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Fe(Ⅵ)氧化含氮杂环化合物路径及机理

高校化学工程学报 2023年第4期37卷 659-668页

作者：王嘉琪张继红李亚男纪伟郭凯张国凯太原理工大学环境科学与工程学院山西晋中030600 中海国亚环保工程有限公司山西太原030012

为了明确高铁酸钾[Fe(Ⅵ)]氧化降解含氮杂环化合物(NHCs)(吲哚、喹啉、吡啶)的机理,采用高效液相色谱、荧光光谱、气相色谱-质谱等方法,考察不同因素对NHCs降解效果的影响,捕捉自由基、识别氧化产物并推测反应路径。结果表明,当温度25... 详细信息

为了明确高铁酸钾[Fe(Ⅵ)]氧化降解含氮杂环化合物(NHCs)(吲哚、喹啉、吡啶)的机理,采用高效液相色谱、荧光光谱、气相色谱-质谱等方法,考察不同因素对NHCs降解效果的影响,捕捉自由基、识别氧化产物并推测反应路径。结果表明,当温度25℃、吲哚与Fe(Ⅵ)的物质的量比为1:15、pH为7时,15 min内吲哚的去除率为77.91%,过程中高价态铁起主导作用;当喹啉与Fe(Ⅵ)的物质的量比为1:5、pH为5时,10min内喹啉降解率为81.16%,羟基自由基(HO·)起重要作用;当吡啶与Fe(Ⅵ)的物质的量比为1:3、pH为7时,5 min内吡啶去除率为36.89%,HO·起一定作用。Fe(Ⅵ)对3种NHCs有一定矿化效果。Fe(Ⅵ)降解NHCs的第一步均为羟基化产物的生成,随后经加成、脱氮、脱羰等反应实现氮杂环开环。

关键词：含氮杂环化合物(NHCs) 高铁酸钾降解路径自由基矿化度

UV/H_(2)O_(2)和UV/NaClO工艺降解吉非罗齐的比较

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化工进展 2023年第11期42卷 6102-6112页

作者：闫博引韩春宇夏晶晶王松雪武桂芝夏文香李金成青岛理工大学环境与市政工程学院山东青岛266033

对比了吉非罗齐(GEM)在UV/H_(2)O_(2)和UV/NaClO系统中的降解,两个高级氧化系统均可以有效降解GEM,与UV/H_(2)O_(2)相比,UV/NaClO对GEM的去除速率更快。在UV/H_(2)O_(2)和UV/NaClO系统内,目标物的降解速率随着氧化剂浓度的增加而加快,由... 详细信息

对比了吉非罗齐(GEM)在UV/H_(2)O_(2)和UV/NaClO系统中的降解,两个高级氧化系统均可以有效降解GEM,与UV/H_(2)O_(2)相比,UV/NaClO对GEM的去除速率更快。在UV/H_(2)O_(2)和UV/NaClO系统内,目标物的降解速率随着氧化剂浓度的增加而加快,由于pH会影响OH的氧化能力和UV/NaClO系统内自由基的组成比例,因此溶液的p H对两个系统均有显著的影响,当溶液pH从5增加到11时,GEM在UV/H_(2)O_(2)系统和UV/NaClO系统内的k_(obs)分别从0.2115min^(-1)和1.3115min^(-1)降低到0.1064min^(-1)和0.2283min^(-1)。Cl^(-)和HCO_(3)^(-)可以稍微加快GEM在UV/NaClO系统内的降解速率,却减慢了GEM在UV/H_(2)O_(2)系统内的降解速率;HA可以通过竞争效应和滤光效应抑制GEM在两个系统内的降解,但由于HClO/ClO^(-)的摩尔吸光系数高于H_(2)O_(2),HA对GEM在UV/NaClO系统内降解的抑制效应较小。OH和Cl是UV/NaClO系统内降解GEM的主要氧化物种,GEM在两个高级氧化系统内降解过程主要包括羟基化、去甲基化、H提取和C—O键断裂步骤。经济效益评估可知,UV/NaClO系统比UV/H_(2)O_(2)系统更具有成本效益。

