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Ti3C2Tx基电极制备及其在CDI体系中的除盐效能研究

Ti3C2Tx基电极制备及其在CDI体系中的除盐效能研究

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作者：何孟遥东北电力大学

学位级别：硕士

在过去的几十年里,包括热蒸馏、反渗透和多效蒸馏在内的海水淡化技术是解决全球清洁水短缺的有效方法。但是这些技术存在投入成本高、能耗大等内在缺陷制约了其发展。电容除盐（Capacitive Deionization,CDI）技术作为一种新兴的海水淡... 详细信息

在过去的几十年里,包括热蒸馏、反渗透和多效蒸馏在内的海水淡化技术是解决全球清洁水短缺的有效方法。但是这些技术存在投入成本高、能耗大等内在缺陷制约了其发展。电容除盐（Capacitive Deionization,CDI）技术作为一种新兴的海水淡化技术具有操作简便、再生可靠等优点,其工作原理是在正负极和溶液界面之间形成双电层（Electric Double Layer,EDL）,同时捕获阴离子和阳离子。一般来说,电极材料是CDI技术的关键限制因素。二维材料Ti3C2Tx的特殊的插层结构被认为是一种优秀的CDI电极材料。然而,由于Ti3C2Tx的自堆积限制了它的结构稳定性和有效的离子吸收。混合CDI（Hybrid Capacitive Deionization,HCDI）通过用钠离子插入主体材料取代多孔碳基电极,与传统CDI相比表现出优异的脱盐性能。因此,如果能够调节法拉第电极材料的结构和组成,将不同法拉第材料引入CDI电极中,通过插层赝电容或氧化还原赝电容而不是电容性地存储离子,可以有效解决Ti3C2Tx材料的上述局限,有助于实现CDI的高能效除盐。本研究针对电容除盐体系中能量效率、电容性能提升的瓶颈问题,通过在Ti3C2Tx的层间引入法拉第功能电极材料,将高电荷储存功能内化于电极内部。在不使用任何复杂掺杂剂的情况下采用电沉积法制备了Ti3C2Tx@PPy,构建具有钠离子吸附功能的HCDI电极。选取Na Cl水溶液为脱盐处理目标,将Ti3C2Tx@PPy复合材料作为CDI电极,对该体系的除盐效能和电极界面电荷吸附机制进行探讨和分析。主要研究内容及结果如下:（1）通过HF刻蚀法,制备Ti3C2Tx纳米片,在三电极体系下采用电沉积法将导电聚合物PPy插入Ti3C2Tx层间,考察材料制备的负载量和沉积条件,确定了最佳制备条件及参数设定。通过形貌及物化表征观察到Ti3C2Tx@PPy复合材料的协同作用扩大了材料晶格间距,使其拥有较大的离子吸附位点,促进离子的迁移及吸附。通过电化学测试,研究了材料的比电容和循环稳定性。实验表明,Ti3C2Tx@PPy材料具有高赝电容占比（89%）和高比电容(345.8 F g-1),同时表现出优异的电化学循环稳定性。（2）通过构建膜电容除盐（Membranes Capacitive Deionization,MCDI）体系,将Ti3C2Tx@PPy分别作为正负极进行分析对比,结果表明Ti3C2Tx@PPy作为负极的除盐率（31.38%）高于正极（14.99%）,表现出高钠离子吸附性能。将Ti3C2Tx@PPy、Ti3C2Tx、CC分别作为HCDI负极并进行性能对比分析,Ti3C2Tx@PPy的高赝电容贡献使其盐吸附容量高达201.9 mg g-1,具有高脱盐率（73.48%）和低的单位体系能耗(121.89 KJ mol-1)。实验结果表明,Ti3C2Tx@PPy具有优异的除盐性能,是一种非常有前途的高效海水淡化电极材料。（3）在HCDI体系下利用离子交换膜中的官能团修饰于碳电极材料表面,并对实验中的操作参数进行优化,构建了具有良好离子吸附性能的功能电极,对该体系下CDI去除各种金属离子的效能进行分析研究。实验结果表明,Ti3C2Tx@PPy电极对各种重金属离子的去除率高达98.87%,在多金属共存的溶液中,对各种金属的平均去除率达72.5%,其优异的导电性和稳定性为该材料在CDI水净化领域的应用和发展提供了优势。（4）通过XPS分析Ti3C2Tx@PPy反应前后化学态变化,以充分了解复合电极的CDI除盐效能。初步分析Ti3C2Tx与PPy的协同效应和电荷吸附机理,即在吸附过程中,给水中的Na+在恒定电流条件下插入Ti3C2Tx@PPy阳极。与物理吸附不同,Na+吸附主要通过氧化还原反应产的赝电容、静电相互作用和与羟基的离子交换去除。电荷吸附机制研究为后续CDI发展提供理论基础。

关键词：电容除盐非对称吸附 Ti3C2Tx 导电聚合物PPy 赝电容贡献

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