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海底生物燃料电池阴极二氧化锰改性及性能

电源技术 2013年第3期37卷 378-380,386页

作者：宰学荣李魁忠付玉彬中国海洋大学化学与化工学院山东青岛266100 中国海洋大学材料科学与工程研究院山东青岛266100

阴极改性是提高海底生物燃料电池输出功率的重要途径之一。金属锰氧化物可作为阴极表面电子转移介体,加速电子传递,提高阴极和电池性能;二氧化锰含量不同,电池性能不同。不同含量的比较研究结果表明当阴极MnO2含量为4%时,阴极抗极化性... 详细信息

阴极改性是提高海底生物燃料电池输出功率的重要途径之一。金属锰氧化物可作为阴极表面电子转移介体,加速电子传递,提高阴极和电池性能;二氧化锰含量不同,电池性能不同。不同含量的比较研究结果表明当阴极MnO2含量为4%时,阴极抗极化性能最好,电池内阻最小,最大输出功率密度为20 mW/m2,是纯石墨阴极电池的2倍多。同时分析了催化剂MnO2提高电池性能的电子传递机理。本研究结果可为海底生物燃料电池的阴极设计提供重要依据。

关键词：海底沉积层生物燃料电池二氧化锰阴极改性电化学性能

海底微生物燃料电池钴硫化物MOF改性阴极及其电化学性能

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材料开发与应用 2020年第4期35卷 54-61页

作者：江飞逸李铁毛楚儒郝耀康侯少鑫李洋李佳付玉彬中国海洋大学化学化工学院山东青岛266100 中国海洋大学材料科学与工程学院山东青岛266100

阴极改性是提高海底沉积物微生物燃料电池(MSMFC)输出功率的方式之一.钴硫化物MOF作为一种有效的氧还原反应催化剂,可望显著提高MSMFC阴极和电池性能.将钴硫化物MOF应用于海底微生物燃料电池阴极改性并研究其电化学性能.结果表明,钴硫化... 详细信息

阴极改性是提高海底沉积物微生物燃料电池(MSMFC)输出功率的方式之一.钴硫化物MOF作为一种有效的氧还原反应催化剂,可望显著提高MSMFC阴极和电池性能.将钴硫化物MOF应用于海底微生物燃料电池阴极改性并研究其电化学性能.结果表明,钴硫化物MOF改性阴极具有最佳的抗极化能力、最高的反应动力学活性和最高的输出功率.其交换电流密度为11.11mA/m^2,是空白碳毡的2.14倍;其最大输出功率密度是8.27 mW/m^2,约是空白碳毡阴极的5倍.

关键词：海底微生物燃料电池阴极改性钴硫化物MOF 电化学性能

漂浮阴极电芬顿处理含苯废水的机理及促进方法研究

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漂浮阴极电芬顿处理含苯废水的机理及促进方法研究

作者：乔辉东北石油大学

学位级别：硕士

苯是极具代表性的烃类物质,是BTEX类的一种,具有来源广泛、对环境及人类健康具有强烈危害等特点,已经被世界卫生组织国际癌症研究机构列为120种1类致癌物之一。现有的含苯废水的处理方法主要有吸附法、生物降解法、萃取法等,但这些传统... 详细信息

