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（Fe,Co,Ni）基电催化剂的合成及其电化学水分解性能研究

（Fe,Co,Ni）基电催化剂的合成及其电化学水分解性能研究

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作者：崔嘉文吉林大学

学位级别：硕士

随着全球能源危机和环境问题的不断加剧,寻找高效、可持续的能源转换和存储技术变得至关重要。电解水技术作为一种绿色、可再生的能源生产方式正在蓬勃发展。利用电催化材料加速电化学水分解过程是一种有效的制氢策略,而3d过渡金属化合... 详细信息

随着全球能源危机和环境问题的不断加剧,寻找高效、可持续的能源转换和存储技术变得至关重要。电解水技术作为一种绿色、可再生的能源生产方式正在蓬勃发展。利用电催化材料加速电化学水分解过程是一种有效的制氢策略,而3d过渡金属化合物因其在地球上丰度高和可调节的结构特性被认为是贵金属基催化剂的经济可行替代品。在水氧化反应中,活性位点的本征活性、活性位点的数量和导电性是决定催化剂电化学性能的三个关键因素。围绕这三点深入了解催化剂的制备方法以及在不同工作条件下的水氧化性能,进一步设计并合成结构稳定、高反应活性、可在高电流密度下稳定工作的过渡金属电催化剂非常关键。基于此,本论文选取3d过渡金属铁钴镍基纳米材料作为研究对象,通过多种调控策略构筑可用于高效水分解的电催化剂,并对其电化学性能进行研究。具体研究成果如下:（1）Ru原子锚定的Ni Fe2O4电催化剂的析氧反应性能。采用一种简单的缺陷锚定合成方法成功地在Ni Fe2O4上沉积了Ru原子。金属与载体之间的强相互作用使Ru原子均匀地分散在Ni Fe2O4表面,增加了活性位点的数量。电化学测试表明,最优的催化剂4Ru/NFO在1.0 M KOH电解液中,仅需275 m V的过电位就可以使电流密度达到10 m A cm-2,Tafel斜率为39.8 m V dec-1。Ru原子与Ni Fe2O4尖晶石的结合有效地提高了催化活性,加速了反应动力学。（2）阴离子调控Ni（OH）2/Ni Fe2O4界面电子分布实现卓越且稳定的水/海水氧化作用。采用在泡沫镍上原位生长和低温磷化策略合成了一种P掺杂的Ni（OH）2/Ni Fe2O4异质结构催化剂(Ni（OH）2/Ni Fe2O4-P)。实验证实Ni（OH）2/Ni Fe2O4-P电极具有纳米片堆积结构。该结构能够提供更多的功能性活性边界,增加了电极与电解质的接触面积,加速电荷转移。P阴离子掺杂使异质界面处的电子密度发生重新分布,调制了金属-阴离子的相互作用。电化学分析进一步证明,Ni（OH）2/Ni Fe2O4-P异质结构具有优异的OER性能,在碱性溶液、模拟海水溶液和天然海水中分别需要224、253和274 m V的过电位就可以使电流密度达到100 m A cm-2。更重要的是,当组装成两电极电解池Pt/C‖Ni（OH）2/Ni Fe2O4-P后,该体系在碱性电解质中仅需1.62 V的工作电压便可驱动10 m A cm-2的电流密度,并且能够稳定运行150小时。该工作为开发其它阴离子调控的过渡金属异质结构催化剂提供了新思路。（3）阴、阳离子的双重调节实现大电流密度下的高效整体水分解。采用水热反应并辅以磷化处理,通过调控NH4F的用量分别合成了具有纳米针状层级结构最优性能的Ni Co P-25（“25”为NH4F的用量）和Fe掺杂的Fe-Ni Co P-25电催化剂。形貌和结构分析显示,在水热反应中,加入的NH4F抑制了尿素的释放速率,实现了对其产物物相和形貌的精确调控。对纳米针状层级结构的Ni Co P-25进行化学刻蚀和反应实现了Fe在Ni Co P-25表面的富集。构建的Ni Co P-25和Fe-Ni Co P-25分别用于HER和OER,仅需要232 m V和285 m V的低过电势,即可驱动1000 m A cm-2的高电流密度。由它们组建的电解池Ni Co P-25‖Fe-Ni Co P-25在25°C和1.0M KOH以及模拟工业反应条件下（60°C和6.0 M KOH）能够以低至1.76 V和1.62V的电压达到1000 m A cm-2的电流密度,同时实现超过500小时的稳定运行。该工作为探索大电流密度下的高效整体水分解催化剂的构筑提供了新范式。

关键词： (Fe,Co,Ni)基电催化剂电子调控阴、阳离子掺杂析氧反应全解水

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