关键词：自由基紫外/过氧化氢紫外/次氯酸钠高级氧化降解路径反应动力学

可见光响应的介孔TiO_(2)光降解罗丹明B机制及其降解途径

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纺织学报 2023年第5期44卷 155-163页

作者：王国琴付小航朱羽科吴礼光王挺蒋孝佳陈华丽浙江工商大学环境科学与工程学院浙江杭州310012 浙江工商大学分析测试中心浙江杭州310012

为获得可见光响应的高效介孔TiO_(2)光催化剂,利用软模板法制备了螺旋堆积的手性介孔TiO_(2)。对比分析了手性介孔TiO_(2)和非手性介孔TiO_(2)的差异。通过自由基捕获实验和电子自旋共振(ESR)光谱,结合福井指数(f-)的计算探索了手性介孔... 详细信息

为获得可见光响应的高效介孔TiO_(2)光催化剂,利用软模板法制备了螺旋堆积的手性介孔TiO_(2)。对比分析了手性介孔TiO_(2)和非手性介孔TiO_(2)的差异。通过自由基捕获实验和电子自旋共振(ESR)光谱,结合福井指数(f-)的计算探索了手性介孔TiO_(2)降解罗丹明B(RhB)的机制和路径。结果表明,手性介孔TiO_(2)的螺旋堆积结构引入了更多缺陷,从而其Ti^(3+)和氧空穴的含量都高于非手性介孔TiO_(2),因此具有更强的可见光响应和降解活性,其对RhB的去除率超过非手性介孔TiO_(2)的4倍;手性介孔TiO_(2)降解有机污染物分子的主要活性物种是光生空穴h+;越容易给出电子的原子位点(即f-值越高)越容易受到h+的攻击发生降解;降解过程中中间产物分析进一步得到了可见光激发手性介孔TiO_(2)降解RhB的主要路径。

关键词：手性介孔二氧化钛可见光催化降解罗丹明B 染料污染物降解路径废水处理

紫外/次氯酸钠和紫外/过碳酸钠工艺降解水杨酸的影响因素及降解机理

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环境工程学报 2023年第1期17卷 82-94页

作者：杨帆马晓雁李青松杨庆云黄华翰梁馨蕊陈国元李国新厦门理工学院水资源环境研究所厦门361024 浙江工业大学土木工程学院杭州310014 厦门市水资源利用与保护重点实验室厦门361024

采用紫外/次氯酸钠(UV/NaClO)和紫外/过碳酸钠(UV/SPC)工艺降解水中水杨酸(SA),且利用协同因子(R)作为评价指标,分别考察了氧化剂投加量、pH、阴离子(NO_(3)^(-)、HCO_(3)-)和腐殖酸(HA)等因素对SA去除的影响,结合TOC对比了2种工艺对SA... 详细信息

采用紫外/次氯酸钠(UV/NaClO)和紫外/过碳酸钠(UV/SPC)工艺降解水中水杨酸(SA),且利用协同因子(R)作为评价指标,分别考察了氧化剂投加量、pH、阴离子(NO_(3)^(-)、HCO_(3)-)和腐殖酸(HA)等因素对SA去除的影响,结合TOC对比了2种工艺对SA的去除效果,通过鉴定中间降解产物探讨了SA可能的降解路径。结果表明:UV/NaClO和UV/SPC工艺中SA的去除均符合拟一级反应动力学,R与拟一级反应动力学常数(kobs)变化趋势相似。当NaClO和SPC质量浓度分别为3 mg·L^(-1)和12 mg·L^(-1)时,2种工艺中kobs分别为0.1732 min^(-1)和0.2588 min^(-1),而R_(UV/NaClO)和R_(UV/SPC)分别为9.5和15.9。kobs和R随氧化剂投加量的增加而升高,因过量的SPC消耗产生的羟基自由基(·OH)会导致kobs降低。初始pH对SA去除有较大影响,酸性环境有利于UV/NaClO工艺去除SA,而UV/SPC工艺则在pH=7具有较好的SA去除效果。NO_(3)^(-)与HCO_(3)-对UV/NaClO工艺去除SA有轻微的促进作用,而显著抑制UV/SPC工艺对SA的去除。HA对2种工艺中SA的去除均有抑制作用。相比UV/NaClO,UV/SPC工艺对TOC去除更为显著。通过分析SA的密度泛函理论(DFT)并结合主要的降解产物推测SA的降解机理主要为自由基的取代和氧化。