苯是极具代表性的烃类物质,是BTEX类的一种,具有来源广泛、对环境及人类健康具有强烈危害等特点,已经被世界卫生组织国际癌症研究机构列为120种1类致癌物之一。现有的含苯废水的处理方法主要有吸附法、生物降解法、萃取法等,但这些传统处理方法存在吸附材料可再生性差、处理效率偏低、二次污染严重、操作复杂等缺点。因此开发经济高效且无二次污染的含苯废水处理方法就迫在眉睫。电芬顿技术是近些年发展起来的一种高级氧化技术,它具有处理效率高、速度快、反应易于控制等优点,已经被广泛应用于环境治理领域。然而电芬顿技术处理含苯废水的研究鲜有报道。电芬顿体系内部反应复杂,多种氧化性物质并存,其对苯的降解机理与特性尚不明确。厘清电芬顿技术降解苯的机理,在此基础上提出促进方法,可明显改善处理效果,大幅降低运行成本,为开发一种清洁高效的苯处理技术奠定理论基础。研究了不同条件下的苯挥发情况,采用了一种新型漂浮阴极电芬顿技术,有效抑制了电芬顿处理过程中苯的挥发;探讨了漂浮阴极电芬顿体系对含苯废水的处理效果以及漂浮阴极电芬顿体系对苯的降解特性,揭示了反应机理,明确了最佳实验条件;判断了漂浮阴极电芬顿体系阳极及各种活性物质对于含苯废水COD的去除作用,认清体系内阳极及各种活性物质的行为,明确体系内最关键的活性物质;利用活性炭作为电芬顿阴极材料,通过合理的改性,提高阴极的吸附及电化学性能,改善体系的处理效果,最后研究了活性炭阴极的稳定性,并计算了新型漂浮阴极电芬顿技术处理含苯废水的成本。研究了不同条件下苯的挥发情况,结果表明,处理过程中持续性地鼓入氧气会导致传统电芬顿技术降解苯无法取得准确的结果,并且苯的挥发会带来二次污染。为了解决苯挥发造成的一系列问题,本研究采用了漂浮阴极电芬顿技术,在无需外界鼓入氧气的条件下实现了苯的去除,解决了苯挥发对于实验的影响。采用漂浮阴极电芬顿技术处理含苯废水时,阴极的氧气来源于外界空气中的氧气以及阳极析出的氧气,并且漂浮阴极的不同摆放位置对苯的降解具有重要影响,当漂浮阴极位于溶液上下等距处时,阴极可以充分利用上述两部分氧气,使得苯的去除效果最好。探究了漂浮阴极电芬顿体系降解苯的反应机理,分析了电流、pH、亚铁浓度、苯初始浓度等关键实验因素对体系降解苯的影响,并明确了最佳反应条件。当C=1000mg/L,C=50 mmol/L,pH=3,T=20℃,I=200 mA,CFe(Ⅱ))=60 mg/L,极板间距为4cm时漂浮阴极电芬顿体系苯的去除效果最佳,去除率达到74.80%。以COD去除率为判断指标,判断了漂浮阴极电芬顿阳极与阴极生成的各种活性物质对含苯废水COD的去除作用,明确了漂浮阴极电芬顿体系对含苯废水降解能力的来源。结果表明阴极产生的活性物质对于含苯废水COD去除的贡献率为63.21%,其中阴极产生的·OH对于COD去除的贡献率为58.86%,是最主要的活性物质;HO·的贡献率为4.35%,HO和O·没有直接的COD去除能力,电芬顿阳极的贡献率为36.79%。为了进一步改善含苯废水的处理效果、降低运行成本,采用价格低廉的颗粒活性炭作为阴极材料,对活性炭阴极进行一系列改性,并对改性方法进行筛选,利用相关分析手段对活性炭进行材料及电化学表征。研究表明HO和900℃高温改性活性炭作为漂浮阴极时的处理效果得到明显改善,这表明合理改性能够改善阴极材料表面氧还原性能,提高漂浮阴极电芬顿体系的运行效率,并且改性阴极具有十分不错的稳定性,新型漂浮阴极电芬顿法处理含苯废水的工艺总成本为6.684元/m,较传统的电芬顿污水处理方法有显著降低,有望得到进一步推广与发展。

关键词：漂浮阴极电芬顿含苯废水活性炭阴极改性

电化学氧化法及活性炭纤维阴极电芬顿法改善污泥脱水性能的研究

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电化学氧化法及活性炭纤维阴极电芬顿法改善污泥脱水性能的研究

作者：邢海双太原理工大学

学位级别：硕士

近年来,随着城市化进程加快,污水处理厂数目的增多和处理能力的提高,城市污水处理厂污泥产生量逐年增加。由于污泥含水率极高、体积庞大且含有毒有害物质,如处置不当,将会造成严重的环境风险。污泥是微生物聚集的、高度水化的胶状絮体结... 详细信息

