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非掺杂空穴传输材料在钙钛矿太阳能电池中的应用

非掺杂空穴传输材料在钙钛矿太阳能电池中的应用

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作者：韩思远大连理工大学

学位级别：硕士

有机无机杂化钙钛矿太阳能电池以其优异的光电转换性能受到研究者的广泛关注,在短短的十年之内,其认证的光电转换效率从3.8%提升到了25.2%,发展速度之快,令人惊叹。良好的性能得益于钙钛矿吸光层具有较宽的光谱吸收,高的载流子迁移率和... 详细信息

有机无机杂化钙钛矿太阳能电池以其优异的光电转换性能受到研究者的广泛关注,在短短的十年之内,其认证的光电转换效率从3.8%提升到了25.2%,发展速度之快,令人惊叹。良好的性能得益于钙钛矿吸光层具有较宽的光谱吸收,高的载流子迁移率和扩散长度。尽管钙钛矿太阳能电池是第三代太阳能电池中最具有发展前途的光伏器件,但其工业化道路仍然任重道远。首先,钙钛矿材料对水、光敏感,稳定性达不到要求。其次,常用的空穴传输材料价格昂贵,贵金属作为对电极也增加制备成本。PEDOT作为一种廉价易得、导电率高的聚合物材料,因其难以在常规有机溶剂中溶解,多应用于反式结构钙钛矿太阳能电池。本文通过改变烷基侧链的长度,开发了三个PEDOT衍生物P6、P10和P14作为无掺杂空穴传输材料,并通过溶液旋涂的方式应用在n-i-p结构的钙钛矿太阳能电池。我们系统地研究了烷基侧链长度对薄膜形貌和太阳能电池整体性能的影响。在权衡分子间相互作用越强所产生的高空穴迁移率和烷基链长度增加所产生的高溶解度、优异成膜能力的折衷效应之后,经优化基于P10的钙钛矿太阳能电池取得16.2%的最高光电转换效率。相比于另外两种材料的器件,基于P10器件电池光伏性能的显著提高主要归因于成膜的均匀性和有效空穴传输的共同作用。此外,基于P10的器件在相对湿度为80%的环境条件展现出良好的长期稳定性。通过对各类有机小分子材料的分析,我们合成了具有“D-A”结构的有机小分子DOC1。该材料分子结构简单,具有较高的空穴迁移率,连苯环刚性结构有助于分子间的π-π堆积,利于电荷垂直方向的传导,减少界面电荷复合,优异的性质使其可以作为非掺杂空穴传输材料应用在正式钙钛矿太阳能电池中,非掺杂的方式既降低的应用成本也简化了制备工艺。基于DOC1为空穴传输材料的器件经测试取得16.4%的光电转换效率。

关键词：钙钛矿太阳能电池非掺杂空穴传输材料聚合物有机小分子

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PEDOT衍生物作为空穴传输材料在正式钙钛矿太阳能电池中的应用

PEDOT衍生物作为空穴传输材料在正式钙钛矿太阳能电池中的应用

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第七届新型太阳能电池材料科学与技术学术研讨会

作者：韩思远于泽孙立成精细化工国家重点实验室大连理工大学瑞典皇家工学院化学工程学院

钙钛矿材料以其优异的特性在太阳能电池以及发光领域倍受关注。目前钙钛矿太阳能电池的认证效率记录已经突破25%,高的光电转换效率使其工业化的道路更进一步。空穴传输层作为钙钛矿太阳能电池的重要组成部分,它有着传递光生空穴和减少... 详细信息

