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镍铁层状双金属氢氧化物催化臭氧去除双酚A的试验

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净水技术 2019年第2期38卷 22-28页

作者：杨婷婷李亮梁曼丽姜杰文彭婧婧王耀葳上海理工大学环境与建筑学院上海200093

采用共沉淀的方法合成镍铁层状双金属氢氧化物,通过X射线衍射(XRD)研究不同镍铁金属摩尔比例对镍铁层状双金属氢氧化物晶型的影响;设计单因素试验,研究催化剂投加量、pH、臭氧浓度、镍铁金属摩尔比例等因素对双酚A(BPA)去除效果的影响;... 详细信息

采用共沉淀的方法合成镍铁层状双金属氢氧化物,通过X射线衍射(XRD)研究不同镍铁金属摩尔比例对镍铁层状双金属氢氧化物晶型的影响;设计单因素试验,研究催化剂投加量、pH、臭氧浓度、镍铁金属摩尔比例等因素对双酚A(BPA)去除效果的影响;探讨催化臭氧氧化去除BPA的反应机理。XRD图显示当镍铁金属摩尔比为3∶1时,镍铁层状双金属氢氧化物的结晶度最好。试验结果表明:在BPA初始浓度为10 mg/L、pH值为8.2、臭氧浓度为9.0 mg/L、催化剂投加量为0.3 g/L、镍铁金属摩尔比例为3∶1的条件下,含BPA废水的总有机碳(TOC)去除率高达89%。通过羟基自由基抑制剂反应试验,观察到TOC和BPA的去除率均有所降低,说明催化臭氧反应过程中存在羟基自由基氧化作用。

关键词：内分泌干扰物双酚A 镍铁层状双金属氢氧化物催化臭氧

镍铁基层状双金属氢氧化物的制备及其电化学性能研究

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镍铁基层状双金属氢氧化物的制备及其电化学性能研究

作者：王小菡北京邮电大学

学位级别：硕士

人类的工业生产和日常生活都离不开能源,然而传统化石能源的过度使用带来了环境污染、温室效应等问题,给地球的生态文明造成了很大压力。开发清洁可再生的氢能源在一定程度上能够缓解现存的能源短缺和生态问题,在当前制氢领域中,电催化... 详细信息

人类的工业生产和日常生活都离不开能源,然而传统化石能源的过度使用带来了环境污染、温室效应等问题,给地球的生态文明造成了很大压力。开发清洁可再生的氢能源在一定程度上能够缓解现存的能源短缺和生态问题,在当前制氢领域中,电催化分解水制氢是一种高效、环保且极具潜力的方法。由于电解水的析氢、析氧反应较为缓慢,需要克服很大的势垒,因此选择合适的电催化剂材料至关重要,其中价格低廉的镍铁基层状双金属氢氧化物因其特殊的层状结构和优良的析氧催化活性受到广泛关注。然而层状双金属氢氧化物在实际应用中存在导电性差、易团聚等缺点,其催化活性与贵金属催化剂之间存在一定差距,因此本论文工作通过改性方法提升了镍铁基层状双金属氢氧化物的催化活性;还将双金属氢氧化物作为前驱体进行硒化,合成了具备双功能催化活性的双金属硒化物。主要的研究内容如下所示:(1)为改善层状双金属氢氧化物易团聚、导电性差的问题,以电导率高的泡沫镍为基体,尿素为沉淀剂,通过水热法在泡沫镍表面垂直生长了镍铁投料比不同的NiFe LDH纳米片。合成的NiFe LDH/NF具备三维立体结构,这有利于在电解质溶液中暴露更多活性位点以及反应中的电子传导和传质过程。对比分析结果显示,在120℃水热反应10小时,药品投料比为Ni:Fe=4:1的条件下,制备所得的Ni4Fe1 LDH/NF在1.0 mol L-1的KOH中具有良好的OER催化活性,其Tafel斜率为50.8 mV dec-1,达到电流密度为10mAcm-2时,对应过电位为283 mV。(2)为了进一步提升NiFe LDH/NF的电催化性能,降低其OER过电位,选择向NiFe LDH/NF掺杂导电性好Cu原子。电化学测试结果表明,Cu的加入使电催化剂内部的电子结构得到改善,不仅提高了催化剂材料的电导率,降低了样品OER过程的电荷传导电阻,还提升了催化剂的电化学活性表面积。所合成的NiFeCu LDH/NF在碱性电解质中展现出了优异的OER催化性能,达到10mAcm-2电流密度仅需183 mV的过电位,Tafel斜率低至42.1 mV dec-1,而且在大电流密度下能表现出不少于24小时的稳定性。(3)采用两步水热法,以NiFe LDH为前驱体,选择二氧化硒作为硒化反应的硒源,无毒害无污染的柠檬酸钠作为硒化反应的还原剂,在NF上制备了具有微观纳米片状结构的不同镍铁投料比的NiFeSe2/NF。在 1.0 M KOH 中,NiFeSe2/NF 具有优良的 HER 和 OER性能以及24小时活性稳定性,可用作双功能电催化剂。测试结果显示,当Ni:Fe=3:1时,所得Ni1.5Fe0.5Se2/NF具有最佳的HER催化活性,10 mA cm-2下对应过电位大小为126.3 mV。当Ni:Fe=2:1时,Ni1.33Fe0.67Se2/NF是OER催化性能最优越的材料,在50 mA cm-2下对应过电位为295 mV,Tafel斜率低至67.4 mV dec-1。此外,10 mA cm-2下,Ni1.5Fe0.5Se2/NF全解水性能最好,对应电压低至1.53 V。为合成具有双功能电催化活性的硒化物提供了一种更安全、简便的方法。