近年来,随着城市化进程加快,污水处理厂数目的增多和处理能力的提高,城市污水处理厂污泥产生量逐年增加。由于污泥含水率极高、体积庞大且含有毒有害物质,如处置不当,将会造成严重的环境风险。污泥是微生物聚集的、高度水化的胶状絮体结构,含水率高达98%以上,其中的胞外聚合物（EPS）是影响污泥脱水的主要因素,因此,采用预处理法破解EPS促进其中结合水的释放,对于污泥深度脱水十分必要。本文分别采用电化学氧化法、活性炭纤维（ACF）阴极的电芬顿法以及改性ACF阴极的电芬顿法预处理污泥,比较研究预处理对污泥脱水性能的影响,并采用三维荧光（3D-EEM）与傅里叶变换红外（FTIR）对污泥脱水机理进行探究。电化学氧化法（阳极:Ti/RuO-Ir O电极;阴极:Ti板）预处理污泥的研究显示:在初始p H 3.0、电流密度30 m A/cm、极板间距2 cm的条件下,预处理30 min后,污泥SRF和Wc分别由1.09×10 cm/g和80.5%下降到0.4118×10 cm/g和72.14%。ACF阴极的电芬顿法（阳极:Ti/RuO-Ir O电极;阴极:ACF电极）预处理污泥的结果显示:在初始p H 3.0,电流密度30 m A/cm,极板间距为2 cm,Fe粉加入量为0.5mmol/L,空气曝气量为1 L/min的条件下,处理30 min后污泥的SRF和Wc分别由1.09×10 cm/g和80.5%下降到0.2952×10 cm/g和68.27%。改性ACF阴极的电芬顿法（阳极:Ti/RuO-Ir O电极;阴极:改性ACF电极）预处理污泥,其中改性ACF阴极是经由碳纳米管（CNT）和聚四氟乙烯（PTFE）对ACF阴极进行改性制得。当CNT与PTFE质量比为1:7,p H为7,电流密度40 m A/cm时HO产量可达4153.2μM;改性ACF阴极具有良好的稳定性,经历6次连续使用,HO产生浓度仍可达3706.3μM。改性前后的ACF的扫描电镜（SEM）和接触角表征分析显示:改性后的ACF阴极表面的粗糙度增大,疏水性提高,改性ACF阴极的HO产生量增大。比较以上三种预处理体系对改善污泥脱水性能的优先次序,结果显示:改性ACF阴极电芬顿>ACF阴极电芬顿>电化学氧化,其中改性ACF阴极电芬顿预处理后的污泥比阻、泥饼含水率分别由1.09×10 cm/g和80.5%下降至0.2654×10 cm/g、66.4%;并且在p H 7时改性ACF电芬顿体系处理后的污泥比阻和泥饼含水率仍能下降至0.3779×10 cm/g和68.6%,仍能表现出良好的脱水性能。预处理前后污泥的SEM表征结果发现:原始污泥的完整而致密的絮体表面,经预处理后形成松散块状的结构,并有明显的裂缝和孔隙,说明预处理打破了污泥絮体的稳定结构,为结合水的释放创造了有利条件;且预处理后污泥的粒径变小,Zeta电位趋近0 m V,尤其是改性ACF电芬顿体系对污泥结构变化的影响最大。分别经过电化学氧化、ACF电芬顿和改性ACF电芬顿预处理后的污泥中溶解性EPS（S-EPS）的蛋白质和多糖含量分别增加了38.2、56.6、66.3倍和3.61、4.31、4.74倍。表明电化学氧化与电芬顿氧化均能够有效破解污泥中EPS结构,使污泥中有机物质如蛋白质、多糖等物质发生迁移转化并释放到污泥液相S-EPS中,且改性ACF阴极电芬顿体系能够产生更多的羟基自由基,对污泥的破解效果更强,释放到液相S-EPS中的有机物更多。采用三维荧光（3D-EEM）对污泥EPS进行表征,结果显示经过预处理后,松散结合型EPS（LB-EPS）和紧密结合型EPS（TB-EPS）荧光强度下降,而S-EPS的荧光强度增加,进一步印证污泥中有机物的迁移:由TB-EPS→LB-EPS→S-EPS,也说明预处理促进了EPS中的大分子有机物转化为小分子可溶有机物。FTIR的表征及光谱解析表明:污泥的预处理去除了大量亲水化合物,并促使蛋白质二级结构由α-螺旋向β-折叠和无规卷曲的转化,从而导致蛋白质结构变得松散,疏水性增强,由此增强了污泥的脱水性能。

关键词：污泥脱水电化学氧化电芬顿胞外聚合物阴极改性

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改性活性碳纤维电芬顿处理垃圾渗滤液

水处理技术 2021年第10期47卷 85-89页

作者：崔佳鑫秦侠宋超飞郭睿郭城睿北京工业大学环境与能源工程学院北京100124

采用Cu^(2+)与Fe^(2+)对ACF进行改性并作为阴极进行电Fenton实验,比较了2种改性与未改性的ACF电极对垃圾渗滤液生化出水的处理效果。结果表明,改性提高了ACF电极处理效果,且质量分数0.5%的Cu^(2+)改性后的处理废水效果优于Fe^(2+)改性... 详细信息

