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两类阻变机理及性能改善方法的研究

电子学报 2017年第4期45卷 989-999页

作者：王玮陈晋余林峰薛群虎杨春利西安建筑科技大学材料与矿资学院陕西西安710055

在新型非易失性存储领域,结构简单、高速低耗的阻变存储器具有巨大优势和很强的竞争力.简要介绍了阻变存储器的结构及其两个电阻转变行为.总结了两类阻变机理,探讨了阻变存储器性能优化的方法,以及优化方法在阻变性能与器件的可靠性和... 详细信息

在新型非易失性存储领域,结构简单、高速低耗的阻变存储器具有巨大优势和很强的竞争力.简要介绍了阻变存储器的结构及其两个电阻转变行为.总结了两类阻变机理,探讨了阻变存储器性能优化的方法,以及优化方法在阻变性能与器件的可靠性和稳定性之间如何取得平衡统一的问题,并展望了其前景.

关键词：阻变存储器阻变机理性能优化

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Cu3P及其复合材料的阻变性能研究

Cu3P及其复合材料的阻变性能研究

作者：陈蔓汝杭州电子科技大学

学位级别：硕士

忆阻器因具有非易失性、高集成度、高读写速度、低功耗和多级存储等诸多优点而得到越来越多人的关注。目前,忆阻器在材料选择、制备工艺、机理研究等方面都有一定的研究进展,但高性能材料的缺乏仍阻碍它的实际应用。因此,迫切需要获得... 详细信息

