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镧氧化物/膨胀石墨复合吸附剂的制备、除磷性能及机理

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上海大学学报（自然科学版） 2021年第4期27卷 686-695页

作者：靳苏皖牛维亚张玲毛纤勇上海大学环境与化学工程学院上海200444

为了获得除磷性能更优的吸附剂,以负载LaOH的膨胀石墨(expanded graphiteLaOH,EG-LaOH)为前驱体,分别于340,500和750℃下焙烧制备了镧氧化物/膨胀石墨复合吸附剂EG-LaO-340,EG-LaO-500和EG-LaO-750.通过吸附动力学和等温线实验,考察了EG... 详细信息

为了获得除磷性能更优的吸附剂,以负载LaOH的膨胀石墨(expanded graphiteLaOH,EG-LaOH)为前驱体,分别于340,500和750℃下焙烧制备了镧氧化物/膨胀石墨复合吸附剂EG-LaO-340,EG-LaO-500和EG-LaO-750.通过吸附动力学和等温线实验,考察了EG-LaO-340,EG-LaO-500和EG-LaO-750的除磷性能.结果发现,制备温度不同对吸附剂的除磷性能影响明显,其中EG-LaO-340的吸附速率和吸附容量均为最优.通过研究热力学参数和溶液初始pH对吸附容量的影响,以及扫描电镜(scanning electron microscope,SEM)和傅里叶变换红外(Fouier transform infrared,FTIR)光谱的分析进一步探讨了EGLaO-340的除磷机理.结果表明:该吸附是一个能够自发进行的吸热过程;吸附除磷主要通过静电作用、离子交换作用和路易斯酸碱作用实现.

关键词：除磷镧氧化物膨胀石墨吸附机理

钴掺杂的镧氧化物对水体中无机砷的去除性能和机理研究

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钴掺杂的镧氧化物对水体中无机砷的去除性能和机理研究

作者：高紫崴华东师范大学

学位级别：硕士

水环境中的砷(As)污染一直是紧迫、有待解决的环境污染问题。砷的高毒性和致癌性,长期暴露在砷污染的环境中,即使在较低浓度下,也会对人类的健康构成巨大威胁。砷酸盐(As(Ⅴ))和亚砷酸盐(As(Ⅲ))是自然水环境中最常见的无机砷形式。在... 详细信息

水环境中的砷(As)污染一直是紧迫、有待解决的环境污染问题。砷的高毒性和致癌性,长期暴露在砷污染的环境中,即使在较低浓度下,也会对人类的健康构成巨大威胁。砷酸盐(As(Ⅴ))和亚砷酸盐(As(Ⅲ))是自然水环境中最常见的无机砷形式。在众多除砷技术中,吸附法由于其成本低、操作简单、效率高等优点,被认为是去除水体中砷污染的一种有前途的方法。在已经开发的用于去除砷污染的各种纳米金属吸附剂中,稀土金属镧(La)是一种相对丰富且廉价的元素,因其大量的配位点和对砷的高亲和力,被认为是一种有前途的除砷材料。基于以上,本论文通过制备Co掺杂的镧氧化物复合材料并探究其对水体As(Ⅴ)和As(Ⅲ)的去除性能以及相关的去除机理,具体的研究内容和结论如下:(1)Co掺杂La(OH)复合材料(Co-La)的制备和表征。Co-La的复合材料具有较高的比表面积,微米大小的桃核状形态和丰富的大孔和介孔结构。这样独特的结构可以暴露更多的活性位点从而增强对砷的吸附性能。(2)Co-La复合材料去除水体As(Ⅴ)的性能和机理研究。研究结果表明,Co-La对于As(Ⅴ)表现出极好的吸附能力,饱和吸附容量为165.29 mg/g,准一级动力学常数(k)是0.05501 min。Co-La对As(Ⅴ)的吸附是一个自发的、吸热的和熵增的过程。Co-La对As(Ⅴ)能够在较宽的p H范围内(3.54-9.2)保持高吸附能力。CO和Si O对As(Ⅴ)的吸附影响较大,NO、Cl、SO离子对As(Ⅴ)的吸附几乎无影响。Co-La具有良好的吸附循环稳定性能(三次循环的去除率均在90%以上)。通过X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)、傅利叶红外变换光谱(FTIR)表征分析表明Co-La对于As(Ⅴ)的吸附主要是归因于Co-La表面的羟基与As(Ⅴ)的配体交换作用。研究结果表明Co-La是一种很有前途的去除水体中As(Ⅴ)的材料,但对As(Ⅲ)吸附能力较差。(3)为了进一步提升对As(Ⅲ)的去除性能,构建Co-La活化过一硫酸盐(PMS)同步氧化-吸附体系(Co-La/PMS),研究其对水体中的As(Ⅲ)去除性能以及机理研究。研究结果表明,当PMS与As(Ⅲ)的摩尔比为1.2时,Co-La/PMS体系10 min内对As(Ⅲ)的去除率可达99.4%。该体系的最大As(Ⅲ)去除能力能达到243.90 mg/g,准一阶动力学常数(k)为1.0771 min,比Co-La单独吸附As(Ⅲ)的去除容量高4.6倍以及反应速度快239倍。Co-La表面的Co元素和氧缺陷可以激活PMS产生活性自由基(SO,·OH,O)和非自由基(O)将As(Ⅲ)转化为As(Ⅴ)。同时,PMS可以促使Co-La上的La(OH)转化为过渡态LaSO(OH),并通过As(Ⅴ)与SO的快速交换实现对As(Ⅲ)显著强化去除。Co-La/PMS体系能够在较宽的p H值范围内(2.63-10.11)保持出色的砷去除能力,CO和Si O这两种阴离子会抑制Co-La/PMS体系对砷的去除,NO、Cl、SO离子以及有机质对砷的去除几乎没有明显影响。实际水体的应用发现Co-La/PMS体系是一种很有前途的天然水处理策略,同时Co-La/PMS体系具备优异的稳定性和可重复利用性。另外通过动态过滤装置能在1 min内对As(Ⅲ)几乎完全去除(97%以上,出水浓度是6.67μg/L),远低于WHO饮用水中10μg/L的砷标准。Co-La/PMS体系卓越的除砷性能将使其在水砷污染深度处理中具有极大应用潜力。