关键词：高级氧化工艺协同效应影响因素降解路径模拟毒性

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复合菌对十溴联苯醚的降解特性研究

微生物学报 2023年第11期63卷 4344-4355页

作者：胡丁璠吴涓范罗圣张静安徽大学资源与环境工程学院安徽合肥230601

【目的】利用6株十溴联苯醚(decabromodiphenyl ether,BDE-209)降解细菌,探究复合菌对BDE-209的降解特性和降解路径,为BDE-209污染环境的生物修复提供科学依据。【方法】利用高效液相色谱法测定BDE-209的浓度,通过液相色谱-质谱联用仪... 详细信息

【目的】利用6株十溴联苯醚(decabromodiphenyl ether,BDE-209)降解细菌,探究复合菌对BDE-209的降解特性和降解路径,为BDE-209污染环境的生物修复提供科学依据。【方法】利用高效液相色谱法测定BDE-209的浓度,通过液相色谱-质谱联用仪分析鉴定BDE-209降解产物。【结果】短芽孢杆菌属(Achromobacter sp.)M1和无色杆菌属(Achromobacter sp.)M2的组合对BDE-209的降解效果最好,在30℃、pH值7.0、接种量15%的条件下,120 h后10 mg/L BDE-209的降解效率可达87.7%。相比于单一菌株,复合菌M(1+2)可以更有效、更快地降解BDE-209。在0.5–10 mg/L范围内,复合菌M(1+2)对BDE-209的降解率随着BDE-209初始浓度的增大而增大。通过液相色谱-质谱联用仪(liquid chromatograph-mass spectrometer,LC-MS)检测到11种BDE-209微生物降解产物,复合菌M(1+2)通过脱溴、羟基化、去质子化、醚键断裂和开环等反应对BDE-209进行降解。【结论】复合菌M(1+2)对BDE-209具有良好的降解能力,研究结果为进一步提高微生物对BDE-209污染环境的生物修复能力提供了良好的微生物资源。

关键词：十溴联苯醚复合菌降解率降解产物降解路径

基于O_(3)/AC耦合工艺对丁基黄药与COD的同步去除性能及降解机理

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环境工程学报 2023年第9期17卷 2899-2908页

作者：吴永明沈紫飞李昆邓觅邓利智周佳钰李坊飞南昌大学资源与环境学院鄱阳湖环境与资源利用教育部重点实验室南昌330031 江西省科学院微生物研究所南昌330096 南昌航空大学环境与化学工程学院南昌330063

针对臭氧氧化技术处理含丁基黄药废水COD去除率低等问题,提出了O_(3)/AC耦合工艺。在探讨单独、耦合工艺的丁基黄药去除率和COD去除率、反应影响因素和降解路径的基础上,进一步发掘该耦合工艺对丁基黄药及COD的同步去除性能。结果表明:... 详细信息