忆阻器因具有非易失性、高集成度、高读写速度、低功耗和多级存储等诸多优点而得到越来越多人的关注。目前,忆阻器在材料选择、制备工艺、机理研究等方面都有一定的研究进展,但高性能材料的缺乏仍阻碍它的实际应用。因此,迫切需要获得性能优良的忆阻器材料。相对于传统忆阻器(介质层是二元金属材料、二维材料、有机材料、新型材料（钙钛矿类）等),基于金属磷化物忆阻器的研究却一直被忽视。因此,本文以探索金属磷化物忆阻器性能的角度出发,制备CuP忆阻器,研究其电学特性、导电机制和阻变机理。同时,又利用液相反应法制备含铜的氧化物或铜的硫化物的CuP/Cu复合材料,研究复合材料忆阻器的电学特性、导电机制或阻变机理,具体研究内容与结果如下:一、本论文首先研究CuP忆阻器的电学特性。研究器件结构、测试条件、介质层厚度、热处理温度和电极材料对器件性能的影响。研究表明:SS/CuP/SS器件的忆阻性能较为优异,具有较小的SET和RESET电压（0.24 V/-0.18 V）和高开关比（210）;通过改变扫描速率、限制电流、激励电压和测试温度等条件分析SS/CuP/SS器件的测试数据,得到适用于测试SS/CuP/SS器件性能的最佳测试参数;介质层厚度影响器件是否表现出忆阻特性,当CuP介质层厚度较薄（30 nm）时,器件表现出纯电阻特性;CuP介质层厚度增大（150 nm和13 um）时,器件表现出忆阻特性。器件阻值随介质层厚度的增加而增大,使器件的操作电压和开关比也随之增大;热处理温度对器件的操作电压有显著影响,经400℃和600℃热处理后的器件具有离散的操作电压,而经500℃热处理后的器件具有稳定且较小的SET和RESET电压（-0.22 V/0.21 V）。最后通过数据分析发现CuP器件的阻变机理与氧化还原反应有关,且不受电极材料的影响。二、通过配置0.1 Mol/L的CoSO溶液,将未处理的CuP/Cu放置在盐溶液中分别浸泡48 h、96 h和192 h,制备含CuO的CuP/Cu复合材料,并制备SS/CuP-CuO/Cu/SS器件,研究该器件的电学特性和阻变机理。研究发现:处理后的器件均表现出双极型忆阻特性,并且器件的开关比和高低阻态阻值均随着溶液处理时间的增加而增大。其中,SS/CuP-CuO/Cu/SS器件（处理192 h）的开关比提高13倍,高阻态阻值增大约30倍,低阻态阻值增大约10倍;SS/CuP-CuO/Cu/SS器件（处理192 h）在不同的限制电流下表现出不同阻值的低阻态,在0.1 V的恒定电压下各低阻态的稳定性超过10～3s,有望实现多级存储;对处理前后的器件施加不同形式的脉冲激励,器件的电导均可以在连续增加或减小的脉冲幅度或宽度作用下逐渐增加或逐渐减小,表现出脉冲幅度可塑性和脉冲宽度可塑性;除此之外,实验结果显示器件的阻变行为发生变化（处理96 h和192 h）,由初始状态下的低阻态转变为高阻态。这是由于介质层内CuO增多,当施加外加电场时,器件高低阻态变化主要以内部氧离子迁移形成氧空位,氧空位连接上下两电极形成导电通道为主,以CuP发生氧化还原反应为辅。为了验证以上结论,将热氧化（50℃和300℃）后获得的CuP-CuO/Cu复合材料制备成SS/CuP-CuO/Cu/SS器件。通过验证测试发现不同方法（液相反应法和热氧化法）引入CuO所得实验结果一致,均观察到器件开关比和高低阻态阻值增大以及器件阻变行为发生变化。三、通过配置0.1 Mol/L的NaS溶液,将未处理的CuP/Cu放置在盐溶液中分别浸泡48 h、96 h和192 h,分别制备含CuS的CuP/Cu复合材料（48 h）和含CuS的CuP/Cu复合材料（96 h和192 h）,制备SS/CuP-CuS/Cu/SS和SS/CuP-CuS/Cu/SS器件。通过比较两种器件的I-V曲线,发现SS/CuP-CuS/Cu/SS器件表现出双极型忆阻特性,具有较小的SET和RESET电压（-0.16 V/0.20 V）和高开关比（88）。SS/CuP-CuS/Cu/SS器件不具有记忆行为,表现出短期迟滞现象。这是由于移动的离子和电子对外加电压的响应不同,在双极发生弛豫,引起化学极化。接着在CuP-CuS/Cu复合材料的基础上叠加CuP制备SS/CuP/CuP-CuS/Cu/SS器件。研究发现SS/CuP/CuP-CuS/Cu/SS器件具有较大的SET和RESET电压（-0.36 V/0.24 V）和低开关比（3）,器件性能变差的原因与CuP介质层和界面电流传输有关。同时,对SS/CuP-CuS/Cu/SS器件和SS/CuP/CuP-CuS/Cu/SS器件的导电机制进行分析。结果表明两种器件的导电机制在LRS均遵循Ohmic传导机制,在HRS发生变化,前者由Child定律和SCLC机制共同作用,后者由Ohmic传导机制和Child定律共同作用。

关键词：忆阻器 Cu3P 阻变机理导电机制复合材料多级存储

基于氧化铈和氧化钽的忆阻器件阻变特性及机理研究

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基于氧化铈和氧化钽的忆阻器件阻变特性及机理研究

作者：姚桂花桂林理工大学

学位级别：硕士

近年来,大数据、云计算、物联网和人工智能等信息技术的快速发展对数据的采集、传输、存储和处理提出了更高的要求。忆阻器(Memristor)由于其独特的阻变特性和记忆功能,有望为更大容量的存储设备和更高效的信息处理系统的研究带来新的... 详细信息