关键词：电催化剂析氧反应析氢反应镍铁层状双金属氢氧化物双金属硒化物

氧化镍与镍铁双金属氢氧化物界面增强电催化水氧化

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氧化镍与镍铁双金属氢氧化物界面增强电催化水氧化

作者：高治文天津大学

学位级别：硕士

能源危机与环境污染是人类面临的亟待解决的两大关键性问题。开发可持续、无污染的清洁能源技术是解决问题的关键。其中清洁能源再生技术,电解水、金属空气电池以及染料电池是十分有潜力的技术,而这些技术目前主要受限于发展高效清洁的... 详细信息

能源危机与环境污染是人类面临的亟待解决的两大关键性问题。开发可持续、无污染的清洁能源技术是解决问题的关键。其中清洁能源再生技术,电解水、金属空气电池以及染料电池是十分有潜力的技术,而这些技术目前主要受限于发展高效清洁的催化剂,尤其以其中的反应动力学十分缓慢的氧析出反应(OER)催化剂为主。自从科学家发现镍铁层状双金属氢氧化物(NiFe-LDH)可以作为廉价高效的OER催化剂以来,各国科学家都致力于更高效催化的方法。本文以超薄NiFe-LDH纳米片为基础,合成具有紧密化学结合的NiO/NiFe-LDH纳米复合催化剂;通过构建三维空间结构实现OER反应中间产物的多活性位协同吸附,大大降低每一步反应中间产物的吸附能,突破传统单过渡金属催化活性位点的吸附能的线性关系,极大的提高NiFe-LDH基的OER催化活性。1、本文通过激光液相烧蚀NiFe合金靶的方法成功制备出NiO与NiFe LDH原位结合的复合催化剂;通过控制液相成分的浓度可控得到不同NiO含量的复合催化剂。2、通过对比NiO/NiFe LDH复合催化剂、纯相NiFe LDH催化剂以及NiO纳米颗粒催化剂的氧析出性能发现,复合催化剂表现出极其优异的水氧化性能。3、通过理论计算得出最优异的催化活性位点,并且基于Bader电荷分析出最优活性位点在催化过程中的价态变化;基于此,进一步在实验上探索有无高价活性Ni的出现,结合EELS与X-ray双重分析验证理论计算模型及反应位点的准确性。4、提出界面三位空间结构进行多位点协同帮助吸附氧析出反应中间体,极大的降低每一步反应的吸附能,并且突破了传统的单过渡金属催化活性位吸附四步反应中间产物造成的吸附能上存在的线性关系并由此线性关系而得到的0.37V的理论过电位。首次以界面空间结构的方式实现突破OER反应线性关系,对今后设计和合成具有更优异的催化剂具有重要的指导意义。

关键词：镍铁层状双金属氢氧化物氧析出界面结构线性关系理论过电位

自支撑NiFe LDHs@Co-OH-CO_(3)纳米棒阵列电极用于碱性阴离子交换膜电解水

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电化学 2022年第9期28卷 77-93页

作者：郭丹丹俞红梅迟军邵志刚中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

开发高效耐用的电极对碱性阴离子交换膜电解水(AEMWEs)制氢至关重要。在这项研究中,我们展示了一种高效且稳定的自支撑NiFe LDHs@Co-OH-CO_(3)/NF纳米棒阵列电极分别用于析氧反应(OER)和AEMWE的阳极。在这项工作中,我们将2D的镍铁层状... 详细信息

