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单原子改性氮化碳光芬顿降解水环境抗生素及其机理研究

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单原子改性氮化碳光芬顿降解水环境抗生素及其机理研究

作者：郝家琛南京信息工程大学

学位级别：硕士

抗生素极难被生物降解,大量排放到环境中会引发生态和健康风险。高级氧化工艺(AOPs)是目前处理水环境难降解抗生素最具有前景的方法之一,其中受可见光驱动的光芬顿(Photo-Fenton)反应更是因其反应速度快、无二次污染、节能环保等优势成... 详细信息

抗生素极难被生物降解,大量排放到环境中会引发生态和健康风险。高级氧化工艺(AOPs)是目前处理水环境难降解抗生素最具有前景的方法之一,其中受可见光驱动的光芬顿(Photo-Fenton)反应更是因其反应速度快、无二次污染、节能环保等优势成为环境领域的研究热点。光催化剂作为光芬顿反应的核心,其性能强弱对反应的效率起着决定性作用。石墨氮化碳基材料(g-CN)因其合成简便、无毒、稳定性高、带隙宽,一直是热点材料。然而,纯g-CN因可见光吸收范围窄、光生载流子复合率高以及缺乏反应活性位点等问题,限制其在实际环境中的应用。本文围绕提高g-CN的光催化性能这一核心内容,使用相对廉价的过渡金属元素Fe、Cu成功制备了稳定高效的低成本单原子氮化碳催化剂,对制备材料的形貌结构、光电性能及金属配位环境进行了表征,主要结果如下:(1)使用简易热解法制备了Fe负载的单原子氮化碳材料(Fe-CN)。依靠金属单原子独特的配位结构与优异的原子活性改善g-CN光催化性能,可以进行高效光芬顿反应以降解抗生素类污染物。结果显示单原子Fe的引入并没有改变g-CN的基本结构,在g-CN基底中引入单原子Fe可以减小g-CN的带隙,提高光生电子与空穴的分离效率。通过原位自由基捕获实验和淬灭实验提出了可能的光反应路径和机理:Fe单原子形成了Fe-N配位,这种结构有利于光生电子快速传递给Fe,促进电子空穴空间分离,提升光催化活性;Fe(II)==Fe(III)的循环还可以迅速活化双氧水产生羟基自由基(·OH)。光生电子、空穴和·OH参与了盐酸四环素(TC)降解反应,其中空穴起主导作用。Fe-CN光芬顿体系可以在10分钟内高效去除实验水体中91%的TC,材料经四次循环实验后依然能保持较好的催化性能和结构稳定性。(2)金属Cu具有独特的价电子结构和优异的p H适用范围,运用相似的方法合成了Cu负载的单原子氮化碳材料(Cu-CN)。单原子Cu的引入可以显著提升g-CN的光催化活性,形成的Cu-N键可快速转运光生电子;原位X射线光电子能谱(in-situ XPS)和原位固态电子顺磁波谱(in-situ ESR)证明光照可以将Cu上的电子转移给N,首次在单原子氮化碳光芬顿反应中原位观测到光驱动Cu失电子现象,金属作为电子给体而非过往研究中的电子受体。Cu-CN光芬顿体系可以高效降解多种环境有机污染物(盐酸四环素、磷酸氯喹、磺胺甲恶唑),在实际水体、不同p H、共存阴离子和不同氧化剂中均有良好降解效果,具有很好的环境适应能力和循环稳定性。本文提出了一种普适廉价的单原子氮化碳合成方法,并成功制备出两种过渡金属单原子氮化碳材料。进一步探究了Fe、Cu单原子提高g-CN光催化活性与调节光芬顿反应的机理,为单原子氮化碳催化剂高效降解水中抗生素的实际应用提供了思路。