近年来,大数据、云计算、物联网和人工智能等信息技术的快速发展对数据的采集、传输、存储和处理提出了更高的要求。忆阻器(Memristor)由于其独特的阻变特性和记忆功能,有望为更大容量的存储设备和更高效的信息处理系统的研究带来新的突破。目前忆阻器的阻变参数散布性大和阻变机制不明确等问题,仍然是限制其大规模应用的巨大阻碍。本论文从材料特性的角度出发,研究了改善忆阻器件阻变参数散布性的方法及其机理,主要完成了以下的研究工作:(1)通过对基于磁控溅射制备的TiN/HfO/CeO/TiN器件进行电流-电压(I-V)测试,发现器件的设置电压(V)和重置电压(V),低阻态电阻(R)和高阻态电阻(R)表现出大的离散性。为了改善器件电阻开关参数的稳定性,对其进行不同温度和不同时间的快速退火。通过X射线光电子能谱(XPS)和X射线衍射(XRD)分别测试了快速退火对HfO和CeO中的氧空位含量和对CeO薄膜中晶粒尺寸的影响。结果表明:器件CeO薄膜中晶界的减小以及HfO和CeO薄膜中的氧空位浓度降低的综合作用是器件性能散布性改善的原因。(2)研究了借助超薄阳极氧化铝(AAO)模板制备的TiN/HfO/CeO/Ti nano-island(NI)/TiN器件的阻变特性。通过分析I-V曲线,研究了Ti纳米岛对器件电阻开关散布性的改善。同样地,我们在400℃的不同气氛下对其进行了2 min的快速退火。通过XPS测试分析了不同气氛下快速退火对HfO中氧空位含量的影响,说明了氧空位在电阻开关行为中的重要作用,也进一步说明了在400℃的空气中快速退火2 min是改善氧化铈基忆阻器件开关参数散布性的较理想条件。(3)通过对基于磁控溅射和原子层沉积制备的Pt/TaO/TaO/TiN和Pt/TaO/TaO/Ta NI/TiN器件进行电学性能的测试,并与Pt/TaO/TiN,Pt/TaO/TiN,Pt/TaO/Ta NI/TiN器件进行对比,分析了TaO层和Ta纳米岛对器件的阻变特性的影响。I-V曲线的分析结果表明TaO层的加入对TaO/TaO双层结构器件的R和R散布性有明显的改善效果。另外,Ta纳米岛的嵌入也使TaO/TaO双层器件的R和R分布更加集中,而且可以使突变的RESET转变为缓变的RESET过程。总之,本论文研究了基于氧化铈和氧化钽两种介质层材料忆阻器件的阻变性能,并分别通过快速退火和嵌入金属纳米岛的方式来改善忆阻器件的开关参数分布性,为进一步提高忆阻器阻变参数的均一性提供了参考,给忆阻器未来的更好应用打下了材料体系研究的基础。

关键词：忆阻器金属纳米岛参数散布性热处理阻变机理

内嵌纳米岛阵列的氧化物忆阻器件阻变特性及机理研究

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内嵌纳米岛阵列的氧化物忆阻器件阻变特性及机理研究

作者：曲兆珠桂林理工大学

学位级别：硕士

人工智能和大数据处理对数据的储存、传输和计算提出了更高的要求。由于传统的计算架构受限于能耗和计算效率,因此忆阻器及由其构建的神经形态电路得到了广泛的关注。目前,虽然含有忆阻器的集成阵列得到了初步研究,但单个忆阻器的阻变... 详细信息