针对臭氧氧化技术处理含丁基黄药废水COD去除率低等问题,提出了O_(3)/AC耦合工艺。在探讨单独、耦合工艺的丁基黄药去除率和COD去除率、反应影响因素和降解路径的基础上,进一步发掘该耦合工艺对丁基黄药及COD的同步去除性能。结果表明:臭氧(O_(3))及活性炭(AC)的单独作用均对丁基黄药或COD有一定的去除效果,通过O_(3)/AC的耦合作用则可使丁基黄药的去除率达99.9%,亦使COD的去除率由O_(3)单独作用下的42.9%显著提升至77.2%,且实现最高去除率的时间由AC单独处理所需的80 min缩减至30~40 min;拟一级反应动力学分析结果表明,丁基黄药的反应速率常数表现为k(O_(3)/AC)>kO_(3)>kAC,COD的反应速率常数表现为k(O_(3)/AC)>kAC>kO_(3),O_(3)/AC耦合工艺去除丁基黄药及COD的反应速率常数均大于两种单独处理工艺;紫外-可见(UV-vis)光谱分析表明丁基黄药在O_(3)、O_(3)/AC作用下生成中间有机产物,结合GC-MS对产物的鉴定结果表明其中间有机产物可能为丁酸等物质,并以此对O_(3)/AC耦合工艺同步去除丁基黄药及COD的降解路径进行了初步推测。

关键词： O_(3)/AC工艺丁基黄药 COD 同步去除降解路径

双波长紫外(UV_(185)/UV_(254))直接光降解有机染料的效能及反应机制

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环境工程学报 2022年第5期16卷 1440-1450页

作者：耿聰赵志伟徐鑫栋梁志杰高维春梁吉艳沈阳工业大学环境与化学工程学院沈阳110870 辽宁省水处理与资源化工程技术研究中心沈阳110870 重庆大学环境与生态学院重庆400044

印染废水生化出水中残留的有机染料会导致色度超标,已经成为印染废水处理的一大难题。以双波长紫外(UV_(185)/UV_(254))为光源,用于对水中亚甲基蓝(MB)、酸性橙7(AO7)和罗丹明B(RhB)等3种典型有机染料的光降解去除。考察了UV_(185)辐照... 详细信息

印染废水生化出水中残留的有机染料会导致色度超标,已经成为印染废水处理的一大难题。以双波长紫外(UV_(185)/UV_(254))为光源,用于对水中亚甲基蓝(MB)、酸性橙7(AO7)和罗丹明B(RhB)等3种典型有机染料的光降解去除。考察了UV_(185)辐照强度、有机染料初始质量浓度和初始pH等参数对3种有机染料降解动力学的影响,并对降解机理进行了探究。结果表明:当UV_(185)辐照强度为100%、有机染料初始质量浓度为30 mg·L^(−1)和温度为25℃时,光降解60 min后MB、AO7和RhB的去除率分别达到100.0%、99.0%和100.0%,且降解过程均符合伪一级反应动力学模型;UV_(254)单波长紫外光辐照对有机染料有部分降解作用,其中对RhB降解的贡献达到了51.1%;UV_(185)辐照强度与有机染料表观降解速率常数的关系为线性正相关;间接光降解的主要活性物种为·OH、HO_(2)·和O_(2)^(−),其中·OH的贡献最大;UV_(185)/UV_(254)光降解可破坏有机染料的发色基团和芳香结构。以上研究结果可为新型双波长紫外高级氧化体系的开发及其在印染废水深度处理中的应用提供参考。

关键词：双波长紫外有机染料高级氧化技术降解路径

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四环素在水体中的自然光解作用机制

环境科学学报 2022年第9期42卷 40-50页

作者：邓郁蓉欧阳卓智杨琛贺晓晗何春凤华南理工大学环境与能源学院广州510006 西北农林科技大学资源环境学院咸阳712100 工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室广州510006

近年来,抗生素引发的水体环境污染问题日益受到关注,光解是其在环境中消减的重要过程,但其中的关键机制及影响因素尚不明确.本研究系统地考察了初始浓度、pH以及无机离子、溶解性有机物等环境因子对四环素(TC)光解的影响,明确了自然光... 详细信息

