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作者：冯启彪浙江大学

学位级别：硕士

半导体量子点(quantum dots,QDs)是一种三维受限的团簇,具有量子尺寸约束、量子隧穿、库仑阻塞等特殊物理效应。近年来,QDs优良的光谱特征和光化学稳定性使它在生物医学尤其是生物荧光标记中得到广泛的研究和应用。 CdSe QDs是Ⅱ-... 详细信息

半导体量子点(quantum dots,QDs)是一种三维受限的团簇,具有量子尺寸约束、量子隧穿、库仑阻塞等特殊物理效应。近年来,QDs优良的光谱特征和光化学稳定性使它在生物医学尤其是生物荧光标记中得到广泛的研究和应用。 CdSe QDs是Ⅱ-Ⅵ族半导体量子点中研究最多的材料之一,也是目前在荧光标记中应用最广泛的QDs。本文在综述QDs的制备方法和应用现状的基础上,采用胶体化学法制备出单分散的CdSe QDs,研究了热处理对QDs晶体结构和光学性质的影响,并对QDs的应用作了初步探索。取得的主要结果如下: 1.采用TOPO辅助有机体系合成的方法制备出单分散的闪锌矿型(立方相)结构的CdSe QDs,多种测试手段表明QDs的量子效应非常明显,带间吸收峰相对体材料发生显著蓝移。随着反应时间延长,粒径逐渐增大,带间吸收峰和发光峰逐渐红移。提出了CdSe QDs晶体结构转变的机制并对闪锌矿型结构CdSe QDs的形成进行了讨论。 2.研究了热处理对CdSe QDs的形貌、晶体结构和发光性质的影响。结果表明,热处理后CdSe QDs粒径增大,并出现团聚。随着热处理温度升高,晶体结构从闪锌矿型向纤锌矿型转变;发光峰逐渐红移。小粒径QDs(4nm)在400℃、大粒径QDs(7nm)在350℃处理后在570nm附近出现异常发光峰,这可能是QDs被氧化所致。 3.采用独特的超声波辅助的方法制备出量子点-SiO玻璃(QDs-玻璃)复合材料,并研究了其发光特性和不同温度热处理后晶体结构的转变。发现由于超声波的巨大能量或者化学环境的变化使QDs-玻璃的发光峰相对原生QDs发生蓝移;QDs-玻璃时效3周后由于QDs的氧化降解导致发光峰消失。玻璃中的CdSe QDs随热处理温度的升高同样出现从闪锌矿型向纤锌矿型的转变。 4.采用简单的旋涂法制作出Metal-SiO/CdSe QDs-Semiconductor结构的电容(QDs-MOS),其Ⅰ-Ⅴ曲线上电流的起伏说明其具有量子充放电效应,这对单电子存储器的实现有一定意义。 5.采用简单的乙二胺辅助方法合成出闪锌矿型结构的CdSe QDs。它们在630nm有较强的发光峰,经过500℃热处理后转变为纤锌矿型结构。

关键词： CdSe 量子点(QDs) 闪锌矿型 TOPO辅助有机体系合成

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Influence of crystal structure and formation energies of impurities (Mg, Zn and Ca) in zinc blende GaN

引用

中国有色金属学会会刊：英文版 2006年第B2期16卷 854-857页

作者：熊志华江风益万齐欣饶建平 Research Center for Luminescence Materials and Devices of Education MinistryNanchang University Nanchang 330047China

First-principles calculations on neutral metal impurities (Mg, Zn and Ca) in zinc blende GaN were studied. Formation energies were calculated for substitution on the gallium site, the nitrogen site and incorporation in the octahedral interstitial site and the tetrahedral interstitial sites. The calculated results show that the major defects studied have a high formation energy in excess of 5 eV, and the gallium substitutional site is favorable for incorporation. MgGa has particularly low formation energy 1.19 eV and can be expected to incorporate readily into GaN. The local crystal structural changes around the impurity in the lattice were studied after metal atoms occupying the gallium substitutional site. It shows that the lattice constant becomes bigger and the tetrahedral angle between impurities and its nearest N atom becomes smaller mainly due to the extended M-N bond length and big size of impurities atoms, which results in a local lattice distortion. The Zn-N (2.04 A) bond strength is the smallest among the three impurities which raises the formation energy. CaGa is unfavorable due to a large size mismatch in spite of a large bond strength (2.25 A). The calculated results identify the two key factors determining impurities incorporation in zinc blende GaN: the atomic size of impurities comparing to that of host atoms and the bond strength between the impurities and its neighbors. The results are in well agreement with other calculated and experimental results.

关键词：闪锌矿型氮化镓杂质晶体结构晶体缺陷形成能

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