人工智能和大数据处理对数据的储存、传输和计算提出了更高的要求。由于传统的计算架构受限于能耗和计算效率,因此忆阻器及由其构建的神经形态电路得到了广泛的关注。目前,虽然含有忆阻器的集成阵列得到了初步研究,但单个忆阻器的阻变性能和性能稳定性仍是制约阵列性能的关键因素。为了从材料组成和器件结构的角度研究影响金属氧化物基忆阻器性能及其稳定性的因素,本论文完成了以下的研究内容:(1)制备内嵌Ag、Al和Ti三种金属纳米结构的单层氧化钨基忆阻器件,比较了插入不同金属纳米结构的器件的电学性能,研究更适合氧化钨基忆阻器件的金属材料。通过比较分别嵌入Ag、Al和Ti的器件的电阻开关性能,得出Ti金属更适合作为本实验中氧化钨基忆阻器的插层材料,提高器件性能。(2)比较制备得到的WO/Ti nanoisland(NI)/Pt器件和WO/Ti/Pt器件,分析嵌入纳米薄层和纳米岛结构对单层氧化钨基器件开关性能稳定性和阻变机理的影响。结果表明,Ti纳米岛能增加WO介质层中局部氧空位的含量,增强局部电场,减小氧空位导电细丝(CF)形成的随机性。(3)采用磁控溅射制备了TiN/HfO/WO/Ti NI/TiN和TiN/HfO/WO/TiN器件,通过插入HfO层来改善单层氧化钨基器件电阻过小问题,并探究嵌入Ti纳米岛阵列对双层器件阻变性能的影响。两种体系的性能比较表明,在双层器件中,Ti纳米岛仍然可以有效降低器件性能参数的变化。(4)将TiN/HfO/WO/Ti NI/TiN器件分别在N、真空和空气中进行2分钟,400℃的快速退火,并进行性能比较。结果证明在空气中退火后的器件性能改善最为明显。Ti纳米岛的嵌入和空气气氛退火共同调节了器件中氧空位的分布,使器件不仅具有较小的开关电压和开关电压散布性,而且具有较大的电阻和开关比。(5)通过改变材料选择和制备工艺,进一步提高器件的阻变性能和稳定性。由原子层沉积制备的HfO层作为阻变层,由磁控溅射制备的计量比x≈2的TaO层作为氧空位库。得到了开关比大,开关电压小,保持性好,具有多电阻状态的Pt/TaO/HfO/TiN器件和开关性能稳定的Pt/TaOx/HfO/Ti NI/TiN器件。本文为纳米岛阵列在忆阻器领域的应用提供了工艺参数和较为系统的实验结果。基于纳米岛阵列制备出了具有较好性能的忆阻器。同时为通过内嵌纳米结构、快速热退火以及材料和工艺选择,多种方法综合改进忆阻单元性能提供了思路。基于此,有望制备出应用于神经形态计算领域的综合性能优异的忆阻器器件。

关键词：忆阻器 Ti纳米岛氧空位热处理阻变机理

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氧化物忆阻器材料及其阻变机理研究进展

电子元件与材料 2016年第9期35卷 9-14页

作者：殷一民程海峰刘东青张朝阳国防科技大学新型陶瓷纤维及其复合材料重点实验室湖南长沙410073

忆阻器是目前材料和电子领域的研究前沿和热点,氧化物材料在忆阻器研究中具有重大价值。本文综述了近年来研究较多的几种典型氧化物忆阻器材料,包括TiO_2、SiO_x、HfO_x、Al_2O_3、ZnO、ZrO_2、TaOx以及ZnSnO_3等,并介绍了导电细丝机制... 详细信息

忆阻器是目前材料和电子领域的研究前沿和热点,氧化物材料在忆阻器研究中具有重大价值。本文综述了近年来研究较多的几种典型氧化物忆阻器材料,包括TiO_2、SiO_x、HfO_x、Al_2O_3、ZnO、ZrO_2、TaOx以及ZnSnO_3等,并介绍了导电细丝机制、氧化还原机制、边界迁移机制以及相变机制等四种常见的阻变机理,展望了未来忆阻器材料研究的方向与重点。

关键词：氧化物材料忆阻器综述阻变层忆阻效应阻变机理

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氧基阻变存储器阻变机理和耐久性失效研究

氧基阻变存储器阻变机理和耐久性失效研究

作者：刘晓昱山东大学

学位级别：硕士

近年来,随着智能手机、平板电脑、移动存储等一系列高科技产品在人们生活中普及,非挥发性存储器扮演着越来越重要的角色。然而,随着工艺节点不断向前推进,当前主流的基于浮栅结构的非挥发性存储器Flash开始遇到严重的技术瓶颈。针对这... 详细信息