钙钛矿材料以其优异的特性在太阳能电池以及发光领域倍受关注。目前钙钛矿太阳能电池的认证效率记录已经突破25%,高的光电转换效率使其工业化的道路更进一步。空穴传输层作为钙钛矿太阳能电池的重要组成部分,它有着传递光生空穴和减少界面复合的作用。目前常用的空穴传输材料Spiro-OMeTAD,其价格昂贵,限制在工业化中的实际应用。因此,开发高效低成本的空穴传输材料是实现工业化有待解决的重要问题之一。PEDOT作为一种廉价易得、导电率高的聚合物材料,因其难以在常规有机中溶解,多应用于p-i-n结构钙钛矿太阳能电池。本课题通过在PEDOT上修饰不同长度的烷基链侧链,合成了三个PEDOT衍生物P6、P10和P14作为无掺杂空穴传输材料,并通过溶液旋涂的方式应用在n-i-p结构的钙钛矿太阳能电池。系统的研究了烷基侧链长度对薄膜形貌和太阳能电池性能的整体影响,基于无掺杂P10的器件最优取得了16.2%的光电转换率,并表现出优异的空气稳定性。该工作为进一步开发低成本、高效率的空穴传输材料提供了一个新的思路。

关键词：钙钛矿太阳能电池非掺杂空穴传输材料 PEDOT

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氟取代有机小分子辅助空穴传输界面调控构筑高效钙钛矿太阳能电池研究

氟取代有机小分子辅助空穴传输界面调控构筑高效钙钛矿太阳能电池...

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作者：王碧怡江苏大学

学位级别：硕士

金属卤化物钙钛矿材料由于具有出色的光电性能受到了极大的关注和广泛的研究,经过十几年的发展,金属卤化物钙钛矿太阳能电池(PSCs)的性能取得了突飞猛进的发展。为了获得高效、稳定的PSCs,大量研究聚焦于钙钛矿组分调控、电荷传输层设... 详细信息

金属卤化物钙钛矿材料由于具有出色的光电性能受到了极大的关注和广泛的研究,经过十几年的发展,金属卤化物钙钛矿太阳能电池(PSCs)的性能取得了突飞猛进的发展。为了获得高效、稳定的PSCs,大量研究聚焦于钙钛矿组分调控、电荷传输层设计和界面优化等方面。在PSCs中,空穴传输层(HTL)与钙钛矿活性层之间的界面对于提取光生空穴和抑制电荷复合至关重要。目前在该界面处使用最为广泛的空穴传输材料(HTMs)是2,2’,7,7’-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9’-螺二芴(Spiro-OMe TAD)和聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺](PTAA)。但是,由于其复杂的合成步骤使其价格高昂,本征电荷迁移率较低,并且需要化学掺杂,进一步提高了PSCs成本,降低了器件的长期稳定性。因此,开发空穴传输性能优良、价格低廉的非掺杂HTM十分必要。另外,制备钙钛矿活性层的过程中会在HTL之间的界面处产生大量缺陷,引发电荷的非辐射复合,增加PSCs的能量损失,降低器件的稳定性。因此,有必要开展界面工程,优化界面性质,来提高PSCs的效率和稳定性。本文通过分子工程,对有机小分子核心及外围取代基进行调控,设计开发了一系列含氟有机小分子材料,并应用于HTL/钙钛矿活性层界面,强化了光生空穴的提取,钝化了表界面缺陷,提高了PSCs稳定性。通过一系列的分析测试方法,探究了氟元素的引入对有机小分子光电性质的影响和对界面调控的作用。阐明了有机小分子中氟元素的引入对PSCs光电性能的影响规律。本论文的研究内容主要包含以下三个方面:(1)钙钛矿薄膜制备过程中,利用反溶剂法,将双功能含氟有机小分子2FBTA-1引入到钙钛矿薄膜晶界和空穴传输表界面。氟元素的引入不仅使2FBTA-1分子具有适宜的能级去辅助空穴向HTL传输,而且能与钙钛矿中有机阳离子和铅(Pb)形成强氢键(N-H···F)和离子键,从而有效地钝化表界面产生的缺陷。最终,经过2FBTA-1处理的PSCs的初始效率为21.2%,显著高于对照组的19.4%;并且稳定性显著提高,经过500 h老化试验后的初始效率保持在87%,高于未经过2FBTA-1处理器件的48%。(2)体系一的结果证明F原子可以钝化钙钛矿表界面缺陷和调节小分子的能级排布,因而将不同数量的F原子引入以吡咯[3,2-b]吡咯(PP)为核心的有机小分子,合成了具有缺陷钝化功能的非掺杂HTMs,成功应用于倒置PSCs中,探究了F原子的数量和位置对HTM的能级排布和空穴提取/传输性能的影响。其中,含有六个F原子的小分子HTM—6FPPY表现出更优异的性能,基于6FPPY的PSCs效率最高达到了20.1%,明显高于其他数量F取代的小分子HTMs,且迟滞效应可忽略不计,长期稳定性更加良好。(3)体系二中的多功能有机小分子6FPPY能级排布适宜,空穴抽取能力出色,并且拥有多个F原子,可以有效钝化缺陷,具有对钙钛矿层和HTL的双向作用的巨大潜力。将6FPPY应用于基于Ni O的倒置PSCs中作为Ni O/钙钛矿层的界面插层,加强钙钛矿和Ni O之间的接触,解决该界面的能级失配问题。实验结果表明,6FPPY能够钝化Ni O的表面缺陷,优化了界面能级排列增强Ni O/钙钛矿界面空穴提取,同时增强上层钙钛矿层的结晶性。以小分子6FPPY为插层的PSCs取得最高21.4%的光电转换效率,相比对照组的19.9%更为出色。

