检索结果-南通市图书馆

作者：韩雪玲南昌大学

学位级别：硕士

基于羧酸芳香醚类配体的镧系金属有机框架材料,因其具有主客体相互作用的位点以及优异的光学性质,在荧光传感、催化、吸附等诸多领域受到广泛应用。本论文使用羧酸芳香醚类配体设计合成了一系列镧系金属有机框架材料,并探索了材料作为... 详细信息

基于羧酸芳香醚类配体的镧系金属有机框架材料,因其具有主客体相互作用的位点以及优异的光学性质,在荧光传感、催化、吸附等诸多领域受到广泛应用。本论文使用羧酸芳香醚类配体设计合成了一系列镧系金属有机框架材料,并探索了材料作为荧光探针的潜在应用。研究内容如下:(1)使用羧酸芳香醚类配体(L1)和稀土硝酸盐反应合成了三个同构的四核镧系金属有机框架材料[LnL·DMF],其中Ln为Eu(1)、Tb(2)、Sm(3)。单晶测试表明,MOF 1属于单斜晶系,P2/c空间群。通过材料的光学传感研究表明,MOF1和2可以用于DMF溶液中UO的检测,检出限分别为0.14μM和0.42μM,Ksv值分别为2.45×10M和1.25×10 M。通过抗干扰和荧光滴定实验,发现MOF 1和2具有较高的灵敏性和较低的检测限以及响应时间快,在UO方面具有潜在的应用前景。(2)使用羧酸芳基醚类配体(L1)和硝酸铕,并引入氯化钠或氯化锂,通过一锅法在溶剂热条件下合成了[(Eu NaL)·Na·DMF·3.5HO](MOF 4)和[(Eu LiL)·Li·DMF·3.5HO](MOF 5)。单晶测试表明,MOF 4和5属于四方晶系,I4/acd空间群。三核金属簇单元形成了一维螺旋链和三维框架结构。由于通道内表面分布的富氧原子可作为易接近的Lewis碱基响应位点识别UO离子,通过材料的光学传感研究表明,MOF 4和5可以快速检测水中的UO,检测限分别为72.7 n M和0.24μM,Ksv值分别为3.66×10M和2.20×10M。湖水中MOF 4的检测限为113.0 n M,低于EPA中建议饮用水中130.0 n M的最大浓度。实验结果说明该传感器具有优异的选择性和灵敏度,在实际生活检测方面具有广阔的应用前景。(3)在羧酸芳基醚类配体(L1)的基础上,将磺酸基团引入到羧酸配体中,使用磺酸-羧酸类有机配体(L2)与稀土离子[Eu(6)、Tb(7)]配位得到了两个新型三维框架材料[LnL·DMF]。MOF 6和MOF 7的单晶测试表明,两个材料是同构的且具方形孔道及大量未配位的磺酸基团在孔道内。MOF 6和MOF 7可以检测水中的UO,检测限分别为0.45μM和5.29μM,Ksv值分别为1.07×10M和1.72×10 M。

关键词：羧酸芳基醚类配体磺酸-羧酸类配体镧系金属有机框架材料异金属有机框架材料 UO22+

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两种双发光镧系金属有机框架材料联用检测水中农药残留

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农药学学报 2022年第1期24卷 123-132页

作者：郑英蝶刘剀齐何山刘维屏浙江大学环境与资源学院杭州310058 西湖大学工学院杭州310024

传统单发射响应发光传感器因发射光波长单一易受环境因素干扰而灵敏度低,以及双/多元镧系共掺杂发光传感器由于体系内镧系元素之间的能量转移效率易受温度等因素影响而使得检测灵敏度与选择性低,本文提出联用两种双发光镧系金属有机框... 详细信息

传统单发射响应发光传感器因发射光波长单一易受环境因素干扰而灵敏度低,以及双/多元镧系共掺杂发光传感器由于体系内镧系元素之间的能量转移效率易受温度等因素影响而使得检测灵敏度与选择性低,本文提出联用两种双发光镧系金属有机框架材料(lanthanide metal-organic frameworks,Ln-MOFs)实现水体中不同农药的定性和半定量分析。研究合成了Tb-MOF和Eu-MOF2,对其结构和性质进行了表征,并采用所制备的Ln-MOFs对水体中残留的6种农药(敌草胺、毒莠定、咪草烟、戊唑醇、氟替莫非和苯霜灵)进行了定性和半定量分析。结合各农药的紫外-可见吸收光谱测定结果表明:农药与Ln-MOFs之间通过相互作用和竞争性激发能量吸收来调节Ln-MOFs中有机配体与Ln^(3+)之间的能量转移效率,且不同农药对有机配体到Tb^(3+)和有机配体到Eu^(3+)的能量转移效率产生不同的影响。荧光强度比值的对数值lg(I_(545)/I_(616))、lg(I_(545)/I_(340))与农药浓度间具有良好的线性关系,R^(2)均在0.97以上。该研究为开发方便、有效且具有普适性的比率荧光传感器提供了一种可行的策略。

