检索结果-南通市图书馆

过硫酸盐激活协同可见光催化降解四环素的机理和降解路径

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无机化学学报 2023年第10期39卷 1857-1868页

作者：朱羽科蒋孝佳陈嘉奕付小航吴礼光王挺浙江工商大学环境科学与工程学院杭州310012 浙江工商大学分析测试中心杭州310012

为了提升微污染水体中抗生素的降解效率,利用过硫酸钠(PDS)激活协同手性介孔TiO_(2)可见光催化(PDS/vis-TiO_(2))对四环素(TC)进行降解。详细对比研究了以手性TiO_(2)作为催化剂的PDS激活(PDS/TiO_(2))、可见光催化(vis-TiO_(2))和PDS/v... 详细信息

为了提升微污染水体中抗生素的降解效率,利用过硫酸钠(PDS)激活协同手性介孔TiO_(2)可见光催化(PDS/vis-TiO_(2))对四环素(TC)进行降解。详细对比研究了以手性TiO_(2)作为催化剂的PDS激活(PDS/TiO_(2))、可见光催化(vis-TiO_(2))和PDS/vis-TiO_(2)三种体系中,降解污染物的活性物种和污染物降解路径等的差异。结果表明,不对称的螺旋堆积结构在手性介孔TiO_(2)中引入了丰富的Ti^(3+),不仅提升了其可见光响应,同时能够激活PDS生成自由基。PDS/vis-TiO_(2)体系中光生空穴h^(+)和·OH等多种自由基可以同时参与TC的降解,5 h内其对TC去除率可达到95%以上,远超PDS/TiO_(2)体系(TC去除率为48.9%)和vis-TiO_(2)体系(TC去除率为71.1%)。PDS加入到光催化体系中,会受到光生电子的激活而产生自由基,从而消耗光生电子,提升光生空穴和电子的分离率,达到协同增强污染物的降解能力。另外PDS激活后产生自由基也会大大增加体系对TC的降解性能。密度泛函理论计算和中间产物分析结果表明,TC在PDS/vis-TiO_(2)体系中的降解路径包含了光生空穴h^(+)攻击TC的降解路径,同时也包括自由基攻击TC的降解路径。

关键词：手性介孔TiO_(2) 可见光催化过硫酸盐激活四环素降解路径

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Fe(Ⅵ)氧化含氮杂环化合物路径及机理

高校化学工程学报 2023年第4期37卷 659-668页

作者：王嘉琪张继红李亚男纪伟郭凯张国凯太原理工大学环境科学与工程学院山西晋中030600 中海国亚环保工程有限公司山西太原030012

为了明确高铁酸钾[Fe(Ⅵ)]氧化降解含氮杂环化合物(NHCs)(吲哚、喹啉、吡啶)的机理,采用高效液相色谱、荧光光谱、气相色谱-质谱等方法,考察不同因素对NHCs降解效果的影响,捕捉自由基、识别氧化产物并推测反应路径。结果表明,当温度25... 详细信息

为了明确高铁酸钾[Fe(Ⅵ)]氧化降解含氮杂环化合物(NHCs)(吲哚、喹啉、吡啶)的机理,采用高效液相色谱、荧光光谱、气相色谱-质谱等方法,考察不同因素对NHCs降解效果的影响,捕捉自由基、识别氧化产物并推测反应路径。结果表明,当温度25℃、吲哚与Fe(Ⅵ)的物质的量比为1:15、pH为7时,15 min内吲哚的去除率为77.91%,过程中高价态铁起主导作用;当喹啉与Fe(Ⅵ)的物质的量比为1:5、pH为5时,10min内喹啉降解率为81.16%,羟基自由基(HO·)起重要作用;当吡啶与Fe(Ⅵ)的物质的量比为1:3、pH为7时,5 min内吡啶去除率为36.89%,HO·起一定作用。Fe(Ⅵ)对3种NHCs有一定矿化效果。Fe(Ⅵ)降解NHCs的第一步均为羟基化产物的生成,随后经加成、脱氮、脱羰等反应实现氮杂环开环。