近年来,随着智能手机、平板电脑、移动存储等一系列高科技产品在人们生活中普及,非挥发性存储器扮演着越来越重要的角色。然而,随着工艺节点不断向前推进,当前主流的基于浮栅结构的非挥发性存储器Flash开始遇到严重的技术瓶颈。针对这一情况,国内外纷纷开展对下一代新型存储技术的研究。其中,阻变存储器以其速度快、功耗低、与传统CMOS工艺相兼容等特点,被认为是下一代非挥发性存储器的有力竞争者。然而,阻变存储器还存在着很多问题,诸如：阻变机理不是足够清晰,电学参数均一性不高等。本论文选择结构简单、性能相对稳定的以HfO2作阻变材料的氧基阻变存储器作为研究器件,开展关于阻变机理和耐久性失效的相关研究工作。首先,通过调整制备器件的工艺参数,以及器件阻变层和储氧层的厚度,制备得到了性能指标相对理想的氧基阻变器件,结构为W/Ti/HfO2/Pt。利用半导体参数分析仪对阻变器件的电学性能进行测试,分析了器件编程、擦除、循环操作等过程的电学性能。对1900次编程擦除循环的编程电压、编程电流进行统计学分析,推断编程过程的物理本质,得到了影响阻变过程的最直接因素是电场而不是电流的结论,电流引起的热效应并不是本研究器件主要的阻变影响因素。这为之后的阻变机理模型的提出奠定了基础。提出了电场控制下的基于氧离子Hopping理论的阻变模型,对电场作用下氧离子迁移的物理过程进行了深刻剖析。利用提出的阻变机理模型进行推导计算,得出了擦除时间和所加电场之间的关系,并进行分析。此外,还计算了温度对擦除时间和所加电场关系的影响。设计实验,利用脉冲发生器和示波器对器件的擦除时间进行测试,得到了施加不同电场下的擦除时间,并发现实验值与利用模型推导出的理论值很好地吻合,说明了所提出模型的正确性。根据氧基阻变器件的整个循环操作直至失效所表现出的电学性能特点,对器件耐久性失效情况进行了分析,提出了耐久性失效的两个原因：氧离子流失和氧化层的负向击穿。并设计对比实验,研究了退火处理对阻变存储器负向击穿电压的影响,得到了一种提高器件耐久性能的方法。

关键词：非挥发性存储器氧基阻变存储器阻变机理耐久性失效

磁控溅射制备的氧化铈忆阻器件阻变特性及机理研究

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磁控溅射制备的氧化铈忆阻器件阻变特性及机理研究

作者：李长方桂林理工大学

学位级别：硕士

当前大数据及人工智能时代对信息储存及处理要求呈几何量级增长,爆炸式增长的信息需要超大容量的存储设备和高效的信息处理系统。忆阻器(memristor)可用于神经形态的计算和信息存储,在模拟实现“类脑”学习记忆等方面有很大的潜能,在神... 详细信息