近年来,抗生素引发的水体环境污染问题日益受到关注,光解是其在环境中消减的重要过程,但其中的关键机制及影响因素尚不明确.本研究系统地考察了初始浓度、pH以及无机离子、溶解性有机物等环境因子对四环素(TC)光解的影响,明确了自然光解的关键活性氧物种(ROS),同时结合理论计算和降解产物的分析,揭示出了TC的自然光解路径及作用机制.结果表明,模拟自然光条件下TC可快速降解,5μmol·L^(-1)的TC在180 min内降解率为75.0%,符合一级反应动力学,反应速率常数为0.007 min^(-1),远高于避光条件.随着TC初始浓度的上升,TC光解率和速率呈现出下降的趋势,并且碱性条件更有利于TC光解.水体中存在Cu(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)和NO_(3)-均能显著促进TC光解;富里酸(FA)则由于光屏蔽和淬灭作用对TC的光解产生显著抑制,但FA和Fe(Ⅲ)共存时,Fe(Ⅲ)对光解的促进作用占主导.水体中TC的自然光解不仅存在直接光解,并且以超氧阴离子(O_(2)^(−·))和羟基自由基(·OH)为关键ROS的自敏化光解在TC的光解过程中也起到重要作用.结合TC光解后的产物分析发现,发生间接光解后TC发生开环反应,相比于直接光解和自敏化光解降解地更充分.综上,TC在自然水体中的光解强烈受环境因素影响,可以通过增强活性氧介导的间接光解过程促进水体抗生素污染修复.

关键词：四环素环境因素光解活性氧降解路径

碳氮包覆纳米Fe_(3)O_(4)的非自由基路径光催化去除养殖废水中四环素的机制研究

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环境科学研究 2023年第7期36卷 1306-1316页

作者：郑佳慧王嘉妮柯佳琪何亦天王原黄连杨孙启元张伟芳福建师范大学环境与资源学院福建福州350007 福建省污染控制与资源循环利用重点实验室福建福州350007 福建省高校城市废物资源化技术与管理工程研究中心福建福州350007

养殖废水中的四环素(TC)未经有效处理,直排至水环境中将影响生态环境.本研究通过制备纳米四氧化三铁/碳氮复合材料(Fe_(3)O_(4)/CN),采用XRD、FTIR、TEM、Raman和EIS表征材料的物相组成、微观形貌和结构,并探究其光催化去除TC的性能和机... 详细信息

养殖废水中的四环素(TC)未经有效处理,直排至水环境中将影响生态环境.本研究通过制备纳米四氧化三铁/碳氮复合材料(Fe_(3)O_(4)/CN),采用XRD、FTIR、TEM、Raman和EIS表征材料的物相组成、微观形貌和结构,并探究其光催化去除TC的性能和机理,推测TC的降解路径.结果表明:①以掺杂氮化碳的海藻酸铁水凝胶为前驱体,经高温煅烧衍生制备碳氮包覆的Fe_(3)O_(4)复合材料,该材料碳缺陷程度强,光生电子(e^(-))和空穴(h^(+))的分离效率高.②在pH=7和TC初始浓度为50μmol/L的溶液中投加0.05 g/L的Fe_(3)O_(4)/CN,且光照150 min后,TC的去除率可达95.1%.③ESR和自由基淬灭试验表明,Fe3O4/CN在光照下主要通过产生h+的非自由基路径直接氧化降解TC.④HPLC-MS测试和QSAR预测结果表明,在光催化反应中,TC发生脱氨基、开环等氧化反应,产生的降解产物对水蚤和黑头鱼的生物毒性均低于TC本身.⑤由于Fe_(3)O_(4)/CN具有良好的磁性(饱和磁化强度为13.9 emu/g),反应后的材料可通过磁铁从液相中分离.研究显示,Fe_(3)O_(4)/CN可高效去除TC,为铁氧化物/碳氮复合材料在水处理中的应用提供理论参考.

关键词：四环素(TC) 光催化四氧化三铁/碳氮复合材料(Fe_(3)O_(4)/CN) 碳缺陷降解路径