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化工进展 2024年第S1期43卷 504-516页

作者：陈高祥王荣昌蒋佳承同济大学生物膜技术研究所长江水环境教育部重点实验室同济大学环境科学与工程学院上海200092

微生物电合成系统是以微生物作为生物催化剂,利用可再生能源将二氧化碳(CO_(2))还原为有机化合物的可持续发展技术,可以帮助缓解大气温室气体并实现低碳循环生物经济和工业CO_(2)生物转化过程。本文介绍了微生物电合成系统中阴极与微生... 详细信息

微生物电合成系统是以微生物作为生物催化剂,利用可再生能源将二氧化碳(CO_(2))还原为有机化合物的可持续发展技术,可以帮助缓解大气温室气体并实现低碳循环生物经济和工业CO_(2)生物转化过程。本文介绍了微生物电合成系统中阴极与微生物之间的电子传递机制,包括直接电子传递和间接电子传递,其中氢气(H_(2))介导的间接电子传递为研究最多的电子传递过程。本文还介绍了微生物电合成系统中阴极电化学产氢和生物产氢过程的发生机制,阐述了H_(2)的产生和利用以及在CO_(2)的还原过程中不同微生物之间的相互依存和协作机制。本文还围绕H_(2)介导的间接电子传递过程提出促进阴极析氢反应、投加外源介质和优化反应器设计等强化措施以促进H_(2)的产生和CO_(2)的还原过程。本文为提升微生物电合成系统的电子传递效率和目标产物产率提供了理论依据和技术支撑。

关键词：微生物电合成直接电子传递间接电子传递氢介导二氧化碳

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微生物电化学系统电子中介体

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化学进展 2014年第11期26卷 1859-1866页

作者：刘利丹肖勇吴义诚陈必链赵峰福建师范大学生命科学学院福州350108 中国科学院城市环境研究所厦门361021 厦门理工学院环境科学与工程学院厦门361024

电化学活性微生物与电极之间的胞外电子传递在微生物电化学系统(microbial electrochemical systems,MESs)产能、生物修复等功能的实现中起着关键作用。目前,研究者对微生物胞外电子传递机理了解有限,限制了MESs的应用。相比于需要微生... 详细信息

电化学活性微生物与电极之间的胞外电子传递在微生物电化学系统(microbial electrochemical systems,MESs)产能、生物修复等功能的实现中起着关键作用。目前,研究者对微生物胞外电子传递机理了解有限,限制了MESs的应用。相比于需要微生物功能蛋白与电极接触才能发生的直接电子传递,间接电子传递可通过具有可逆氧化还原活性的电子中介体(electron transfer mediators,ETMs)实现电子的传递,从而有效提高微生物胞外电子传递效率。在间接电子转移过程中,ETMs起着中间电子受体和中间电子供体的作用,即被还原后可将电子传递给最终电子受体并被重新还原;理论上每个ETMs分子可以循环数千次,因此ETMs对特定环境下终端氧化物(如铁离子)的循环有着极其显著的作用。本文系统总结了MESs中ETMs及间接电子传递机制近年来的研究进展,并且在此基础上探讨了ETMs在MESs中的研究趋势,以期推动MESs在生物修复、能源生产方面的实际应用。

关键词：微生物电化学系统胞外电子传递间接电子传递电子中介体吩嗪核黄素

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基于氢气介导罗尔斯通氏菌固碳的研究

基于氢气介导罗尔斯通氏菌固碳的研究

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作者：廖欣怡厦门大学

学位级别：硕士

为了减少温室气体二氧化碳的排放,许多技术应运而生,其中包括碳的捕获和储存。新兴的微生物电合成(Microbial electrosynthesis,MES)技术因其反应条件温和、产物选择性高,被认为是一种有前景的CO2转化手段。以往的微生物电合成研究多以... 详细信息

为了减少温室气体二氧化碳的排放,许多技术应运而生,其中包括碳的捕获和储存。新兴的微生物电合成(Microbial electrosynthesis,MES)技术因其反应条件温和、产物选择性高,被认为是一种有前景的CO2转化手段。以往的微生物电合成研究多以细菌直接接触电极来获取电子,直接电子传递的方式极大程度地取决于电极材料的性能。而间接电子传递不需要菌体直接接触电极,细菌可利用电子载体或是电子穿梭体来获取电子,CO2的转化效率远远高于直接电子传递体系。氢介导的电子转移已广泛应用于微生物电合成系统和废水处理工艺。本论文围绕H2介导罗尔斯通氏菌还原CO2的间接电子传递路径进行研究,构建了一种电催化析氢-微生物还原CO2的微生物电合成体系,并研究了该体系的作用机制以及不同的阴极电压对微生物电化学还原CO2的影响。本文的主要研究结果如下:(1)利用Ralstonia eutropha H16,通过对培养瓶内通入H2,研究了以H2为电子载体的间接电子传递途径还原CO2的过程。首先通过测定生长曲线和SEM观察了解微生物的基本特性。结果表明,*** H16是一种平均直径在1～1.5μm的椭球形菌体,在异养培养基中,培养1～4 h时为*** H16的生长迟缓期,4～40 h为生长对数期。选择生长对数期的*** H16,研究了其利用H2还原CO2的自养生长过程。结果表明,当微生物在有H2的培养环境中培养5天时,胞内聚合物聚-β-羟丁酸(polyhydroxybutyrate,PHB)增加了 58%,而没有H2存在的环境中,PHB下降了 68%,证明了氢气的存在有利于微生物合成PHB。(2)利用水热法和磷化处理合成出了一种非金属析氢催化剂MoSP。扫描电子显微镜(Scanning electron microscope,SEM)和透射电子显微镜(Transmission electron microscope,TEM)显示该材料是以表面有片状结构的球形结构为单位所组成,并通过能谱仪(Energy dispersive spectromete,EDS)和X射线衍射仪(X-ray diffraction,XRD)测试得到了材料的元素组成、晶体结构以及相位信息,结果表明成功合成了材料MoSP。线性扫描伏安(Linear sweep voltammetry,LSV)测试得到了该催化剂在无机培养基中的起始过电位为0.3 V(***/AgCl),低于碳毡的起始过电位1.1 V(***/AgCl),说明催化剂MoSP具有优于碳毡的析氢性能。另外,催化剂MoSP在稳定性测试中表现出较好的稳定性。在此基础上,利用制备的催化剂MoSP作为微生物电合成系统中的阴极,通过电催化析氢为系统中的微生物提供H2来源,在-1.2V(***/AgCl)电位下,系统运行5天后,产物PHB增加了近66%。当催化剂MoSP用于微生物电合成系统时,发现无论是细菌的生长情况、PHB的浓度以及细菌合成PHB的能力都要优于碳毡。且催化剂MoSP在微生物电合成体系中表现出良好的生物相容性,对微生物的增殖和CO2的还原没有表现出抑制作用。(3)研究了不同电压对MoSP催化产氢用于微生物电合成系统的影响,结果表明,在电位为-1.5 V(***/AgCl)时,微生物的OD值、无机碳的消耗以及PHB的浓度最大,运行5天后的OD600值由初始的0.424增长到了 0.896,无机碳的消耗量达到92.63 mg/L,PHB的浓度增加至初始的3倍多。

关键词：罗尔斯通氏菌二氧化碳还原 Calvin-Benson-Bassham循环间接电子传递聚-β-羟丁酸

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