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富勒烯-PVP-类胡萝卜素非共价组装体系可见光催化分解水制氢

富勒烯-PVP-类胡萝卜素非共价组装体系可见光催化分解水制氢

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中国化学会第二十五届学术年会

作者：陈滇宝薛志欣牛建峰全贞兰王广策青岛科技大学青岛大学中国科学院海洋研究所青岛科技大学中国科学院海洋研究所

A molecular triad, consisting of a hydrophilic polyvinyl pyrrolidone (PVP) uncovalently linked to fullerens (C60) as an excellent acceptor and/or carotenoids (C) as a light-harvesting donor, i.e., C60

关键词：富勒烯非共价组装可见光制氢

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含呋喃亚单元Schiff碱大环的合成、组装及性质

含呋喃亚单元Schiff碱大环的合成、组装及性质

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作者：王嘉俊贵州大学

学位级别：硕士

有机功能大环分子的设计与非共价组装、及其自组装微纳材料在材料、催化、光动力治疗、光电器件研制以及生命科学等领域都有巨大的潜在应用研究价值。含2,6-二酰胺吡啶亚单元的Schiff碱大环分子中酰亚胺基团呈顺式收敛排列,基于酰亚胺基... 详细信息

有机功能大环分子的设计与非共价组装、及其自组装微纳材料在材料、催化、光动力治疗、光电器件研制以及生命科学等领域都有巨大的潜在应用研究价值。含2,6-二酰胺吡啶亚单元的Schiff碱大环分子中酰亚胺基团呈顺式收敛排列,基于酰亚胺基中N-H易形成氢键的特点,通过对大环分子结构的修饰,调控大环分子非共价微纳组装及其功能特性。立足Schiff碱缩合过程中亚胺键的形成具有可逆属性,且对反应外界条件刺激响应敏感,一方面通过调控反应条件来达到选择性获得目标大环的目的;另一方面,利用Schiff碱有机分子自组装过程中具有自调整与自修复的性质,通过对反应条件的调控,获取一系列新颖的自组装结构和微纳材料,尤其是由非共价相互作用形成的组装实体结构中仍然存在着构筑基元(原有机分子)的结构,为微纳材料的自组装过程机制研究及其实际应用性能探索提供了重要参考。迄今,基于Schiff碱缩合反应获得有机功能大环分子的微纳结构自组装及其应用性能方面的研究仍然稀缺。因此,本论文通过Schiff碱缩合反应原理,设计合成了一系列含2,6-二酰胺吡啶和亚甲基桥连双呋喃结构单元的有机大环分子,探讨Schiff碱有机大环分子定向合成及结构转化的条件与方法,并考察了有机大环非共价相互作用组装的微纳颗粒性质。1.利用Schiff碱缩合反应一步法合成[1+1]或[2+2]型Schiff碱大环,并同时考察其非共价相互作用的微纳颗粒组装。分别组装得到粒径分布为250±25 nm、330±20 nm、350±20 nm、450±25 nm、600±30 nm、730±25 nm、780±20 nm、800nm、850 nm、1000±50 nm、1800-2000 nm等尺寸的实心、核壳或囊泡的自组装微球;通过组装过程调控,将荧光分子成功包埋在囊泡内,为功能化微纳颗粒在荧光探针方面的进一步研究奠定前期基础。针对组装获得的具有疏松多孔结构的枝晶状微球,将其用于对金属离子吸附作用进行考察,表明枝晶状微球对贵金属离子Ag有很好的吸附效果,通过SEM、原子能谱分析、TEM和TEM-Mapping-EDS等方法对其吸附性质进行了表征。同时通过UV-vis滴定技术对溶液中大环分子与Ag的作用行为进行考察。2.利用前体二醛A(2,2-二[5’-(2’-甲酰呋喃基)]丙烷)和前体二胺B(二胺N,N’-(3-胺基苯基)-2,6-二甲酰亚胺吡啶),通过Schiff碱缩合反应合成了[1+1]型大环M和[2+2]型大环M,并采用硼氢化钠将大环M的还原得到了饱和大环M。通过H NMR、C NMR、超高分辨质谱、UV-vis吸收光谱与红外吸收光谱等方法来表征了大环M、M、M的结构;通过单晶培养,利用X射线单晶衍射测定了的M、M晶体结构。特别向甲醇中加入水采用HPLC法对极性溶剂水诱导的[1+1]与[2+2]Schiff大环之间转化过程进行系统考察,结果表明在纯甲醇溶剂中,选择性获得[1+1]型大环M;而当采用甲醇和水作为混合溶剂(体积比为1:4)时反应选择性生成[2+2]型大环M。通过UV-vis吸收光谱考察了溶液中大环M、M对系列过渡金属离子的键合作用,结果表明M、M可以用作Cr探针,其与Cr的相互作用键合比分别为1:1和2:1。

关键词： Schiff碱大环合成非共价组装纳米材料离子识别

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基于COF自组装的PBO纤维表面改性及其复合材料界面和透波性能研究

基于COF自组装的PBO纤维表面改性及其复合材料界面和透波性能研究

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作者：张煊北京化工大学

学位级别：硕士

聚对苯撑苯并二噁唑(PBO)纤维化学惰性的光滑表面,导致其与树脂基体之间具有差的界面相容性和强的界面极化效应,限制了复合材料在透波领域的应用和发展。因此纤维表面改性对于提升复合材料的界面结合和透波性能尤为关键。基于碳纤维π-... 详细信息