关键词：钙钛矿太阳能电池氟取代有机小分子界面修饰非掺杂空穴传输材料

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钙钛矿太阳能电池的空穴传输层及其界面修饰研究

钙钛矿太阳能电池的空穴传输层及其界面修饰研究

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作者：张云鹏电子科技大学

学位级别：硕士

钙钛矿太阳能电池（PSCs）因光电转换效率高、制备工艺简单、成本相对低廉等优势引起人们的广泛关注。PSCs器件结构主要包括电子传输层、钙钛矿吸光层、空穴传输层和金属电极。空穴传输层主要作用是收集并传输空穴,同时保护钙钛矿吸光... 详细信息

钙钛矿太阳能电池（PSCs）因光电转换效率高、制备工艺简单、成本相对低廉等优势引起人们的广泛关注。PSCs器件结构主要包括电子传输层、钙钛矿吸光层、空穴传输层和金属电极。空穴传输层主要作用是收集并传输空穴,同时保护钙钛矿吸光层免受水氧的侵蚀,对PSCs的效率及长期稳定性有着重要的影响。空穴传输层较弱的疏水性以及与钙钛矿层间的界面缺陷,都将导致器件性能下降。因此,开展关于空穴传输层及其界面处的稳定性研究对于制备高效稳定的PSCs具有重要科学意义和价值。本论文对空穴传输层及其界面处存在影响PSCs稳定性的问题进行了系统研究,主要包括开发新型疏水空穴掺杂剂替代吸湿性Li-TFSI/tBP体系、开发非掺杂空穴传输材料替代掺杂型空穴传输材料Spiro-OMeTAD以及在钙钛矿吸光层与空穴传输层之间引入双功能界面修饰材料。具体研究内容与结果如下:（1）通过主-客体配体策略对Li-TFSI进行改性,设计并制备一种新型疏水空穴掺杂剂[Li（12C4）]TFSI,并将其用于Spiro-OMeTAD掺杂。研究发现,Li离子被包裹在冠醚的大环内形成[Li（12C4）]阳离子,抑制了Li离子与水氧的相互作用。[Li（12C4）]TFSI具有较低的最高占据分子轨道（HOMO）能级,能够诱导Spiro-OMeTAD电荷的自发转移,避免了暴露在空气中的缓慢氧化过程。[Li（12C4）]TFSI的直接掺杂以及对钙钛矿表面离子缺陷的钝化作用为器件提供了更高的空穴传输效率。最终,采用[Li（12C4）]TFSI作为掺杂剂的PSCs获得了20.71%的效率,优于Li-TFSI/tBP掺杂PSCs的效率（19.46%）。同时,[Li（12C4）]TFSI掺杂的PSCs还表现出优异的长期稳定性。基于[Li（12C4）]TFSI掺杂的PSCs在老化30天后仍能保留初始效率的92%,而相同老化条件下,Li-TFSI/tBP掺杂的PSCs仅剩余初始效率的54%。（2）开发了一种新型疏水路易斯酸掺杂剂MTS-PF,可替代Li-TFSI/tBP体系用于掺杂PTAA。研究表明,MTS-PF具有路易斯酸性质,可对路易斯碱PTAA实现高效的p型掺杂。此外,光照能促进MTS-PF掺杂PTAA反应的进行,进一步促进PTAA自由基的生成。相较于Li-TFSI/tBP掺杂,MTS-PF掺杂的空穴传输层具有更低的HOMO能级以及更出色的空穴传输性能。基于光照处理的MTS-PF掺杂的PSCs获得了21.32%的最佳效率,而基于Li-TFSI/tBP掺杂的PSCs的效率仅有19.45%。同时,基于MTS-PF掺杂的PSCs展现出优秀的长期稳定性,在经过30天老化后仍能保留90%的初始效率。（3）设计并制备了一种双功能界面材料氟化聚合物F-PTAA,可以修饰钙钛矿表面并且促进钙钛矿/PTAA界面的空穴转移。研究表明,F-PTAA的HOMO能级位于钙钛矿的价带和空穴传输层的HOMO能级之间,形成的梯度能级可以更有效地分离、传递空穴,减少载流子损耗,提升器件的开路电压。此外,F-PTAA中的F原子可以作为路易斯碱钝化钙钛矿表面的Pb缺陷,抑制载流子的非辐射复合。最终,基于F-PTAA修饰的PSCs（20.44%）获得了比未经F-PTAA修饰的PSCs（18.15%）更高的效率,并表现出更优秀的长期稳定性。经过30天老化后,F-PTAA修饰的PSCs仍能保留初始效率的85%。（4）设计并制备了两种含有富硫单元DTF的三苯胺（TPA）类非掺杂空穴传输材料WH-2和WH-3。研究表明,供电子单元DTF的引入增强了TPA的给电子能力以及分子间的相互作用,有利于分子的π-π堆积,提高空穴迁移率。最终,基于非掺杂WH-3的PSCs获得了高达19.22%的效率,这与基于Li-TFSI/tBP掺杂Spiro-OMeTAD的PSCs效率相当。由于WH-3无需添加吸湿性的Li-TFSI和挥发性的tBP,因此WH-3薄膜具有比Spiro-OMeTAD薄膜更出色的长期稳定性。基于非掺杂WH-3的PSCs在老化15天后仍保留初始效率的97%,而基于掺杂Spiro-OMeTAD的PSCs在相同老化条件下只剩余87%的初始效率。