关键词：单原子氮化碳光芬顿降解抗生素

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光催化技术降解工业废水中抗生素的研究

清洗世界 2021年第1期37卷 36-37页

作者：刘发强黄蕾夏培蓓宋晶晶陈翰东李玉梅新疆工程学院新疆乌鲁木齐830091

由于抗生素废水生物毒性大、含有抑菌物质等,传统物理吸附法、生物处理法很难对其有效降解,特别是废水中抗生素含量较低的时候效果更差。当今世界各国都对抗生素废水处理给予了重视,这已经成为了一个世界性难题。为解决抗生素废水导致... 详细信息

由于抗生素废水生物毒性大、含有抑菌物质等,传统物理吸附法、生物处理法很难对其有效降解,特别是废水中抗生素含量较低的时候效果更差。当今世界各国都对抗生素废水处理给予了重视,这已经成为了一个世界性难题。为解决抗生素废水导致的环境危机,人们不断进行'问题解决方法探究。其中光催化技术由于其适用范围较广、反映速率快、无污染或少污染等优势,在抗生素废水处理方面得到了广泛关注。

关键词：光催化工业废水降解抗生素

铈掺杂ZnFe_(2)O_(4)多层空心微球的制备及其光催化活性

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硅酸盐学报 2023年第1期51卷 58-63页

作者：尹相镔郝艺彤王瑞丹刘颖戚克振沈阳师范大学化学化工学院沈阳110034

为了消除水中的有害抗生素,在水热条件下制备了不同质量分数比的铈(Ce)掺杂ZnFe_(2)O_(4)光催化材料。优化后的样品ZnFe_(1.96)Ce_(0.04)O_(4)在模拟太阳光照射下,40 min内对盐酸四环素的降解率为56.6%。样品的光电流信号响应研究证实,C... 详细信息

为了消除水中的有害抗生素,在水热条件下制备了不同质量分数比的铈(Ce)掺杂ZnFe_(2)O_(4)光催化材料。优化后的样品ZnFe_(1.96)Ce_(0.04)O_(4)在模拟太阳光照射下,40 min内对盐酸四环素的降解率为56.6%。样品的光电流信号响应研究证实,Ce的引入有助于提升ZnFe_(2)O_(4)中光生电荷对的分离。捕获剂测试实验表明,羟基自由基和超氧自由基是最主要的活性氧物种,直接参与了抗生素的光降解过程。此外,在模拟太阳光照射下,ZnFe_(1.96)Ce_(0.04)O_(4)的光解水产氢速率达到了230.4μmol/(g·h)。

关键词：铁酸锌铈掺杂光催化降解抗生素产氢

基于镁基层状双氢氧化物的制备及其催化性能探索

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基于镁基层状双氢氧化物的制备及其催化性能探索

作者：周浩闽南师范大学

学位级别：硕士

层状双氢氧化物(Layered double hydroxides,LDHs)因具有离子交换能力强、独特的“记忆效应”和禁带宽度可控等优点,被广泛应用于催化、吸附、电化学、阴离子交换和新型高分子材料等领域。在众多的层状双氢氧化物中,镁基层状双氢氧化物(... 详细信息