当前大数据及人工智能时代对信息储存及处理要求呈几何量级增长,爆炸式增长的信息需要超大容量的存储设备和高效的信息处理系统。忆阻器(memristor)可用于神经形态的计算和信息存储,在模拟实现“类脑”学习记忆等方面有很大的潜能,在神经形态电路中使用忆阻器作为仿生突触可以实现内存和计算所需的高能效和高密度。目前忆阻器性能不稳定是限制其应用的巨大障碍,也是引起神经形态电路误差及难以复制的重要因素。为了从材料组成结构的角度研究影响忆阻器性能及其稳定性的因素,本论文完成了以下研究工作:(1)通过磁控溅射制备的Pt/CeO/Pt器件在电压扫描时显示出不对称电流-电压(I-V)曲线的整流特性。X射线光电子能谱(XPS)表明,沉积的CeO薄膜成分不均匀,靠近顶部电极的CeO中存在的氧空位较多,靠近底电极的CeO中的氧空位较少。Pt/CeO/Pt器件电阻变化的不对称可以通过顶部电极附近的CeO中存在更多氧空位以及肖特基传导机制来解释。(2)为了进一步验证磁控溅射沉积的CeO层是否均匀。首先在Ar:O=2:1气氛下沉积CeO层;然后在Ar气氛下沉积CeO层,制备出Pt/CeO/CeO/Pt结构的器件。使靠近顶电极CeO层中的氧空位较多,靠近底电极CeO层中氧空位较少,通过对器件进行电压扫描,出现与Pt/CeO/Pt器件一致的整流现象,进一步验证了不对称的I-V曲线是由于氧化铈层中氧空位分布不均匀造成的。对于Pt/CeO/CeO/Pt器件,施加电压扫描时观察到电阻开关行为,但是由于CeO层氧空位较多,在施加正偏压时出现氧空位过度迁移,导致器件出现负SET现象(负偏压下氧空位通道断裂,增大负偏压,氧空位通道反向生长,修复断裂的氧空位通道,实现高阻态向低阻态转变的过程)。与Pt/CeO/Pt器件相比,Pt/CeO/CeO/Pt器件不仅可以实现双极性和单极性的阻变特性,而且可以实现负SET过程。(3)制备嵌入金属Al插层的Pt/Al/CeO/Pt结构的忆阻器,可以实现互补式忆阻(CRS)特性,而且具有较高的开/关比,较小的工作电压,且工作电压的散布性较小。与Pt/CeO/Pt器件相比,金属Al的插入,增加了CeO层的氧空位,改善了CeO薄膜器件性能,器件在Forming之后,在0～±1～0 V的电压扫描下,可以实现互补式阻变过程的循环。(4)制备以TiN为电极的TiN/CeO/TiN器件的阻变特性。由于在溅射CeO时溅射产率的问题,溅射初期Ar离子轰击O的溅射产率更高,并且溅射CeO时的气体环境含有氧气,会与底电极TiN中间形成Ti ON中间层。TiN做电极增加CeO层中的氧空位含量,器件在形成氧空位通道后,过量的氧空位导致器件不能切换到高阻态(HRS),一直保持在低阻态(LRS)。与Pt/CeO/Pt器件相比,TiN/CeO/TiN器件在Forming之后,一直保持在低阻态,不能实现器件的双极性和单极性阻变过程。根据研究内容及研究结果可以看出,由于CeO的氧化还原反应的性质,Ce与Ce之间很容易发生氧化还原反应,并伴随着氧空位的消耗和产生。导致氧空位通道的形成随机而难以控制,因此器件的SET电压不稳定,散布性很大。通过嵌入金属Al插层的Pt/Al/CeO/Pt结构器件,可以改善器件工作电压的大小和散布性。TiN为电极的TiN/CeO/TiN器件时,由于进一步增加CeO中的氧空位,使得器件不能切换到高阻态,可见电极的活性对器件影响很大。总之,阻变材料介质层中的氧空位的多少及分布对器件性能影响巨大。

关键词： CeOx 忆阻器磁控溅射氧空位阻变机理

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TiO_2薄膜元件阻变机理的模拟研究

真空 2015年第1期52卷 9-12页

作者：邢昕周白杨陈志坚李建新刘俊勇张维福州大学材料科学与工程学院福建福州350108

基于密度泛函理论采用第一性原理对Ti8O16、Ti8O15和Ti8O14三种晶体结构进行电子结构的模拟计算。通过模拟结果的分析推断氧空位的作用:氧空位含量较少时,起捕获电子的作用;氧空位含量较多时,起构成导电细丝的作用;可得出Ti O2阻变机理... 详细信息

基于密度泛函理论采用第一性原理对Ti8O16、Ti8O15和Ti8O14三种晶体结构进行电子结构的模拟计算。通过模拟结果的分析推断氧空位的作用:氧空位含量较少时,起捕获电子的作用;氧空位含量较多时,起构成导电细丝的作用;可得出Ti O2阻变机理受导电细丝理论和空间电流限制电荷效应控制的推论。参考模拟计算的结果,通过选择不同的反应磁控溅射镀膜工艺,控制薄膜钛氧比进而改变氧空位含量,可获得低阻态受氧空位导电细丝控制的阻变介质层。采用反应磁控溅射法制备以Ti O2薄膜为阻变层的阻变元件并研究其阻变机理,需要大量的实验以优化镀膜工艺参数,而采用计算模拟的方法探讨阻变机理则可以节约材料和时间成本。

关键词： Ti O2 阻变机理氧空位反应磁控溅射

铅基卤化物钙钛矿阻变存储器的特性及机理研究

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铅基卤化物钙钛矿阻变存储器的特性及机理研究

作者：魏红陕西科技大学

学位级别：硕士

在信息发展飞快的时代,对信息存储的要求越来越高,传统的闪存已经满足不了现在的需求,需要寻找新型的替代品。与其他新兴的替代器件相比,阻变存储器（RRAM）展现出功耗低、切换速度快、保持特性久、双端结构简单、集成密度高以及与互补... 详细信息