关键词：砷镧氧化物吸附氧化过硫酸盐

ICP—AES光谱测量高纯镧氧化物中非稀土杂质

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中国稀土学报 2002年第1期20卷 76-76页

作者： Ruth Wanjau 江祖成等武汉大学化学系，武汉430072

报道了用HPLC与ICP－AES联用测定高纯氧化镧中痕量非稀土杂质的新方法。应用P507树脂柱作固定相和稀硝酸作流动相，研究了基体（La)和非稀土杂质的色谱保留行为。发现使用pH1.7的硝酸可以有效地从HPLC柱上淋洗非稀土杂质。实验结果表明... 详细信息

报道了用HPLC与ICP－AES联用测定高纯氧化镧中痕量非稀土杂质的新方法。应用P507树脂柱作固定相和稀硝酸作流动相，研究了基体（La)和非稀土杂质的色谱保留行为。发现使用pH1.7的硝酸可以有效地从HPLC柱上淋洗非稀土杂质。实验结果表明，可以在15min内实现基体与待测元素之间的有效分离。本法已应用于高纯La2O3中8个非稀土杂质的定量测定，其回收率在90％－110％之间。

关键词： ICP-AES 镧氧化物杂质测量光谱分析

镧、铈氧化物对重质烃类蒸汽转化制氢催化剂性能的影响

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石油炼制与化工 2003年第2期34卷 46-48页

作者：尹长学程玉春郝树仁石方柱中国石化齐鲁分公司研究院山东淄博255400

采用常压微反装置及小型加压评价装置,对镧、铈氧化物以不同的加入方式对研制的重质烃类蒸汽转化催化剂活性、还原性能、抗积炭性能的影响进行了研究。结果表明,以共沉方式加入二氧化铈,更有利于提高催化剂的综合性能。

关键词：镧氧化物铈氧化物稀土重质烃类蒸汽转化制氢催化剂活性稳定性

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氧化铝/氧化镧X射线衍射及拉曼光谱研究

光谱学与光谱分析 2021年第8期41卷 2480-2483页

作者：王奕李长荣庄昌凌贵州大学材料与冶金学院贵州贵阳550025 贵州省冶金工程与过程节能重点实验室贵州贵阳550025

当钢中氧化铝夹杂物的尺寸过大、棱角分明,在线材拉拔为钢丝的过程中可视为主要的裂纹源,会严重影响钢材性能,细化或去除钢中夹杂物备受重视。由于钢中合金元素添加量相对于钢液较小,并在实验及分析的中间过程中存在误差,使用放大夹杂... 详细信息