采用Cu^(2+)与Fe^(2+)对ACF进行改性并作为阴极进行电Fenton实验,比较了2种改性与未改性的ACF电极对垃圾渗滤液生化出水的处理效果。结果表明,改性提高了ACF电极处理效果,且质量分数0.5%的Cu^(2+)改性后的处理废水效果优于Fe^(2+)改性。在未添加Fe^(2+)的情况下,系统对渗滤液生化出水COD去除率达89.26%,且避免了铁泥的产生。处理后出水腐殖酸等大分子共轭体系及芳香构化程度明显下降,可生化性得到明显改善。

关键词：活性碳纤维阴极改性电Fenton 垃圾渗滤液生化出水

铁钴氮碳材料的控制合成及其铝-空气电池应用研究

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铁钴氮碳材料的控制合成及其铝-空气电池应用研究

作者：张欣山东科技大学

学位级别：硕士

铝-空气电池具有成本低、质量轻、比能量高、环境友好、机械式充电快等优点,有望成为下一代电动汽车的能源技术之一。然而,其阴极缓慢的ORR反应限制了电池的性能,贵金属铂及其合金材料被视为当下最好的ORR催化剂,但是铂材料资源稀缺、... 详细信息

铝-空气电池具有成本低、质量轻、比能量高、环境友好、机械式充电快等优点,有望成为下一代电动汽车的能源技术之一。然而,其阴极缓慢的ORR反应限制了电池的性能,贵金属铂及其合金材料被视为当下最好的ORR催化剂,但是铂材料资源稀缺、价格昂贵,阻碍了在铝-空气电池中的大规模应用。因此,发展高性价比、高活性的非贵金属催化剂取代铂系金属材料应用于铝-空气电池中是目前研究的热点和难点。过渡金属-氮碳类型化合物(M-NC、M=Co、Fe)具有优秀的ORR活性、成本低廉、寿命长久,在替代铂系催化剂方面有巨大潜力。本文通过对高活性的FeCo-NC材料进行设计、制备及研究,分析了 FeCo-NC催化剂的结构、形貌及化学状态,深入探究催化剂活性机理。随后将其组装成铝-空气电池,探究在该催化剂下的铝-空气电池整体放电性能。主要研究如下:(1)二元FeCo-NC/CNT复合材料的设计:开发了一种简单、经济的合成方法。使用廉价的Fe/Co/Zn盐和甲酰胺为原料,在氮掺杂碳材料的基础上原位生成的互相连接的碳纳米管网络来构建高分散的Fe-Co双位点。通过精细控制Fe/Co组分,使合成的复合材料具有高电导率、大比表面积和孔径结构丰富等特点有助于ORR性能的提高。(2)优异的ORR性能:通过优化合成的双金属甲酰胺衍生物FeCo-NC(f-FeCo-NC-12),在碱性溶液中表现出优异的ORR性能,起始电位高达1.05V,半波电位高达0.91 V,比Pt/C催化剂的起始电位和半波电位分别高50 mV和40 mV。(3)显著的铝-空气电池性能:使用f-FeCo-NC-12组装铝-空气电池,其电池性能优于Pt/C阴极。开路电压和比功率分别高达1.88 V、188 mW·cm-2,在10.0 mA·cm-2的电流密度下放电电压约为1.7 V的优异性能,相比之下Pt/C催化剂开路电压和比功率分别为1.82 V、176.7 mW·cm-2,在 10.0mA·cm-2下放电电压约为 1.64 V,均低于 f-FeCo-NC-12。因此,f-FeCo-NC-12催化剂代替Pt/C催化剂在铝-空气电池中的应用具有深远的研究价值。

关键词：非贵金属碳材料氧气还原反应铝-空气电池阴极改性

MOFs衍生碳基钴镍金属化合物复合材料的制备及电化学性能研究

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MOFs衍生碳基钴镍金属化合物复合材料的制备及电化学性能研究

作者：李凡燕山大学

学位级别：硕士

锂离子电池由于其稳定的使用寿命以及较高的能量密度等特点被广泛应用在手机、笔记本电脑、新能源汽车等领域。锂离子电池(Li Co O/C)现阶段的实际质量能量密度约为250 Wh·kg,并且已经接近理论比容量,无法满足当前高能量密度电池的需... 详细信息