层状双氢氧化物(Layered double hydroxides,LDHs)因具有离子交换能力强、独特的“记忆效应”和禁带宽度可控等优点,被广泛应用于催化、吸附、电化学、阴离子交换和新型高分子材料等领域。在众多的层状双氢氧化物中,镁基层状双氢氧化物(Mg M-LDHs)的合成和应用有助于盐湖中镁盐资源的开发利用。本论文中,主要制备了Mg M-LDHs(M=Al,Ga,In)、Au/MgAl-LDHs和TiO/RGO/MgAl-LDHs复合材料并探究其催化性能。主要研究内容如下:(1)通过一步共沉淀法制备了Mg M-LDHs(M=Al,Ga,In),并探究其光催化降解抗生素(环丙沙星和盐酸四环素)的催化性能。进而,研究了吸附含磷化合物/光催化降解环丙沙星的性能。结果表明,在合成的Mg M-LDHs材料中,三种催化剂的催化活性差异不大,其中MgAl-LDHs对抗生素的降解性能略好。再者,MgAl-LDHs吸附含磷化合物后有助于提高光催化降解环丙沙星的催化活性。对催化剂进行一系列表征,并研究了MgAl-LDHs可能的光催化机理。(2)采用浸渍-还原法制备了Au/MgAl-LDHs,并将其用做光催化降解环丙沙星和低温热催化甲酸制氢的催化剂。系统研究了Au/MgAl-LDHs、(PVP@Au)/MgAl-LDHs和MgAl-LDHs的催化性能,发现负载Au纳米粒子的尺寸相近时,PVP的加入对催化剂的催化活性有明显的抑制作用,说明催化剂的表面组成对催化剂的催化活性有着显著的影响。此外,在Au/MgAl-LDHs的光催化活性探究中未发现Au纳米粒子的等离子共振效应,从而提出了Au/MgAl-LDHs可能的光催化反应机理。(3)以TiO胶体粒子、氧化石墨烯/MgAl-LDHs(GO/MgAl-LDHs)为原料,通过水热法合成TiO/RGO/MgAl-LDHs,并研究其光催化降解环丙沙星和甲醛的催化性能。探究了GO/MgAl-LDHs转化为RGO/MgAl-LDHs的不同还原方法,发现采用水热法时光催化活性最优;并探究了不同比例的TiO与MgAl-LDHs的复合材料,发现负载10%TiO时光催化活性最佳。再者,发现三元复合体系中光催化降解环丙沙星和甲醛的催化活性有进一步的提升。

关键词：镁基层状双氢氧化物负载型Au催化剂 TiO2/RGO/MgAl-LDHs 降解抗生素甲酸制氢

CdIn2S4及其复合材料的合成和光催化降解性能研究

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CdIn2S4及其复合材料的合成和光催化降解性能研究

作者：高琳琳中南民族大学

学位级别：硕士

近年来医药行业的迅速发展,使抗生素成为了水体中的一类新兴污染物,对生态环境和人类健康都构成了严重威胁,因此,开发高效的抗生素污染治理技术已经成为了当务之急。半导体光催化技术因其绿色高效的优势而在环境修复领域展现出巨大的发... 详细信息

近年来医药行业的迅速发展,使抗生素成为了水体中的一类新兴污染物,对生态环境和人类健康都构成了严重威胁,因此,开发高效的抗生素污染治理技术已经成为了当务之急。半导体光催化技术因其绿色高效的优势而在环境修复领域展现出巨大的发展潜能。然而,目前的大多数半导体光催化剂仍受到光响应范围有限、载流子复合严重、量子效率不高、稳定性较差等问题的制约,导致其光催化效率不理想。因此,设计合成具有高性能的光催化剂对于光催化技术的发展有着重大意义。三元金属硫化物CdInS有较好的可见光响应能力,被认为是一种极具应用潜力的光催化剂,但是光生载流子易复合的问题严重影响了其光催化性能。基于以上问题,着眼于CdInS光催化剂的性能优化研究及其在环境修复方面的应用,本文的主要工作从以下两方面进行:(1)以金属有机框架材料为模板,设计合成具有空心结构的CdInS材料,通过形貌控制的手段改善材料的光吸收能力和载流子分离效率,从而实现高效的抗生素降解;(2)构建CdInS/WO异质结体系,通过组分间的电荷转移实现电子-空穴对的有效分离,以改善光催化降解性能。文章的主要内容阐述为以下几个方面:本文首先简要介绍了含抗生素废水的危害并总结了常见的废水处理手段。简述了半导体光催化技术的发展情况和基本反应机制,同时对目前光催化剂改性的常用策略进行了简要的总结。另外还简要概括了空心结构的发展现状和已有的空心结构合成方法,为催化剂的性能优化提供新的思路。我们的工作首先从形貌控制的角度入手,以铁基金属有机框架材料MIL-88A为模板,设计合成了具有独特纺锤体形状的空心CdInS,并将其应用于可见光驱动的四环素(TC)催化降解。利用S的刻蚀作用可以在CdInS生长的同时实现模板的去除,省去了传统硬模板法中耗时的模板去除步骤,合成方法简单便捷。实验结果表明这种纺锤体状空心CdInS与无模板条件下合成的样品相比具有更强的四环素降解活性,这得益于其独特的空心形貌增强了光吸收能力,同时提高了载流子的分离传输性能。其次,从构筑半导体异质结的角度出发,通过原位生长法制备了一系列不同比例的CdInS/WO异质结。一系列表征结果证实CdInS和WO之间形成了紧密的界面接触,该体系为Z-型异质结。通过Z-型电荷转移机制,实现了光生载流子的有效分离,因此该异质结体系与纯相CdInS和WO相比具有增强的光催化降解四环素活性。同时与纯相CdInS相比,异质结样品表现出更好的光化学稳定性,光腐蚀现象得到了改善。在论文的最后我们对本文的研究成果进行了总结,基于这些结果并结合时下光催化的发展状况和趋势,我们对今后光催化技术的发展方向提出了新的展望。