聚对苯撑苯并二噁唑(PBO)纤维化学惰性的光滑表面,导致其与树脂基体之间具有差的界面相容性和强的界面极化效应,限制了复合材料在透波领域的应用和发展。因此纤维表面改性对于提升复合材料的界面结合和透波性能尤为关键。基于碳纤维π-π共轭结构的非共价组装改性,本文提出了以三种不同维度共价有机框架(A-COF、BCOF和M-COF)材料非共价组装改性PBO纤维的方法,开展了不同维度COF材料在PBO纤维表面组装过程和机理研究,以及其构筑的界面相对复合材料界面相容性和低介电性能影响的研究,实现了复合材料界面性能和宽频范围内透波性能的同步增强。(1)通过分子结构设计制备了三种不同维度的COF材料:2D COF(A-COF、B-COF)和3D COF(M-COF),研究了三种COF的物化特性。证明了三种COF均具有较高的比表面积和孔隙率。其中2D COF呈现较强的结晶峰,微观结构呈片层堆积形成的珊瑚状结构;而3D COF的结晶性较差,呈现不规则的纳米颗粒状聚集体。(2)将三种COF通过原位生长的方式组装到Pristine PBO纤维表面,制备了A-COF@PBO-(24h,48h,72h)、B-COF@PBO-(24h,48h,72h)和M-COF@PBO-(24h,48h,72h)纤维。其中组装时间为24 h和48 h的改性纤维用来研究COF在纤维表面生长过程的物化特性和组装机制。与Pristine PBO纤维相比,A-COF@PBO-72h、B-COF@PBO-72h和M-COF@PBO-72h三种纤维表面粗糙度和表面能均得到提升。其中2D COF在纤维表面的组装-生长过程驱动力为π-π作用与共价键作用的协同作用。而3D COF在纤维表面的组装过程驱动力为π-π作用,而生长过程驱动力以共价键作用为主。(3)分别制备了Pristine PBO、A-COF@PBO-72h、B-COF@PBO-72h和M-COF@PBO-72h纤维束丝、单丝和单向复合材料,评价复合材料界面性能和断面的微观形貌,以及在宽频率范围内(1 MHz-20MHz和12.4 GHz-18 GHz)的介电性能。与Pristine PBO纤维复合材料相比,A-COF@PBO-72h、B-COF@PBO-72h和M-COF@PBO-72h纤维复合材料的TFBT和IFSS强度均得到提升,并提出了不同维度COF改性纤维的界面增强机理:2D COF的纳米颗粒通过铆钉作用有效增加了裂纹传播的路径和能量耗散,3D COF纳米颗粒在纤维表面堆积形成的孔结构与树脂基体形成具有强机械啮合作用的交联互锁结构。与Pristine PBO纤维复合材料相比,A-COF@PBO-72h、BCOF@PBO-72h和M-COF@PBO-72h纤维复合材料的透波性能在宽频范围内均得到提升,提出透波增强机理:虽然2D COF存在一定的层间电子流动,但是界面极化效应的减弱和单位体积内极化分子数的减少,实现了复合材料透波性能的提升。

关键词： PBO纤维透波复合材料 COF 非共价组装界面相容低介电

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多酸/单壁碳纳米管复合材料的性能研究

多酸/单壁碳纳米管复合材料的性能研究

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作者：吉元春北京化工大学

学位级别：硕士

多酸基的纳米碳材料(主要是多酸/碳纳米管复合材料和多酸/石墨稀复合材料)的设计,合成与应用已经逐渐受到包括化学家、材料学家在内众多领域的科学家们的重视。多酸基的纳米碳材料具有十分广阔的应用前景,包括电催化(例如水解制氢),锂... 详细信息

多酸基的纳米碳材料(主要是多酸/碳纳米管复合材料和多酸/石墨稀复合材料)的设计,合成与应用已经逐渐受到包括化学家、材料学家在内众多领域的科学家们的重视。多酸基的纳米碳材料具有十分广阔的应用前景,包括电催化(例如水解制氢),锂离子电池电极(正极和负极),超级电容器和传感器(对双氧水,土壤污染物的检测)等等。然而,发展以多酸为主体的纳米碳复合材料的前提是丰富和完善一类多酸分子功能化纳米碳材料的方法学。本论文从多酸分子/纳米碳材料的共价和非共价修饰两种主要方法出发,发展一些优化的具有潜在工业应用的能源材料,同时也关注了材料本身的物理、化学作用机理。非共价修饰可以通过运用一系列的多酸与纳米碳材料的分子间作用力来实现。它包括静电结合,π-π堆叠作用和层层组装三类最为常见的方法。运用于生物功能材料时,最大限度地保持复合材料各自物理化学性能,不破坏它们的分子结构是十分重要的。因此本论文从以上实际出发,通过π-π堆叠作用把功能化的Keggin型多酸分子负载到单壁碳纳米管表面,组装形成SWNTs/Keggin复合材料。在后续测试中,将其作为生物材料用于人血清白蛋白分子的吸附实验。共价修饰的一个典型路径是,首先把有一个裸露氨基的官能团引入多酸分子,然后氧化纳米碳使其带有羧基官能团,最后通过形成酰胺键把二者共价连接起来。本论文中,我们将合成的Anderson型多酸杂化分子以共价键的形式固载于单碳纳米管表面,形成了分散性良好的SWNTs/Anderson复合材料。随后将其用作锂离子电池负极材料进行电化学测试,并应用电化学交流阻抗法测试了该复合材料在充放电过程中的阻抗变化。

关键词：多金属氧酸盐单壁碳纳米管共价组装非共价组装生物应用电化学应用

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