锂离子电池由于其稳定的使用寿命以及较高的能量密度等特点被广泛应用在手机、笔记本电脑、新能源汽车等领域。锂离子电池(Li Co O/C)现阶段的实际质量能量密度约为250 Wh·kg,并且已经接近理论比容量,无法满足当前高能量密度电池的需求。锂硫电池由于其超高的理论比容量(约为商用锂离子电池的8倍左右)、绿色环保以及成本低廉等优势,逐渐成为重点关注领域。为提高锂硫电池循环使用寿命与倍率性能,从阴极改性的角度出发,通过简单的水热-碳化工艺MOFs衍生成高比表面复合材料,目的是抑制穿梭效应,加速多硫化物的转化,提高反应动力学。主要工作如下:以硫代乙酰胺(CHCSNH)为硫源,通过水热法制备了空心的CoS十二面体(CoS@C-QQT),以其为前驱体,经低温碳化制备N掺杂碳基金属硫化物(N-CoS@HPC)为阴极活性物质的载体,组装锂硫电池。实验表明,所制备的N-CoS@HPC整体呈十二面体多边形,表面粗糙,内部为中空结构。在0.1 C的电流密度下首圈放电容量高达1564.5 m Ah g,1.0 C的电流密度下,稳定充放电500次仍具有361.3 m Ah g的可逆容量(等充放电条件下,普通碳硫复合阴极(C/S)仅有192.6 m Ah g的可逆容量),库伦效率接近100%,即使在高硫负载下仍具有出色的循环性能。通过在ZIF-67表面引入Ni源,水热衍生花状Ni、Co双金属MOFs材料BM并通过碳化形成碳基双金属氧化物BM@C作为阴极活性物质载体。实验表明使用该复合材料的双金属催化剂加速了多硫化物的转化,提高了电池的电化学性能。通过对比实验优化了工艺条件,组装的锂硫电池在0.1 C的电流密度下初始放电容量为1625.1 m Ah g,接近锂硫电池的理论容量(1675 m Ah g),即使在2.0 C的电流密度下仍然能提供547.2 m Ah g的高可逆放电容量以及稳定的长循环(1.0 C的电流密度下能够稳定循环500圈)性能。

关键词： MOFs 阴极改性锂硫电池催化剂穿梭效应

Li1.25Al0.25Zr1.75（PO4）3-PEO复合固态电解质的制备及其性能研究

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Li1.25Al0.25Zr1.75（PO4）3-PEO复合固态电解质的制备及其性能研...

作者：杲宏昌哈尔滨理工大学

学位级别：硕士

近年来,全固态电池因其高理论容量、宽电压区间、高安全性等优点受到广泛的研究与关注。聚氧化乙烯（PEO）具有高度的EO分子链灵活性和高介电常数,成为理想的固态电解质材料。然而,PEO在室温下的高结晶度、低离子电导率(10-10S/cm)、低... 详细信息

近年来,全固态电池因其高理论容量、宽电压区间、高安全性等优点受到广泛的研究与关注。聚氧化乙烯（PEO）具有高度的EO分子链灵活性和高介电常数,成为理想的固态电解质材料。然而,PEO在室温下的高结晶度、低离子电导率(10-10S/cm)、低电化学窗口等缺点严重限制了其应用。因此,本研究将LiAlZr（PO）（LAZP）与PEO结合构建复合固态电解质,提高电解质的离子电导率、电化学窗口和充放电循环稳定性。首先,本研究针对正电极进行优化,通过调控Super P（导电炭黑）与Li Fe PO比例,发现当Li Fe PO与Super P质量比为7:1时,正电极具有最佳的电化学性能。另外,适量添加PEO基电解质和多壁碳纳米管进一步增强了正电极内部的离子电导与电子电导,离子扩散系数增大近4倍(5.05×10cm/s),在2C倍率下具有152 m Ah/g的放电比容量,是未加PEO基电解质正电极的2倍。其次,本研究制备了LAZP纳米颗粒与PEO复合固态电解质薄膜,探究了LAZP占PEO不同质量比的复合电解质材料的性能。其中LAZP占20wt%时具有最佳的电化学性能,其离子电导率室温下为8.79×10S/cm、60℃下为8.65×10S/cm,具有0.44的锂离子迁移数,该复合电解质与纯PEO电解质相比具有较低的界面阻抗及极化、更高的电化学窗口（4.6V）。采用改性的复合正电极组装全固态电池,在60℃下,在2C倍率时具有152 m Ah/g的放电比容量,在1C倍率循环200圈之后容量保持率仍为93.5%。最后,采用海绵模板法和浸渍法,制备了3D陶瓷骨架LiAlZr（PO）-PEO复合电解质,其具有较好的界面稳定性和电化学性能,与改性后的复合正极组装的全固态电池在0.5C倍率下,循环1000次后仍然具有95%的容量保持率。在1C倍率下循环1300次后容量保持率仍为93%。

关键词：全固态电池阴极改性复合电解质 3D结构电化学储能