关键词：钙钛矿太阳能电池空穴掺杂剂界面修饰非掺杂空穴传输材料光伏性能

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钙钛矿太阳能电池的材料设计和界面工程

钙钛矿太阳能电池的材料设计和界面工程

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第九届新型太阳能材料科学与技术学术研讨会

作者：薛启帆叶轩立黄飞曹镛华南理工大学发光材料与器件国家重点实验室

报告人创新性地提出一种D-A-π-A-D分子构型,用于制备高效且低成本的非掺杂空穴传输材料(图1)。通过分子构型设计,赋予了目标分子DTB-FL良好的层状分子堆积排列以及延伸的π共轭长度,确保其优异的空穴传输性能。此外,基于DTBFL所制备非... 详细信息

报告人创新性地提出一种D-A-π-A-D分子构型,用于制备高效且低成本的非掺杂空穴传输材料(图1)。通过分子构型设计,赋予了目标分子DTB-FL良好的层状分子堆积排列以及延伸的π共轭长度,确保其优异的空穴传输性能。此外,基于DTBFL所制备非掺杂空穴传输层展现出良好的表面钝化效果以及匹配的界面能级排列,使得空穴传输层/钙钛矿界面处的非辐射复合得到有效抑制,电荷的分离与提取效率大幅提升。基于DTB-FL所制备的钙钛矿电池实现了21.5%的光电转换效率,是当时基于非掺杂小分子空穴传输材料钙钛矿电池器件的最高效率之一。在稳定性方面,DTB-FL材料展现出的高表面抗水性、良好的薄膜形貌质量以及增强的表面缺陷钝化效果,使得所制备器件在湿度、光照和高温环境下均呈现出优异的长效稳定性。

关键词：钙钛矿太阳能电池非掺杂空穴传输材料稳定性界面工程

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