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非平衡态下化学能驱动的高分子构象转变的研究

非平衡态下化学能驱动的高分子构象转变的研究

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作者：邢旭普华南理工大学

学位级别：硕士

生物体中DNA和多肽的螺旋构象对维持正常生命活动意义重大,这激发了人们研究高分子螺旋结构的热情。目前,大多数研究通过改变p H、溶剂、温度、光和添加金属离子等手段调控高分子在热力学平衡态下的螺旋构象。但是,相较于通过不断输入... 详细信息

生物体中DNA和多肽的螺旋构象对维持正常生命活动意义重大,这激发了人们研究高分子螺旋结构的热情。目前,大多数研究通过改变p H、溶剂、温度、光和添加金属离子等手段调控高分子在热力学平衡态下的螺旋构象。但是,相较于通过不断输入能量而维持在非平衡态下的生物体,人工构建的热力学平衡态体系对于螺旋构象的调控缺乏自主性和自适应性。基于此,本文构建了一种非平衡态下高分子构象转变体系,并先后以聚L-谷氨酸和聚苯乙炔衍生物为研究对象,通过向化学反应循环中输入化学能而使高分子处于非平衡态,进而调控高分子的螺旋构象,主要研究内容分为如下两个部分:以1-乙基-3-(3-二甲氨基丙基)碳二亚胺盐酸盐水解释放的化学能驱动聚L-谷氨酸侧链羧基与N-羟基丁二酰亚胺生成活性酯,使聚L-谷氨酸在非平衡态下由无规卷曲转变为α-螺旋构象,并在化学能耗尽后恢复无规卷曲构象。研究发现,聚L-谷氨酸在化学能的驱动下,其构象可随时间进行自主、动态调整。更进一步的动力学计算和实验结果表明,聚L-谷氨酸螺旋构象的含量及寿命可通过化学能的输入来进行调控。这一研究为药物的跨细胞膜运输和可控释放提供了新的方向。在此之后,我们继续利用类似的化学反应循环研究了高分子螺旋构象在化学能驱动下发生的手性反转。设计并合成的手性N-羟基丁二酰亚胺衍生物可以通过氢键作用诱导侧链含有膦酸乙酯基团的聚苯乙炔衍生物产生单一手性螺旋。但当输入化学能驱动化学反应循环时,产生了瞬态的膦酸-N-羟基丁二酰亚胺酯,并使聚苯乙炔衍生物产生圆二色性与之前完全相反的螺旋构象。研究发现,聚苯乙炔衍生物手性螺旋反转后的圆二色信号随着化学能的耗散而逐渐衰减直至消失,并在补充化学能后再次产生,且该循环过程可重复多次。该研究不仅可以加深人们对生命科学的理解,还为手性材料的发展与进步奠定了基础。

关键词：非平衡态构象转变螺旋构象手性诱导螺旋反转耗散反应循环

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