关键词：镧系金属有机框架材料比率荧光传感水中农药残留定性和定量分析

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两种双发光镧系金属有机框架材料检测水中有机农药

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农药学学报 2021年

作者：郑英蝶刘剀齐何山刘维屏浙江大学环境与资源学院西湖大学工学院

传统的单发射响应发光传感器因发射光单一而易受环境因素影响，而双/多元镧系共掺杂发光传感器由于体系内镧系元素之间的能量转移导致检测灵敏度与选择性降低。因此，本文提出联用两种双发光镧系金属有机框架材料实现水体中不同农药的... 详细信息

传统的单发射响应发光传感器因发射光单一而易受环境因素影响，而双/多元镧系共掺杂发光传感器由于体系内镧系元素之间的能量转移导致检测灵敏度与选择性降低。因此，本文提出联用两种双发光镧系金属有机框架材料实现水体中不同农药的快速定性和半定量分析。结果表明，各种农药可以有效地调节从有机配体到Ln;的能量转移，且对配体到Tb;和配体到Eu;的能量转移效率影响程度不同，使得荧光强度比值log (I;/I;)、log(I;/I;)与浓度的独特组合具有显著线性相关性，能够实现三维比率传感。不同种类农药的荧光比值随着浓度变化而变化且在一定范围内呈现线性关系，拟合直线的不同斜率表明可实现选择性检测。该研究为开发方便有效的具有普适性的比率荧光传感器提供了一种可行的策略。

关键词：镧系金属有机框架材料农药比率荧光传感定性和定量分析

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Ln-MOFs用于温度探测领域的研究进展

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化工新型材料 2021年第12期49卷 232-235,241页

作者：赵小杨杨卉赵文渊杨启山内蒙古科技大学化学与化工学院包头014010

温度作为一种重要的物理参数,广泛存在于自然科学领域和人类的日常生活中,因此寻求高效、准确的温度探测方法具有深远意义。镧系金属有机框架材料(Ln-MOFs)具有优异的发光性质以及丰富多样的拓扑结构,在温度探测领域展现出巨大的潜力。... 详细信息

温度作为一种重要的物理参数,广泛存在于自然科学领域和人类的日常生活中,因此寻求高效、准确的温度探测方法具有深远意义。镧系金属有机框架材料(Ln-MOFs)具有优异的发光性质以及丰富多样的拓扑结构,在温度探测领域展现出巨大的潜力。以过渡金属构筑的单一荧光发射金属-有机框架材料(MOF)材料作对比,重点阐述了Ln-MOFs双发射强度比率传感器在温度探测方面的优势,总结了近年来国内外报道的重要研究成果,并对未来发展趋势进行了展望。

关键词：镧系金属有机框架材料发光温度探测比率荧光传感器

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基于金属有机框架的荧光传感器及其在分析中的应用

基于金属有机框架的荧光传感器及其在分析中的应用

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作者：谢蕊蕊南方医科大学

学位级别：硕士

荧光分析法是指当荧光物质与分析物相互作用后,其发光特性发生改变,从而实现对分析物的定性分析和定量检测。近年来,荧光分析法由于其操作简便和灵敏度高等优势在生物分析领域中表现出巨大的应用潜力。而金属有机框架（MOFs）材料,特别... 详细信息