关键词：含氮杂环化合物(NHCs) 高铁酸钾降解路径自由基矿化度

MOF-5@Ni衍生的ZnO@Ni_(3)ZnC_(0.7)/PMS体系用于有机物去除——对吸附降解过程的深入理解

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Engineering 2023年第5期24卷 253-263,I0007页

作者： Youwen Shuai Xue Huang Benyin Zhang Lu Xiang Hao Xu Qian Ye Jinfeng Lu Jing Zhang College of Architecture and Environment Sichuan UniversityChengdu 610065China College of Environmental Science and Engineering Nankai UniversityTianjin 300071China

基于过一硫酸盐的非均相催化活化技术在废水处理中越来越受到关注。因此,找到一种可持续、经济、有效的活性材料用于废水处理非常重要。本研究以金属有机框架材料(MOF)-5为前驱体,通过添加镍离子并随后煅烧制备了一种稳定、可循环利用... 详细信息

基于过一硫酸盐的非均相催化活化技术在废水处理中越来越受到关注。因此,找到一种可持续、经济、有效的活性材料用于废水处理非常重要。本研究以金属有机框架材料(MOF)-5为前驱体,通过添加镍离子并随后煅烧制备了一种稳定、可循环利用的材料ZnO@Ni_(3)ZnC_(0.7),该材料表现出良好的吸附和催化性能。为了研究和优化实际应用条件,选择了罗丹明B(RhB)在水中的降解作为模型过程。研究表明,体系中有机物的去除涉及吸附和降解过程的耦合。基于此,提出了整个去除过程的机理。扫描电子显微镜、红外光谱分析和理论分析的结果证实,范德华力、静电吸引力和氢键影响吸附过程。电子顺磁共振分析、遮蔽实验和电化学测试证实,RhB的降解路径包括自由基和非自由基途径,表面羟基是关键的活性位点。对吸附底物的降解使活性位点得到再生。用简单方法再生的材料在四个循环测试中对有机化合物的去除效率保持很高。此外,这种材料还可以有效地去除各种有机污染物,并且由于具有磁性,材料易于回收。结果表明,使用具有良好吸附能力的非均相催化材料可能是一种经济有效的策略。

关键词：废水处理降解路径去除过程非均相催化活性材料金属有机框架材料可循环利用范德华力

Ti基和Mn基介孔催化剂活化过硫酸钠降解有机污染物的反应机制

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环境科学学报 2024年第4期44卷 22-35页

作者：陈京乐黄睿吴礼光傅智慧朱宏远王挺陈华丽李春娟浙江工商大学环境科学与工程学院杭州310012 浙江省生态环境监测中心浙江省生态环境大数据重点实验室杭州310012

为获得高效活化过硫酸盐降解有机污染物的环境友好Ti基介孔催化剂,在无光照条件下对比了介孔氧化钛(AM-TiO_(2))和介孔氧化锰(M-MnO_(2))两种催化剂活化过硫酸钠(PDS)降解四环素(TC)和罗丹明B(RhB)的过程.同时,通过结构表征、电子自旋... 详细信息