开发高效耐用的电极对碱性阴离子交换膜电解水(AEMWEs)制氢至关重要。在这项研究中,我们展示了一种高效且稳定的自支撑NiFe LDHs@Co-OH-CO_(3)/NF纳米棒阵列电极分别用于析氧反应(OER)和AEMWE的阳极。在这项工作中,我们将2D的镍铁层状双金属氢氧化物纳米片(NiFe LDHs)原位生长在1D的碱式碳酸钴纳米线上(Co-OH-CO_(3)/NF),最终得到独特的纳米棒阵列复合结构电极。在三电极体系中,自支撑NiFe LDHs@Co-OH-CO_(3)/NF对OER具有良好的催化活性,在1 mol·L^(-1)KOH中,当电流密度为20 m A·cm^(-2)时,过电位为215 mV。当自支撑NiFe LDHs@Co-OH-CO_(3)/NF作为AEMWE的阳极(70℃,1 mol·L^(-1)KOH),在电流密度为0.5 A·cm^(-2)时,电解电压为1.72 V,并且具有较好的稳定性。进一步的实验表征结果显示了自支撑NiFe LDHs@Co-OH-CO_(3)/NF的优异性能是其具有特殊的形貌结构。这是由于纳米棒阵列电极的三维分层结构可以有效防止纳米片团聚,从而有利于电子转移,为水分解提供大量的边缘活性位点。

关键词：镍铁层状双金属氢氧化物析氧反应碱性阴离子交换膜电解

基于金属（氢）氧化物的多功能超疏水表面制备及其性能研究

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基于金属（氢）氧化物的多功能超疏水表面制备及其性能研究

作者：华江龙华南理工大学

学位级别：硕士

超疏水表面因其特有的抗浸润、防黏附特性,在自清洁、防覆冰、减阻、金属防腐、油水分离等多种领域表现出应用潜力,其制备方法是结合低表面能修饰和粗糙结构的构建。单一超疏水特性的超疏水表面应用范围较窄,为了扩宽其应用领域,可以选... 详细信息

超疏水表面因其特有的抗浸润、防黏附特性,在自清洁、防覆冰、减阻、金属防腐、油水分离等多种领域表现出应用潜力,其制备方法是结合低表面能修饰和粗糙结构的构建。单一超疏水特性的超疏水表面应用范围较窄,为了扩宽其应用领域,可以选用功能材料构建粗糙结构,制备对应性能的超疏水表面。Ni Fe-LDH具备磁性等多种优良性能,适合用于构建多功能超疏水表面;Zn O具有紫外吸收优良性质,但水热生长时需种子层的特性限制着其应用范围。本论文通过低温水热手段在玻璃表面生长了三种金属氧化物或氢氧化物薄膜,随后低表面能改性制备了具有磁性或抗紫外性能的多功能超疏水表面。（1）选用不同金属盐为原料,在基材表面低温水热生长了两类金属氧化物或氢氧化物薄膜,经氟硅烷修饰后得到两种磁性超疏水表面,均表现出优异的耐酸碱性能。系统研究了沉淀剂浓度、金属离子比例、金属盐浓度等因素对薄膜微观形貌及性能的影响,得出以下结论:以Ni和Fe为原料生成了Ni Fe-LDH产物,以Al和Fe为原料生成的主要产物是α-FeO、Al OOH;随尿素浓度的增大,超疏水表面的粗糙度均先增大后减小;在金属离子浓度比Ni:Fe=1:1或Al:Fe=2:1的条件下,超疏水表面的疏水性能最强;随金属离子浓度的增大,纳米单元分布范围逐渐扩宽,排布更加紧密,当金属离子浓度过高时,纳米单元聚合,尺寸增大。（2）先在基材表面水热沉积一层铝铁化合物,然后无种子层水热生长氧化锌,浸渍修饰后,得到了具有一定紫外吸收能力的超疏水疏油表面。系统研究了Zn浓度、水热反应时间、水热反应p H值等因素对Zn O薄膜的形貌及性能的影响,得出以下结论:随Zn浓度的增大,基本单元数量增多并逐渐聚集,表面粗糙度先增大后减小;随水热反应时间的延长,棒状结构与片状结构互相转化,表面粗糙度先减少后增大,疏水疏油性能同步变化;随水热反应p H的增大,单元尺寸逐渐增大,当p H较高时,片状结构溶解并生成纳米棒,紫外吸收性能大大增强。

