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阵列结构催化剂的可控制备与光热催化二氧化碳加氢性能研究

阵列结构催化剂的可控制备与光热催化二氧化碳加氢性能研究

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作者：方耀思苏州大学

学位级别：硕士

利用太阳能驱动二氧化碳转化为高附加值化学燃料,实现太阳能向化学能的高效转换,是解决全球变暖和能源危机的重要途径。目前,光催化二氧化碳还原研究往往只能利用一部分的太阳光,光能到化学能转化效率较低,难以满足应用要求。相比平面结... 详细信息

利用太阳能驱动二氧化碳转化为高附加值化学燃料,实现太阳能向化学能的高效转换,是解决全球变暖和能源危机的重要途径。目前,光催化二氧化碳还原研究往往只能利用一部分的太阳光,光能到化学能转化效率较低,难以满足应用要求。相比平面结构,阵列结构具有独特的陷光效应,能够提高太阳能的利用效率。然而现有阵列型催化剂多集中在贵金属/硅阵列复合结构,依然存在着催化剂成本高、稳定性差、制备过程复杂、环境不友好等问题。相比硅材料,二氧化硅和氧化铝作为更常见的金属催化剂载体,具有成本低廉、热稳定性好、与金属催化剂作用强等突出优势,因此,本论文提出“发展基于氧化硅与氧化铝纳米阵列结构的非贵金属基催化剂,实现高效光催化还原二氧化碳”的研究思路,并开展了以下具体研究:(1)二氧化硅纳米棒阵列的可控制备,是构筑非贵金属/二氧化硅阵列结构催化剂的前提。我们发展了一种基于溶液-液相-固相(SLS)机制制备二氧化硅纳米棒阵列的通用方法,实现了在亲水基底表面无种子生长二氧化硅纳米棒阵列结构,通过控制生长条件实现了对二氧化硅纳米棒的结构参数调控,为二氧化硅阵列结构负载金属光热催化剂的制备打下了基础。(2)我们将二氧化硅纳米棒阵列与金属复合,构筑了金属/二氧化硅纳米棒阵列复合结构催化剂,增强了对太阳光的吸收,提升了光热催化二氧化碳还原的性能,钴/二氧化硅纳米棒阵列复合结构催化剂在光热还原中二氧化碳转化率可以达到 0.40 mol gCo-1 h-1,分别是对比样 Co@SiO2-sphere 和 Co-glass 活性的 8 倍和 140倍。该工作证实了阵列结构在光热二氧化碳还原反应中有着优异的催化性能,为构筑高吸光光热催化剂提供了新思路。(3)我们构筑了金属钴/阳极氧化铝多孔阵列复合结构催化剂,通过紧密排列的金属钴纳米粒子之间高度等离激元杂化效应,实现了全太阳光谱内的高效光吸收,提升了光热催化二氧化碳还原的性能。对金属负载量和孔道类型进行了调控,该阵列基催化剂最优性能高达1.6 mol gco-1 h-1,是平面对比样活性的近14倍。

关键词：光热催化二氧化碳还原阵列基催化剂太阳能

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