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基于镉基硫化物异质结PEC传感器的构建及其在癌症早期诊断中的应用

基于镉基硫化物异质结PEC传感器的构建及其在癌症早期诊断中的应用

引用

作者：魏晶晶浙江师范大学

学位级别：硕士

癌症作为发病率和病死率极高的一种疾病,已经严重威胁了人类的生命健康。癌症的发生与人体血液或组织液中存在的生物标志物(如肿瘤标志物、循环肿瘤细胞等)的含量密切相关。因此,研发具有灵敏度高、选择性好的用于检测生物标志物的分析... 详细信息

癌症作为发病率和病死率极高的一种疾病,已经严重威胁了人类的生命健康。癌症的发生与人体血液或组织液中存在的生物标志物(如肿瘤标志物、循环肿瘤细胞等)的含量密切相关。因此,研发具有灵敏度高、选择性好的用于检测生物标志物的分析方法对于癌症的早期诊断具有重要的现实意义。目前,常用的生物标志物分析方法主要有酶联免疫分析法、电化学(EC)法、电化学发光法、荧光法、光电化学(PEC)分析法等。其中,PEC不仅能够实现激发信号和检测信号完全分离,降低背景噪音,而且还具备响应速度快、灵敏度高、成本低等优势,在生物分析领域展示出巨大的潜力。为了提高PEC传感器的分析性能,合理设计具有高性能的光电活性材料是必不可少的。金属硫化物由于具有合适的电子带隙、丰富且暴露的活性位点、多样且可调节的化学结构等优点备受研究人员青睐,其中镉基硫化物尤为突出。本论文以研发简单、普适、可控的制备方法为目标,设计合成了Au纳米颗粒/Cd S纳米片(Au NPs/Cd S NS)异质结、梅枝状Cd S/BiS异质结构以及中空Cd InS/InS异质结构微球,并构建了三种新的PEC传感器,用于人附睾蛋白4(HE4)、乳腺癌细胞MDA-MB-231和肝癌细胞Hep G2的高灵敏检测,并拓展了PEC分析传感的实际应用。主要从以下三方面展开:(1)基于Au NPs/Cd S NS的PEC和EC双模式传感器的构建及其对HE4的精准分析通过两步电沉积方法合成了Au NPs/Cd S NS异质结,结合表面等离子体共振(SPR)效应,构建了一种用于高灵敏度和选择性测定HE4的PEC-EC双模式免疫传感器。以PEC为主,EC为辅的双模式检测,可以极大提高测试的准确度,并在一定程度上纠正单模式传感器的系统误差和背景信号。该传感器可以实现对HE4的灵敏检测,检测范围为0.01-100 ng m L和0.01-200 ng m L,检测限(LOD)为1.084 pg m L和1.188 pg m L。这项工作为分析医学领域的其他生物标志物方面提供了新方向。(2)基于梅枝状Cd S/BiS的PEC细胞传感器用于乳腺癌细胞MDA-MB-231的检测通过简单的一锅水热法合成了具有优异的光电活性的梅枝状Cd S/BiS异质结构。同时,基于MDA-MB-231细胞膜上过度表达的表皮生长因子受体(EGFR)与EGFR适配体(EGFR-Apt)之间的特异性识别作用,构建了一种检测准确度高的PEC细胞传感器,用于定量检测MDA-MB-231细胞。在优化的条件下,所制备的传感器具有较宽的线性范围(1×10～3×10cells m L),且最低能检测到6 cells m L。这项工作为开发癌细胞检测平台提供了新思路。(3)基于空心Cd InS/InS微球的PEC细胞传感器用于Hep G2细胞的检测与抑制剂的筛选采用简单的两步水热法制备了具有光电流响应强、稳定性好的Cd InS/InS中空微球,以此构建一种新型光电化学细胞传感器。通过CD133适配体(CD133-Apt)识别CD133膜蛋白对Hep G2细胞进行特异性捕获。进行细胞毒性等实验,调整最佳实验条件,从而实现对Hep G2细胞的超灵敏定量检测,该传感器的线性范围从1×10到2×10cells m L。此外,该工作评估了基准抑制剂二甲双胍的刺激对CD133蛋白的表达水平的影响,实现该细胞传感器在癌症抑制剂筛选方面的应用。

关键词：光电化学传感器镉基硫化物异质结光活性材料肿瘤标志物癌细胞

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金属镉基硫化物的改性及光催化还原水中六价铀的性能研究

金属镉基硫化物的改性及光催化还原水中六价铀的性能研究

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作者：刘婉慧华南理工大学

学位级别：硕士

为了满足日益增长的能源需求,核能被认为是一种合适的可再生能源。然而,由于核能的开发与使用,产生了大量的含铀核废液。含铀废水具有放射性和化学毒性,非常容易随地表水和地下水迁移到生物圈。光催化技术是一种新型的绿色节能技术,即... 详细信息