在信息发展飞快的时代,对信息存储的要求越来越高,传统的闪存已经满足不了现在的需求,需要寻找新型的替代品。与其他新兴的替代器件相比,阻变存储器（RRAM）展现出功耗低、切换速度快、保持特性久、双端结构简单、集成密度高以及与互补金属氧化物半导体（CMOS）兼容的优点,因此RRAM被认为是最有前途的替代品之一,可以应用于高密度存储、存储类存储、神经形态计算等。RRAM是由上、下金属电极和中间绝缘阻变层的三明治结构构成,其中最主要的是选择合适的阻变层材料。卤化物钙钛矿材料由于其优异的性能而受到广泛的研究,在发光二极管、太阳能电池、光电探测器和阻变存储器等电子器件中彰显出巨大的应用潜质。更重要的是,卤化物钙钛矿因其在不同环境中优异的稳定性,在阻变存储器中引起了特别的关注。全无机卤化铅铯体系（CsPbX3）具有较好的热稳定性和实际应用潜力,而PEA2PbX4（PEA-苯乙胺）是一种二维有机-无机钙钛矿,在阻变领域作为阻变介质的研究很少。与三维PEA钙钛矿相比,二维层状PEA系列钙钛矿中离子迁移的活化能较高,使离子迁移现象减弱,则稳定性相对较高。本文以铅基卤化物钙钛矿材料CsPbBr3、TiO2-PEA2PbBr4作为阻变层材料进行相应器件的制备与阻变性能研究。首先,采用旋涂法制备了浓度分别为0.065 mol/L、0.13 mol/L和0.26 mol/L的CsPbBr3薄膜,并采用磁控溅射法镀上电极,得到了结构为Al/CsP-bBr3/ITO的阻变存储器。该类型器件在ICC=10 mA的限制电流下均具有相对集中的置位/复位电压,而且随着阻变层浓度的增大,器件的置位电压增大、开/关比（ION/IOFF）增大、循环耐受性增强、保持特性增强,这主要是因为薄膜越厚,越需要更大电压将阻变器件的上、下电极导通。另外,薄膜越厚,器件的耐性就越强、维持时间越长。通过XPS对元素价态进行研究,得出结论为器件高低阻态的切换是由Br离子的迁移导致Br空位的形成/断裂所引起。其次,同样采用旋涂法、磁控溅射法制备了 Al/PEA2PbBr4/ITO器件,测试发现该器件并没有明显的阻变行为。接着就对阻变层PEA2PbBr4薄膜掺杂了百分比含量分别为1%、3%、5%、10%的TiO2纳米颗粒,结果得Al/TiO2-PEA2PbBr4/ITO器件在ICC=10 mA的限制电流下均具有较小且集中的置位/复位电压、长的数据保持特性、稳定的循环耐受性以及稳定的脉冲特性等特点,而且随着TiO2掺杂百分比含量的增加,器件的Forming电压减小、复位电压增大,这是由于TiO2掺杂量增大,导电性增强,因此需要较小的电压即可将器件导通,但需要较大的电压将器件断开。此外,对TiO2掺杂量为1%的Al/TiO2-PEA2PbBr4/ITO器件进一步研究,结果得出其保持特性、开/关比最大,并具有多级存储的能力。通过XPS对元素价态进行研究,结果得Al/TiO2-PEA2PbBr4/ITO器件的阻变行为是由于Br离子和O离子的迁移形成相应Br空位和O空位共同组成的导电细丝的形成/破裂导致的。而Al/PEA2PbBr4/ITO器件没有明显的阻变行为则是因为没有TiO2提供O空位,进而不能形成连通上、下电极的导电细丝,因此不能实现阻变行为的转换。总之,通过对CsPbBr3、TiO2-PEA2PbBr4膜基阻变存储器的研究,为未来制备性能稳定的铅基卤化物钙钛矿阻变存储器提供了方案,尤其是基于Al/TiO2-PEA2PbBr4/ITO阻变器件脉冲特性的研究,为神经突触学习功能的模拟提供了研究基础。

关键词：阻变存储器铅基卤化物钙钛矿电学特性阻变机理