关键词：超疏水表面低温水热法镍铁层状双金属氢氧化物氧化锌紫外吸收

自支撑NiFe LDH-MoS_(x)集成电极在工业电解水条件下实现高效电解水

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Chinese Journal of Catalysis 2021年第10期42卷 1732-1741页

作者：张晗沈国强刘鑫迎宁博史成香潘伦张香文黄振峰邹吉军天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室天津300072 天津化学化工协同创新中心天津300072

化石燃料的枯竭和不断增长的能源需求给人类带来巨大的挑战,加之能源消耗过程带来的环境问题使得开发清洁可再生绿色能源迫在眉睫.氢能具有零排放、可再生、能量高和来源广等特点,且可通过化石能源和电解水制取,是未来人类最理想的替代... 详细信息

化石燃料的枯竭和不断增长的能源需求给人类带来巨大的挑战,加之能源消耗过程带来的环境问题使得开发清洁可再生绿色能源迫在眉睫.氢能具有零排放、可再生、能量高和来源广等特点,且可通过化石能源和电解水制取,是未来人类最理想的替代能源之一.相较于化石能源制氢,电解水制氢被认为是一种最有前途的清洁制氢技术,能够将可再生能源(例如太阳能和风能)产生的剩余电能以化学能的形式存储起来.电解水反应由发生在阴极的析氢反应与发生在阳极的析氧反应组成.其中,析氧反应涉及多个质子和电子转移,反应动力学缓慢严重限制了其水分解的整体效率.为满足实际应用,亟待开发低成本、高催化活性和在工业电解条件(60-80℃,20%-30%KOH,400mA·cm^(-2))下长期稳定性强等特性的析氧催化剂.本文报道了一种用于析氧反应的自支撑泡沫镰铁自支撑的镰铁层状双金属氢氧化物-二硫化钼(NiFe LDH-MoS_(x)/INF)集成电极,在正常碱性测试条件(25℃,1 M KOH)和模拟工业电解条件(65℃,5 M KOH)下均表现出优异的催化性能.优化后的电极在一般碱性测试条件下,过电势仅需195和290 mV即可达到100和400mA·cm^(-2)的电流密度.在模拟工业电解条件下达到相同的电流密度,过电势只需156和201mV.在两种条件下进行长期稳定性测试,催化剂均未观察到明显的失活现象.在两电极体系(NiFe ***||20%Pt/C)全解水测试中,达到100mA·cm^(-2)电流密度仅需1.72 V的电压.还使用NiFe LDH-MoS.v/INF作为阳极催化剂构建膜电极并评价其阴离子交换膜电解水的性能:在400mA·cm^(-2)的电流密度下能量转换效率(60℃,1 M KOH)为71.8%.综上,原位生长策略保证了此类电极的长期稳定性.硫化基底的存在可以控制NiFe LDH的生长厚度,从而提高集成电极的整体导电性.另外,MoS_(x)的引入进一步调节了NiFe LDH的电子结构,进而优化了反应中间体的吸附能及状态.在模拟工业操作条件下进行的电化学测试进一步证实了多孔三维自支撑NiFe LDH-MoS_(x)/INF集成电极具有在工业电解水中大规模应用的前景.本文为合理设计用于工业阴离子交换膜水电解的非贵金属析氧催化剂提供新的策略.

关键词：自支撑式集成电极镍铁层状双金属氢氧化物电子结构调控工业碱性电解水膜电极

镍铁层状双氢氧化物的拓扑化学制备及其析氧性能研究

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镍铁层状双氢氧化物的拓扑化学制备及其析氧性能研究

作者：刘再冉深圳大学

学位级别：硕士

层状双金属氢氧化物(Layer Double Hydroxide,LDH)是一种对特定应用设计和制备结构规整可控的二维纳米材料。广泛应用于电、光、磁、机械、材料等领域。具有灵活可调性的二、三价金属阳离子均匀分布在片层内,而为了维持电荷平衡的阴离... 详细信息