为了满足日益增长的能源需求,核能被认为是一种合适的可再生能源。然而,由于核能的开发与使用,产生了大量的含铀核废液。含铀废水具有放射性和化学毒性,非常容易随地表水和地下水迁移到生物圈。光催化技术是一种新型的绿色节能技术,即在光照条件下利用催化剂将毒性强可溶的U（Ⅵ）还原成毒性弱不可溶的U（IV）,以实现含铀废水的高效处理。然而,采用光催化技术去除U（Ⅵ）的过程中,通常是在惰性气体或空穴牺牲剂存在的条件下进行;而且光催化剂产生的光生电子和空穴之间的复合率高以及对光的低利用率大大阻碍该技术的实际应用。因此,本文主要对镉基硫化物进行改性,以制备具有优异的光催化性能的复合催化剂材料,用于光催化处理含铀废水,并揭示其光催化还原U（Ⅵ）机理。本论文主要内容及结果如下:（1）实验成功合成了Gd（OH）/CdZnS复合材料,并用于可见光下光催化还原U（Ⅵ）溶液。采用一系列表征证明,Gd（OH）纳米棒成功附着在CdZnS表面形成异质结。与单一的Gd（OH）和CdZnS相比,Gd（OH）/CdZnS复合材料对U（Ⅵ）溶液表现出优异的光催化还原性能。其中,当Gd（OH）掺杂质量比为35%时（GCZS-35）,在暗反应吸附30 min,光反应还原120 min时,10 mg的GCZS-35复合材料对50 mL,50mg/L的U（Ⅵ）溶液的去除率达到95.2%。GCZS-35对U（Ⅵ）光催化还原效率的提高可以归因于:优异的可见光吸收性能、较小的禁带宽度、低光生电子-空穴对的复合率。（2）实验成功合成了AgCl/BiOCl/CdS复合材料,对U（Ⅵ）展现出优异的光催化降解性能。在AgCl/BiOCl/CdS复合材料,当AgCl/BiOCl掺杂质量为30%时的光催化效果最佳（ABC-30）。同时通过实验探究表明,在暗反应60 min,光反应还原90 min时,17.5 mg的ABC-30复合材料对50 mL,50 mg/L的U（Ⅵ）溶液的去除率达到98.9%。在干扰离子存在下,ABC-30对U（Ⅵ）仍然表现出优异的去除能力。此外,循环实验表明ABC-30复合材料具有优异的再利用性能和稳定性。以上结论表明,成功合成了改性的镉基硫化物光催化剂复合材料,为镉基硫化物在光催化处理放射性废水的应用方面提供一定的科学依据。

关键词：可见光镉基硫化物六价铀复合催化剂

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镉、银基硫化物复合材料制备及光电传感应用

镉、银基硫化物复合材料制备及光电传感应用

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作者：李胜男济南大学

学位级别：硕士

光电化学传感器(PEC)是在电化学分析基础上,基于材料的光电转换性能及化学、生物识别过程构建的一种分析检测新方法。由于激发信号和检测信号分离,背景信号极低,有助于提高检测方法的灵敏度。此外,结合电化学设备简单、价廉、易于操作... 详细信息

光电化学传感器(PEC)是在电化学分析基础上,基于材料的光电转换性能及化学、生物识别过程构建的一种分析检测新方法。由于激发信号和检测信号分离,背景信号极低,有助于提高检测方法的灵敏度。此外,结合电化学设备简单、价廉、易于操作等优点,光电化学检测具有很好的实用价值和应用潜力。光电化学传感器包括光电转换元件和传感识别元件两部分,其中光电转换元件需要选择具有较好光电转换活性和稳定性的材料来构建光电信号转换界面,传感识别部分主要在于通过使用具有选择性的生物识别分子设计分析传感策略实现对目标物的检测。单一材料光电转换效率较低、光稳定性差,直接应用在光电传感的效果不理想,能级匹配的复合材料有助于光生电子与空穴分离,实现光电信号的稳定输出,成为光电领域的主要研究方向。本论文以镉、银基硫化物复合材料为突破口,合成具有高稳定性,高光电转换效率的光电半导体材料,用以构建生物传感器,实现对疾病标志物的灵敏快速检测。主要研究内容如下:(1)基于CdS敏化的BiVO/GaON复合材料,成功构建了一种无标记的PEC免疫传感器,用于降钙素原的检测。BiVO/GaON/CdS复合材料之间能级相互匹配,大大提高了电荷转移效率,光电响应信号显著增强。同时,CdS在BiVO/GaON复合材料上原位生长,扩大了光吸收范围,提高了可见光利用率,增强了光电响应信号。(2)基于AgInS敏化的Au@InO复合材料,成功构建了一种无标记的PEC免疫传感器,用于CYFRA21-1的检测。InO和AgInS两种材料的能级匹配,使得电子得以快速向ITO电极表面转移,AgInS导带中的光激发电子和等离子金纳米产生的热电子被快速转移到InO的导带,其余的电子由ITO导入电化学工作站产生光电流。此传感器具有很好的稳定性和选择性,能够用于实际样品检测。(3)基于Zn O/Bi-AgInS复合材料构建无标记型PEC免疫传感器实现对CYFRA21-1的灵敏检测。Zn O和AgInS能级匹配有助于光生电子与空穴分离。同时,Bi掺杂AgInS引入缺陷,形成光生电子-空穴,有助于延长载流子寿命,从而提高光电转换效率。此传感器具有很好的稳定性和选择性。

关键词：镉基硫化物银基硫化物光电转换生物传感

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