荧光分析法是指当荧光物质与分析物相互作用后,其发光特性发生改变,从而实现对分析物的定性分析和定量检测。近年来,荧光分析法由于其操作简便和灵敏度高等优势在生物分析领域中表现出巨大的应用潜力。而金属有机框架（MOFs）材料,特别是荧光金属有机框架（LMOFs）材料因具有可调谐的孔径与尺寸、优异的荧光性能、比表面积大和良好的吸附性等性质,不仅能有效地提高荧光分析的检测灵敏度,而且应用范围较广。因此,本论文利用LMOFs构建了两种不同的荧光传感平台,并将其用于细胞色素c（Cyt c）的检测与食品和药品中抗生素的分析。本论文主要研究内容分为以下两个部分:（1）Cyt c是生物氧化过程中的电子传递体,在细胞凋亡中起到了十分重要的作用,对其进行检测具有重要意义。因此在本章中,我们通过简单的物理吸附法将Zn-Ag-In-S荧光量子点（ZAISQDs）包封在金属有机框架（MIL-68（In））中制备了 ZAISQDs@MIL-68（In）复合物,并将其用于Cytc的检测。在最佳检测条件下,该传感器检测Cyt c的线性浓度范围为0.02 μM-3.5μM,检测限低至8 nM。最后我们将其成功用于凋亡细胞释放的Cyt c的检测与抗癌药物活性的筛选,证明了 ZAISQDs@MIL-68（In）复合物检测Cyt c的实用性,同时极大地丰富了 MOFs材料在生命科学领域的应用。（2）作为一种抗菌药物,抗生素目前在全球范围内被广泛使用,然而抗生素的过多残留会影响人们的生命健康和财产安全,因此在本章中,我们制备了三种Eu3+和Tb3+共掺杂的MOFs-比率型传感阵列用于抗生素的鉴别与分析。实验结果表明,当加入25种不同的抗生素后,三种MOFs可以产生不同的荧光响应,在干扰物质存在下,25种抗生素在高（1 mM）和低（100μM）浓度下均能很好地被鉴别。同时,该方法对48种未知抗生素样品的鉴定也具有较高的准确率（98%）。最后,我们还将该传感阵列成功用于药物制剂及牛奶中抗生素的分析,证明了其实用性。

关键词：荧光分析法量子点金属有机框架镧系金属有机框架材料

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镧系MOFs荧光探针的功能化构筑及其无机离子和生物分子传感性能

镧系MOFs荧光探针的功能化构筑及其无机离子和生物分子传感性能

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作者：冀冠峰内蒙古大学

学位级别：硕士

在众多多孔材料中,金属有机框架(MOFs)材料基于其结构可设计性和尺寸可调性等优势在诸多领域展示出无可比拟的应用前景。本文围绕荧光镧系金属有机框架材料(Ln-MOFs)展开研究,利用两种芳香类多羧酸配体Httpa和Htsta(Httpa=5,5’,5’’-(... 详细信息

在众多多孔材料中,金属有机框架(MOFs)材料基于其结构可设计性和尺寸可调性等优势在诸多领域展示出无可比拟的应用前景。本文围绕荧光镧系金属有机框架材料(Ln-MOFs)展开研究,利用两种芳香类多羧酸配体Httpa和Htsta(Httpa=5,5’,5’’-((1,3,5-triazine-2,4,6-triyl)tris(oxy))triisophthalic acid,Htsta=4,4’,4’’-((1,3,5-triazine-2,4,6-triyl)tris(sulfanediyl))tribenzoic acid)作为主要配体在水热和溶剂热条件下设计构筑了四个系列的Ln-MOFs,依据每个体系中配合物结构和荧光性能的优势,重点研究了上述Ln-MOFs在金属阳离子、阴离子、溶剂小分子以及生物小分子方面的荧光检测。具体工作如下:1、选用羧酸配体Hdpa和Tb(NO)?6HO在水热条件下自组装制备具有毫米级尺寸的二维Tb配合物,由于天线效应,所合成的配合物可诱导出较强的绿色荧光。更重要的是,该配合物孔道中具有带负电荷的酚氧基团,具有高选择性和超高灵敏度检测水溶液中Pb离子的能力。2、在本课题组前期工作的基础之上,将Tb和Eu离子混掺杂在同一个框架结构中合成双发射荧光探针。通过控制Eu/Tb的摩尔比使得上述混掺杂MOF材料可作为发光器件实现了其荧光由红到黄最终变为绿的转变。此外,混掺杂的MOFs材料在结合极微量水分子的情况下发生荧光猝灭现象,并且呈现出良好的线性相关性,故可作为比率型荧光探针用于检测乙醇中的痕量水分。3、根据软硬酸碱理论成功构筑一种新颖的Ln-MOFs,首先在水热条件下利用配体Htsta合成一种结构新颖的三维Zn-MOF,随后通过后修饰(post-modification)作用将Tb离子引入其孔道中形成镧系后修饰MOF(Lanthanide post-modification MOF),所得到的镧系基MOFs具有较强的绿色荧光和稳定的框架结构。此外,该后修饰配合物中引入的Tb离子不仅可以调控其荧光,同时也可作为碱金属位点用于循环检测水体系及生命体系中的PO离子,且其响应速度极快。4、基于第三部分工作,通过两步后修饰作用,研究了一种新颖的“开关型”荧光探针,利用Cu离子调节后修饰配合物的荧光,并作为反应位点基于荧光增强检测溶液中的天门冬氨酸(Asp)。同时,我们将上述利用MOFs材料检测识别Asp进而触发荧光信号变化的体系构筑了IMPLICATION型逻辑门和模糊隶属度函数。

关键词：镧系金属有机框架材料后修饰荧光探针化学传感荧光调控

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