当钢中氧化铝夹杂物的尺寸过大、棱角分明,在线材拉拔为钢丝的过程中可视为主要的裂纹源,会严重影响钢材性能,细化或去除钢中夹杂物备受重视。由于钢中合金元素添加量相对于钢液较小,并在实验及分析的中间过程中存在误差,使用放大夹杂物反应的思路,研究了在高温1600℃时,不同比例稀土氧化镧粉末和氧化铝粉末的添加量对夹杂物的物相变化、尺寸大小的影响。对高温箱式炉设定程序进行升温、保温、随炉冷却,使用X射线衍射仪、拉曼光谱仪测试结果分析了镧铝氧化物的具体变化过程。结果表明:随着La_(2)O_(3)添加量的不断增加,最先生成LaAl_(11)O_(18)相,其次为LaAl_(11)O_(18),LaAlO_(3)相,峰强减弱,半高宽增加,晶粒尺寸变小,随后LaAl_(11)O_(18)特征峰消失,只剩下LaAlO_(3)相,且并无新相生成。结合H-W平均晶粒尺寸数学模型计算R^(2)分别为0.99025,0.96259,0.9871和0.98976,且1^(^(#))样品到4^(#)样品晶粒尺寸分别为6.08,2.88,7.67和4.75μm,2^(^(#))样品晶粒尺寸最小,3^(#)样品晶粒尺寸最大,表明合适的氧化镧和氧化铝配比可以促进形核并缩小晶粒尺寸。通过拉曼光谱分析得出,随着Al_(2)O_(3)配比的减少,观察拉曼位移在4385 cm^(-1)处拉曼特征峰消失,结合XRD图谱可以判定该处为LaAl_(11)O_(18)相。3^(#)—4^(#)曲线在拉曼位移为3564~3642和4461~5554 cm^(-1)处出现拉曼特征峰,结合2^(#)曲线以及XRD图谱可知,生成新的LaAlO_(3)相,且3^(#)样品和4^(#)样品的不同配比对拉曼峰强无太大影响,也没有出现新的特征峰。通过放大钢中需要针对性研究的物质,分析了氧化镧粉末添加后对氧化铝粉末改性的演变过程。研究结果可对实际炼钢过程中解决氧化铝夹杂物改性的问题提供参考。

关键词：镧氧化物 XRD 拉曼光谱晶粒尺寸

1O2与(LaOxH)4-2x的反应能量学:DFT研究

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石油化工 2004年第Z1期33卷 435-436页

作者：夏文生傅钢翁维正李建辉万惠霖厦门大学化学系物理化学研究所固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005 厦门大学化学系物理化学研究所固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005 厦门大学化学系物理化学研究所固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005 厦门大学化学系物理化学研究所固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005 厦门大学化学系物理化学研究所固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005

采用密度泛函理论法(DFT)及嵌入相对论效应的赝势研究单重态下分子氧与(LaOxH)4-2x反应能量学.结果表明1O2与(LaOxH)4-2x作用可能形成端式或侧式键合物种.对(LaOH)2+,二者并存,端式(通过H键合构成)易转化为超氧物种,而侧式(通过La键合构... 详细信息

采用密度泛函理论法(DFT)及嵌入相对论效应的赝势研究单重态下分子氧与(LaOxH)4-2x反应能量学.结果表明1O2与(LaOxH)4-2x作用可能形成端式或侧式键合物种.对(LaOH)2+,二者并存,端式(通过H键合构成)易转化为超氧物种,而侧式(通过La键合构成)则倾向于转化为臭氧物种;对LaO2H或(LaO3H)2-,1O2无需活化即可转化为能量上较稳定的侧式键合的超氧物种,而侧式键合物1O2-LaO2H转化为臭氧物种的倾向性较侧式键合物1O2-(LaOH)2+的要小.1O2与(LaOxH)4-2x作用形成的超氧物种稳定性随x增大而增加.

关键词：单重态氧超氧镧氧化物能量学 DFT

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稀土氧化物改性磷化钼催化剂加氢脱氮

稀土氧化物改性磷化钼催化剂加氢脱氮

作者：徐艳春大连理工大学

学位级别：硕士

加氢精制是生产清洁燃料的必要步骤,包括加氢脱硫(HDS),加氢脱氮(HDN)和加氢脱氧(HDO)等反应过程。常规HDN与HDS在催化剂表面同时进行。但由于HDN相比HDS需要更高的加氢性能,导致HDN活性较低,因此开发高效的HDN催化剂具有重要意义。工... 详细信息