为获得高效活化过硫酸盐降解有机污染物的环境友好Ti基介孔催化剂,在无光照条件下对比了介孔氧化钛(AM-TiO_(2))和介孔氧化锰(M-MnO_(2))两种催化剂活化过硫酸钠(PDS)降解四环素(TC)和罗丹明B(RhB)的过程.同时,通过结构表征、电子自旋共振谱仪(ESR)光谱、密度泛函理论计算和中间产物分析等,首次详细探明了两种介孔催化剂活化PDS降解有机污染物过程机制的差异.结果表明,与传统M-MnO_(2)催化剂类似,在无光照条件下AM-TiO_(2)也能有效活化PDS降解TC和RhB.但两种催化剂活化PDS过程中产生的活性物种存在显著差异.AM-TiO_(2)活化PDS过程中产生的·OH和·SO_(4)^(-)等自由基数量要少于M-MnO_(2)活化PDS的过程,但AM-TiO_(2)活化过程可以产生丰富的~1O_(2)参与污染物的降解.因此,AM-TiO_(2)活化PDS降解污染物过程中不仅包括自由基攻击污染物分子的降解路径,还包括~1O_(2)攻击污染物分子的降解路径.而M-MnO_(2)活化PDS降解污染物仅存在自由基攻击污染物分子的降解路径.本文工作可以进一步拓展绿色无害Ti基介孔催化剂活化PDS技术深度处理难降解污染物的应用.

关键词：介孔氧化物催化剂过硫酸盐活化活性物种密度泛函计算降解路径

可见光激发下模拟海水中四环素光降解的机制和路径

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环境科学 2023年第6期44卷 3260-3269页

作者：许恒韬付小航丰卫华王挺自然资源部第二海洋研究所浙江省近岸海洋工程环境与生态安全重点实验室杭州310012 浙江工商大学环境科学与工程学院杭州310012

为了探明海水体系中多相光催化降解污染物的机制和路径,研究了在可见光激发下不同介孔TiO_(2)光催化降解纯水和模拟海水中四环素(TC)的过程,明确了不同盐离子对光催化降解过程的影响.结合自由基捕获实验,电子自旋共振(ESR)光谱和中间产... 详细信息

为了探明海水体系中多相光催化降解污染物的机制和路径,研究了在可见光激发下不同介孔TiO_(2)光催化降解纯水和模拟海水中四环素(TC)的过程,明确了不同盐离子对光催化降解过程的影响.结合自由基捕获实验,电子自旋共振(ESR)光谱和中间产物分析研究了光降解污染物的主要活性物种和模拟海水中TC降解途径.结果表明,模拟海水中TC光催化过程会受到显著抑制,手性介孔TiO_(2)催化剂对TC光降解反应速率相比其在纯水体系降低了70%左右,而非手性TiO_(2)光催化剂在海水体系中几乎不能降解TC.模拟海水中阴离子对光降解过程影响较小,但Mg^(2+)和Ca^(2+)存在会显著抑制光催化过程.无论在纯水还是模拟海水中,可见光激发后催化剂产生的活性物种都是空穴为主,因此模拟海水中降解路径与纯水体系中相同.盐离子不会抑制活性物种的产生,但Mg^(2+)和Ca^(2+)会富集在TC分子中电负性强的原子周边,阻碍空穴等对TC分子中电负性强原子的攻击,从而抑制了光催化降解效率.

关键词：介孔TiO_(2)光催化剂可见光响应四环素(TC) 海水降解路径

基于O_(3)/AC耦合工艺对丁基黄药与COD的同步去除性能及降解机理

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环境工程学报 2023年第9期17卷 2899-2908页

作者：吴永明沈紫飞李昆邓觅邓利智周佳钰李坊飞南昌大学资源与环境学院鄱阳湖环境与资源利用教育部重点实验室南昌330031 江西省科学院微生物研究所南昌330096 南昌航空大学环境与化学工程学院南昌330063

针对臭氧氧化技术处理含丁基黄药废水COD去除率低等问题,提出了O_(3)/AC耦合工艺。在探讨单独、耦合工艺的丁基黄药去除率和COD去除率、反应影响因素和降解路径的基础上,进一步发掘该耦合工艺对丁基黄药及COD的同步去除性能。结果表明:... 详细信息

