装材料的性能特点．已广泛应用，需要具有高阻隔性、易开封性、耐热、耐寒、耐油、卫生等等性能。

关键词：快速食品方便食品包装材料透气量氧气非极性气体阻隔性能

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从结构揭示气体溶解性的规律

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江苏教育 1989年第5期 32-32页

作者：张祥珍张家港市暨阳中学

中学化学中学习了很多气体,就其溶解性而言,可分为难溶于水,溶于水,易溶于水,极易溶于水四种。高中化学中,又讨论了有机溶剂。一般学生都感到这些气体的溶解性实在难以记住。原因是他们只知道死记硬背。其实,只要弄清气体在溶剂中的溶... 详细信息

中学化学中学习了很多气体,就其溶解性而言,可分为难溶于水,溶于水,易溶于水,极易溶于水四种。高中化学中,又讨论了有机溶剂。一般学生都感到这些气体的溶解性实在难以记住。原因是他们只知道死记硬背。其实,只要弄清气体在溶剂中的溶解规律,对于各种气体在不同溶剂中的溶解性是不难掌握的。根据实践经验,一般说,极性分子组成的溶质易溶于极性分子组成的溶剂中,非极性分子组成的溶质易溶于非极性分子组成的溶剂中,即所谓“相

关键词：非极性气体极性分子溶解性

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