加氢精制是生产清洁燃料的必要步骤,包括加氢脱硫(HDS),加氢脱氮(HDN)和加氢脱氧(HDO)等反应过程。常规HDN与HDS在催化剂表面同时进行。但由于HDN相比HDS需要更高的加氢性能,导致HDN活性较低,因此开发高效的HDN催化剂具有重要意义。工业上常用的HDN催化剂一般为负载型Ni(Co)-Mo-S或Ni(Co)-W-S等,这些硫化物催化剂加氢活性较弱,导致加氢脱氮活性偏低。实验室前期的研究表明,体相MoP催化剂具有较好的HDN反应性能。添加助剂是有效提高催化剂活性的方法之一,因此本文旨在对体相MoP催化剂进行改性以提高催化剂HDN活性。文章内容包括以下部分。通过共沉淀法制备体相MoP催化剂以及铈氧化物(镧氧化物)改性MoP催化剂(记为Ce(La)-MoP(x)其中x为Ce(La)/Mo摩尔比)。采用XRD,N2物理吸附等表征手段对催化剂进行表征,结果表明,通过共沉淀法成功制备出体相MoP催化剂,助剂改性有助于提高催化剂的比表面积,分散度。研究助剂铈氧化物对MoP催化剂的HDN反应影响。以喹啉及其加氢产物十氢喹啉(DHQ)为含氮模型化合物,考察MoP和Ce-MoP(x)催化剂对喹啉和DHQ的加氢脱氮反应催化性能。反应结果证明改性后催化剂加氢能力和C-N键断裂能力都有所提高,对DHQ的脱氢能力有抑制作用,助剂没有改变喹啉HDN反应路径,主要提高DHQ路径反应活性。考察助剂镧氧化物对MoP催化剂的影响。同样以喹啉和DHQ为含氮模型化合物,考察MoP和La-MoP(x)催化剂对喹啉和DHQ的加氢脱氮反应催化性能。研究表明镧氧化物助剂同样提高了MoP催化剂的HDN反应活性。镧氧化物的引入没有改变喹啉在MoP催化剂上HDN的反应路径,同时抑制了DHQ的脱氢活性,最优La/Mo比为0.3。喹啉在这些催化剂上主要通过DHQ路径脱氮,引入镧氧化物对喹啉HDN反应的促进作用比DHQ更为显著。对比铈氧化物和镧氧化物对磷化钼催化剂的助催化作用,相比之下铈氧化物对催化剂的助催化作用更明显。

关键词：磷化钼铈氧化物镧氧化物喹啉加氢脱氮

钙钛矿型(La_(0.8)M_(0.2))MnO_3和(La_(0.8)Sr_(0.2))(Mn_(1-x)Fe_x)O_3的XRD和IR光谱的研究

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Chinese Journal of Structural Chemistry 1998年第6期17卷 444-448页

作者：郑起詹瑛瑛魏可镁陈天明张汉辉肖益鸿福州大学化肥催化剂国家工程研究中心福州350002 福州大学化学系福州350002

合成了（La0.8M0.2）MnO3（M=Ca2+，Sr2+，Ba2+）和（La0.8Sr0.2）（Mn1-xFex）O3（x=0．1、0．2、0．3、0．4、0．5）两类氧化物，经XRD确认为钙铁矿型氧化物，应用FT－IR对其进行研究，对主要的红外特征振动υ（Mn-O）和δ（O-Mn-O）... 详细信息

合成了（La0.8M0.2）MnO3（M=Ca2+，Sr2+，Ba2+）和（La0.8Sr0.2）（Mn1-xFex）O3（x=0．1、0．2、0．3、0．4、0．5）两类氧化物，经XRD确认为钙铁矿型氧化物，应用FT－IR对其进行研究，对主要的红外特征振动υ（Mn-O）和δ（O-Mn-O）进行分析表征。这类化合物的υ（Mn-O）和δ（O-Mn-O）的FT－IR特征吸收峰十分相似，但在～608cm－1处出现较大差别，以Sr2+、Ca2+和Ba2+部分A位取代La3+的钙铁矿型氧化物和B位Fe取代Mn时，由于离子的溶解能不同，对晶格的有序排列的影响程度不一，导致了Mn－O键的键力场不同，引起了吸收峰向低波数移动。这种结构上的差异，导致对汽车尾气中的有害成份碳氢化合物（HC）和一氧化碳（CO）的催化氧化能力降低。借此可以用于研究结构与催化性能的关系。

关键词：尾气净化催化剂钙钛矿型 XRD FTIR 镧氧化物

添加Y_2O_3对LaCaCrO_3电性能的影响

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稀土 1991年第3期12卷 61-65页

作者：贾文武范淑琴谢锋孙良成李德辉包头稀土研究院

铬酸镧(LaCrO_3)是属于一种稀土氧化物半导体材料。其中部分La^(+3)离子被碱土金属Ca^(2+)离子置换生成LaCaCrO_3,呈现出良好的电传导性(室温下电阻率不大于10Ω·cm)、

关键词：镧氧化物氧化钇发热材料稀土