针对臭氧氧化技术处理含丁基黄药废水COD去除率低等问题,提出了O_(3)/AC耦合工艺。在探讨单独、耦合工艺的丁基黄药去除率和COD去除率、反应影响因素和降解路径的基础上,进一步发掘该耦合工艺对丁基黄药及COD的同步去除性能。结果表明:臭氧(O_(3))及活性炭(AC)的单独作用均对丁基黄药或COD有一定的去除效果,通过O_(3)/AC的耦合作用则可使丁基黄药的去除率达99.9%,亦使COD的去除率由O_(3)单独作用下的42.9%显著提升至77.2%,且实现最高去除率的时间由AC单独处理所需的80 min缩减至30~40 min;拟一级反应动力学分析结果表明,丁基黄药的反应速率常数表现为k(O_(3)/AC)>kO_(3)>kAC,COD的反应速率常数表现为k(O_(3)/AC)>kAC>kO_(3),O_(3)/AC耦合工艺去除丁基黄药及COD的反应速率常数均大于两种单独处理工艺;紫外-可见(UV-vis)光谱分析表明丁基黄药在O_(3)、O_(3)/AC作用下生成中间有机产物,结合GC-MS对产物的鉴定结果表明其中间有机产物可能为丁酸等物质,并以此对O_(3)/AC耦合工艺同步去除丁基黄药及COD的降解路径进行了初步推测。

关键词： O_(3)/AC工艺丁基黄药 COD 同步去除降解路径

紫外/次氯酸钠和紫外/过碳酸钠工艺降解水杨酸的影响因素及降解机理

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环境工程学报 2023年第1期17卷 82-94页

作者：杨帆马晓雁李青松杨庆云黄华翰梁馨蕊陈国元李国新厦门理工学院水资源环境研究所厦门361024 浙江工业大学土木工程学院杭州310014 厦门市水资源利用与保护重点实验室厦门361024

采用紫外/次氯酸钠(UV/NaClO)和紫外/过碳酸钠(UV/SPC)工艺降解水中水杨酸(SA),且利用协同因子(R)作为评价指标,分别考察了氧化剂投加量、pH、阴离子(NO_(3)^(-)、HCO_(3)-)和腐殖酸(HA)等因素对SA去除的影响,结合TOC对比了2种工艺对SA... 详细信息

采用紫外/次氯酸钠(UV/NaClO)和紫外/过碳酸钠(UV/SPC)工艺降解水中水杨酸(SA),且利用协同因子(R)作为评价指标,分别考察了氧化剂投加量、pH、阴离子(NO_(3)^(-)、HCO_(3)-)和腐殖酸(HA)等因素对SA去除的影响,结合TOC对比了2种工艺对SA的去除效果,通过鉴定中间降解产物探讨了SA可能的降解路径。结果表明:UV/NaClO和UV/SPC工艺中SA的去除均符合拟一级反应动力学,R与拟一级反应动力学常数(kobs)变化趋势相似。当NaClO和SPC质量浓度分别为3 mg·L^(-1)和12 mg·L^(-1)时,2种工艺中kobs分别为0.1732 min^(-1)和0.2588 min^(-1),而R_(UV/NaClO)和R_(UV/SPC)分别为9.5和15.9。kobs和R随氧化剂投加量的增加而升高,因过量的SPC消耗产生的羟基自由基(·OH)会导致kobs降低。初始pH对SA去除有较大影响,酸性环境有利于UV/NaClO工艺去除SA,而UV/SPC工艺则在pH=7具有较好的SA去除效果。NO_(3)^(-)与HCO_(3)-对UV/NaClO工艺去除SA有轻微的促进作用,而显著抑制UV/SPC工艺对SA的去除。HA对2种工艺中SA的去除均有抑制作用。相比UV/NaClO,UV/SPC工艺对TOC去除更为显著。通过分析SA的密度泛函理论(DFT)并结合主要的降解产物推测SA的降解机理主要为自由基的取代和氧化。

关键词：高级氧化工艺协同效应影响因素降解路径模拟毒性

紫外/二氯异氰尿酸盐体系对水中抗病毒药物降解路径及降解产物毒性分析

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环境化学 2024年

作者：黄鹏程许泽平郭雨欣王菲凤蔡开聪孙启元福建师范大学化学与材料学院福建省污染控制与资源循环利用重点实验室福建师范大学环境与资源学院碳中和现代产业学院福建省高校城市废物资源化技术与管理工程研究中心