关键词：光催化空心结构异质结硫化镉铟降解抗生素

CdIn_(2)S_(4)/WO_(3)Z型异质结的构建及其光催化降解四环素的性能研究

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徐州工程学院学报（自然科学版） 2023年第3期38卷 68-77页

作者：胡军成辛子剑刘旎康高琳琳中南民族大学化学与材料科学学院湖北武汉430074

为实现对催化剂降解性能的改善,通过原位生长法制备了CdIn_(2)S_(4)/WO_(3)异质结,并利用一系列表征手段对材料的物相结构、微观形貌和元素组成进行了系统的研究,结果表明CdIn2S4和WO3间形成了紧密的界面接触,CdIn_(2)S_(4)/WO_(3) Z型... 详细信息

为实现对催化剂降解性能的改善,通过原位生长法制备了CdIn_(2)S_(4)/WO_(3)异质结,并利用一系列表征手段对材料的物相结构、微观形貌和元素组成进行了系统的研究,结果表明CdIn2S4和WO3间形成了紧密的界面接触,CdIn_(2)S_(4)/WO_(3) Z型异质结成功合成.将制备的CdIn_(2)S_(4)/WO_(3)异质结应用于可见光下的光催化降解四环素实验,最佳组成比例样品的降解速率常数分别为纯相WO3和CdIn2S4的243倍和4倍.为设计合成高效的异质结光催化剂及其在环境修复中的应用提供了一种简单可行的方案.

关键词：光催化空心结构异质结硫化镉铟降解抗生素

铜负载NiFe_(2)O_(4)的制备及其光催化活性

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山东化工 2024年第13期53卷 68-70,75页

作者：李昆泽丁一刘颖沈阳师范大学化学化工学院辽宁沈阳110034

为有效解决水体抗生素污染问题,光催化降解技术为当今治理污水领域不可或缺的一部分,铁酸镍(NiFe_(2)O_(4))作为一种尖晶石型铁氧体材料,被广泛应用于光催化环境污染治理。通过简单的水热法制备不同铜含量的铜(Cu)复载NiFe_(2)O_(4)光... 详细信息

为有效解决水体抗生素污染问题,光催化降解技术为当今治理污水领域不可或缺的一部分,铁酸镍(NiFe_(2)O_(4))作为一种尖晶石型铁氧体材料,被广泛应用于光催化环境污染治理。通过简单的水热法制备不同铜含量的铜(Cu)复载NiFe_(2)O_(4)光催化材料,在模拟太阳光照射60 min下,以盐酸四环素为目标降解物,测量其降解率。在制备的样品中17%-Cu@NiFe_(2)O_(4)对四环素降解效率最佳,达到了96%,与纯相NiFe_(2)O_(4)相比降解率提升了31%。

关键词：铁酸镍铜负载光催化降解抗生素