层状双金属氢氧化物(Layer Double Hydroxide,LDH)是一种对特定应用设计和制备结构规整可控的二维纳米材料。广泛应用于电、光、磁、机械、材料等领域。具有灵活可调性的二、三价金属阳离子均匀分布在片层内,而为了维持电荷平衡的阴离子处在片层间,具有便捷可交换性。但由于其片薄质轻,纳米片在分散液应用过后难以分离回收。制备条件常需高温高压等苛刻条件,故而无法大量工业生产。因此开发出简易的、可大规模生产的方法用于LDHs纳米片构成的多层次纳米结构的制备具有重要意义。本论文分别通过简易拓扑化学法和原位溶出法制备了两种析氧催化剂,并探索了部分氧化的LDH在碱性电解水中的性能。主要研究工作内容如下:(1)采用简易拓扑化学法,通过结构设计的方法将Fe和Ni的含量控制在X范围内,将Fe暴露于空气中后氧化成Fe的方式制备出含有Ni-O-Fe及Fe-O-Fe键合方式的分层级纳米花Ni Fe-LDH析氧催化剂。实验结果表明,随着Fe含量上升Ni含量下降,片层从弯曲变为挺直,层间距为0.73 nm,比表面为25.587 m/g。有Ni-O-Fe及Fe-O-Fe键合方式的分层级纳米花Ni Fe-LDH析氧催化剂在形貌表征中发现,将其修饰在玻碳电极表面,碱性水环境中测试电化学性能。在电流密度为10 m A/cm条件下的过电位为240 m V,塔菲尔斜率仅为25 m V/decade。通过计时电流曲线,测试电压为1.56 V vs RHE时长为20时,析氧活性几乎没有变化。电子转移速率为45.35Ω,双电层电容为0.329 m F cm。(2)采用原位溶出Ni及无氧共沉淀的方法制备Ni Fe-LDH修饰泡沫镍一体化电极。通过无定型Ni O层在弱酸性硫酸亚铁溶液中原位溶出的方法,注射碳酸氢铵促进Ni和Fe水解一步共沉淀制备水镁石,后暴露于空气中部分氧化Fe制备高析氧活性催化剂。实验结果表明,LDH上的Ni源来自于Ni O层的原位溶出,且浸渍时间越长Ni O层溶出的越多。通过电化学性能测试发现,含有Ni-O-Fe及Fe-O-Fe键合方式的Ni Fe-LDH/NF具有优异的析氧性能,在电流密度为10 m A/cm条件下的过电位为198 m V,塔菲尔斜率为70 m V/decade。通过计时电流曲线对LDH进行电化学稳定性的测试,20小时后电流密度衰减仅为5%。EIS和C表征了LDH的电荷转移速率和电化学活性面积,电荷转移速率仅0.62Ω,双电层电容为1.62 m F cm。

关键词：镍铁层状双金属氢氧化物拓扑化学法析氧催化剂碱性电解水无氧共沉淀

CS@NiFe LDHs催化剂的制备及其在电催化析氧中的应用

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材料科学 2020年第5期10卷 422-432页

作者：张静韩建新张吉夫谭雪玲赵凯丽曹立新董博华中国海洋大学材料科学与工程学院山东青岛

本文通过简单的水热和煅烧的方法成功将镍铁层状双金属氢氧化物(NiFe LDHs)纳米片原位生长在了非晶碳球(CS)上,制备出具有三维核壳异质结构的高效析氧电催化剂——CS@NiFe LDHs。我们采用X射线衍射、X射线光电子能谱和透射电子显微镜对... 详细信息

本文通过简单的水热和煅烧的方法成功将镍铁层状双金属氢氧化物(NiFe LDHs)纳米片原位生长在了非晶碳球(CS)上,制备出具有三维核壳异质结构的高效析氧电催化剂——CS@NiFe LDHs。我们采用X射线衍射、X射线光电子能谱和透射电子显微镜对样品的组成和结构进行了表征,采用线性扫描伏安法、循环伏安法、电化学交流阻抗测试和计时电流法对样品的电催析氧化性能进行了测试。得益于碳球良好的导电性、NiFe LDHs纳米片优异的催化活性和独特的三维核壳异质结构,CS@NiFe LDHs催化剂表现出优异的析氧性能:达到10 mA?cm?2电流密度时,所需的过电势仅为246 mV,塔菲尔斜率为60.14 mV?dec?1,并且经过24 h的测试,该催化剂依然表现出优秀的电化学稳定性。希望这项工作能够为设计和合成具有三维纳米结构的过渡金属氢氧化物提供新的思路与借鉴。

关键词：镍铁层状双金属氢氧化物碳球析氧反应