紫外/二氯异氰尿酸盐体系(UV/NaDCC)是一种新兴的高级氧化工艺，通过产生羟基自由基(·OH)和含氯自由基(Cl·，ClO·和Cl2·-)等活性物质降解水中持久性有机污染物.莫诺拉韦和巴瑞替尼是用于治疗新冠肺炎等的抗病毒类药物，大量生产和... 详细信息

紫外/二氯异氰尿酸盐体系(UV/NaDCC)是一种新兴的高级氧化工艺，通过产生羟基自由基(·OH)和含氯自由基(Cl·，ClO·和Cl2·-)等活性物质降解水中持久性有机污染物.莫诺拉韦和巴瑞替尼是用于治疗新冠肺炎等的抗病毒类药物，大量生产和使用导致其通过各环境介质排放进入天然水体，威胁水环境和水质安全.因此，迫切需要探索高效绿色降解莫诺拉韦和巴瑞替尼的新技术.本研究采用密度泛函理论，通过福井函数、简缩双描述符预测了UV/NaDCC体系中莫诺拉韦和巴瑞替尼易发生反应的位点及其降解路径；通过ECOSAR和T.E.S.T程序预测降解产物毒性变化.结果表明，莫诺拉韦中O21、N20及巴瑞替尼中C20、C21更易受到UV/NaDCC产生的含氯自由基和·OH攻击. ECOSAR预测结果显示，部分降解产物表现出比母体物质更高的毒性水平，因此在UV/NaDCC实际应用于抗病毒药物的降解中应关注有毒中间产物的去除. T.E.S.T预测结果表明，多数降解产物生物蓄积性和发育毒性均有所降低.研究成果对UV/NaDCC高级氧化技术对水中抗病毒药物的无害化去除机制和实际应用提供理论依据.

关键词：紫外/二氯异氰尿酸盐体系降解路径产物毒性密度泛函理论莫诺拉韦巴瑞替尼

热加工中蔬菜叶绿素的降解及护色技术研究进展

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食品科学 2024年

作者：龙洋洋雷宇洁马小云闵甜甜赵婷岳进上海交通大学四川研究院上海交通大学农业与生物学院上海交通大学云南(大理)研究院

叶绿素提供蔬菜的绿色色泽，具有抗氧化、抗菌、免疫调节和抗癌生物活性功能，但它在热加工过程中不稳定，易分解而失去活性，影响蔬菜的颜色和营养品质。在植物体内，叶绿素主要通过脱镁叶绿酸氧化酶（Pheophorbide a oxygenase pathw... 详细信息

叶绿素提供蔬菜的绿色色泽，具有抗氧化、抗菌、免疫调节和抗癌生物活性功能，但它在热加工过程中不稳定，易分解而失去活性，影响蔬菜的颜色和营养品质。在植物体内，叶绿素主要通过脱镁叶绿酸氧化酶（Pheophorbide a oxygenase pathways）途径降解，有酚类物质存在时，会在叶绿素-过氧化物酶的作用下氧化降解。而在热加工过程中，叶绿素通过酶促反应及非酶促反应降解，非酶促反应包括热造成的细胞结构破坏及热诱导的化学降解反应。同时，热加工过程中，温度、pH值、氧气浓度及加工方式等因素都会影响叶绿素的降解，然而为防止叶绿素的降解会采用物理、化学和生物方法对其进行护色处理，其护色机理包括：钝化酶的活性，金属离子增强叶绿素稳定性，促进叶绿素聚集体的形成以及提高抗氧化性。本文对热加工过程中蔬菜叶绿素的降解途径以及动力学的研究进行总结，并对在加工中使用的护色技术及护色机理进行梳理和分析。

关键词：热加工叶绿素降解路径护色降解动力学