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用于镁硫电池的原位生长NiS的泡沫镍正极集流体

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高等学校化学学报 2021年第3期42卷 794-802页

作者：黄岩张树鑫努丽燕娜王保峰杨军王久林上海电力大学化学与环境工程学院上海200090 上海交通大学化学化工学院上海200240

采用原位生长NiS的泡沫镍NiS@Ni(NNF)和铜箔分别作为硫@微孔碳(S@MC)正极材料的集流体,0.4 mol/L(PhMgCl)_(2)-AlCl_(3)+1.0 mol/L LiCl“二代镁锂混合”作为电解液,测试了镁硫电池恒电流和不同倍率下的充放电性能,分析了2种不同的集流... 详细信息

采用原位生长NiS的泡沫镍NiS@Ni(NNF)和铜箔分别作为硫@微孔碳(S@MC)正极材料的集流体,0.4 mol/L(PhMgCl)_(2)-AlCl_(3)+1.0 mol/L LiCl“二代镁锂混合”作为电解液,测试了镁硫电池恒电流和不同倍率下的充放电性能,分析了2种不同的集流体在涂覆相同正极材料下对镁硫电池性能影响的原因.研究发现,采用铜箔集流体的镁硫电池循环后正极极片上观察到明显的裂缝,镁负极表面有分布不均匀的附着物,硫含量略高.采用NNF为集流体时,由于泡沫镍具有缓冲硫正极体积变化的孔道结构,正极极片能基本保持原本的形貌;特别是在NNF上原位生长的NiS可电催化加速多硫化物中间体的转化,减少多硫化物的生成并减缓其穿梭,不干扰镁负极上发生的电化学反应,使镁负极极片表面更为均匀,明显改善了镁硫电池的循环稳定性和倍率性能.

关键词：镁硫电池集流体泡沫镍硫化镍电解液

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非亲核镁硫电池电解液的研究进展

化学学报 2021年第5期79卷 628-640页

作者：李宛飞李鑫范海燕肖建华刘倩倩程淼胡敬魏涛吴正颖凌云刘波张跃钢苏州科技大学纳米光电材料与微结构研究中心苏州215009 苏州科技大学材料科学与工程学院苏州215009 清华大学物理系北京100084

自从Muldoon课题组在2011年首次报道以[Mg_(2)(μ-Cl)_(3)(THF)_(6)]^(+)为阳离子电化学活性中心的非亲核有机铝镁盐用于镁硫电池以来,非亲核镁电解液便引起了人们的广泛关注.本文综述了非亲核镁电解质的合成、阳离子结构及其镁硫电池... 详细信息

自从Muldoon课题组在2011年首次报道以[Mg_(2)(μ-Cl)_(3)(THF)_(6)]^(+)为阳离子电化学活性中心的非亲核有机铝镁盐用于镁硫电池以来,非亲核镁电解液便引起了人们的广泛关注.本文综述了非亲核镁电解质的合成、阳离子结构及其镁硫电池电解液电化学性能的研究进展.最后对非亲核镁硫电池电解液未来的发展方向进行了前瞻性的探讨,指出要推动镁硫电池的产业化,除了要开发高性能、低成本、结构简单的非亲核电解质材料以外,深入研究电解质盐及电解液组分与正/负电极材料最优匹配机制也至关重要.

关键词：镁硫电池非亲核电解液阳离子结构硫正极二次电池

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镁硫二次电池研究进展

硅酸盐学报 2020年第7期48卷 963-977页

作者：肖建华赵宇星范海燕原华张跃钢清华大学物理系北京100084 中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所江苏苏州215123

镁硫电池具有能量密度高、成本低、安全性高等优势,是极具发展前景的新型储能体系之一。目前,在电解液、硫正极以及镁负极方面已取得了一些突破性的成果,但镁硫电池的发展仍处于起步阶段,依旧存在诸多问题与挑战。综述了镁硫电池电解液... 详细信息

镁硫电池具有能量密度高、成本低、安全性高等优势,是极具发展前景的新型储能体系之一。目前,在电解液、硫正极以及镁负极方面已取得了一些突破性的成果,但镁硫电池的发展仍处于起步阶段,依旧存在诸多问题与挑战。综述了镁硫电池电解液的发展历程、硫正极的设计策略和镁负极及其界面的研究现状,并对未来镁硫电池亟待解决的问题以及镁硫电池的发展前景进行了总结和展望。

关键词：镁硫电池电解液硫正极镁负极负极/电解液界面

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镁硫电池硫硒化合物正极材料的研究

上海航天（中英文） 2021年第5期38卷 1-7页

作者：朱悦丹王犟努丽燕娜武迪郭瑞上海交通大学化学化工学院上海200240 上海空间电源研究所上海200245

镁硫电池是较具发展潜力的新型电池,其与锂硫电池相比具有体积能量密度高、安全性好的优点,在航空航天领域具有良好的应用前景。作为正极材料,硫理论比容量高、价格便宜,但导电性能不佳;硒导电性好,但理论比容量较低、价格较贵。制备了... 详细信息

镁硫电池是较具发展潜力的新型电池,其与锂硫电池相比具有体积能量密度高、安全性好的优点,在航空航天领域具有良好的应用前景。作为正极材料,硫理论比容量高、价格便宜,但导电性能不佳;硒导电性好,但理论比容量较低、价格较贵。制备了兼具两者优点的硫硒化合物(硫硒摩尔比分别为15∶1、1∶1、1∶15),并与微孔碳复合,发现硫硒比为1∶1的硫硒化合物/微孔碳复合正极材料SSe/C表现出最高的循环比容量,在50 mA·g^(−1)电流密度下45次循环后仍然能具有400 mAh·g^(−1)以上的比容量。因此,硫硒化合物是一种较具有潜力的镁硫电池正极材料。

关键词：镁硫电池正极材料硫硒化合物电化学性能微孔碳

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镁硫电池隔膜改性及其性能研究

镁硫电池隔膜改性及其性能研究

作者：任宁宁天津工业大学

学位级别：硕士

金属镁是一种非常有潜力的多价态电池负极材料。和目前研究较多的金属锂相比较,金属镁作为电池负极具有诸多的优势,如髙的体积比容量(3833m Ah/cm),约为金属锂(2062 m Ah/cm)的两倍;储量丰富,价格便宜,仅为锂的百分之四。更为重要的是,... 详细信息

金属镁是一种非常有潜力的多价态电池负极材料。和目前研究较多的金属锂相比较,金属镁作为电池负极具有诸多的优势,如髙的体积比容量(3833m Ah/cm),约为金属锂(2062 m Ah/cm)的两倍;储量丰富,价格便宜,仅为锂的百分之四。更为重要的是,镁在电沉积过程中并不容易产生枝晶形貌,无明显的安全隐患。硫是一种极具前景的转化型正极材料,它的比容量为1672m Ah/g,同样价格低廉。两者匹配的镁硫电池,具有独特的优势:大于3260 Wh/L的理论能量密度。然而,镁硫电池也存在着一些缺陷,包括充放电中间产物多硫化镁的穿梭效应以及硫及其放电产物硫化镁的不导电等,这些问题使得镁硫电池的发展面临着许多技术难题。通过合理设计材料结构对隔膜进行修饰,能够有效地解决上述问题,改善镁硫电池的循环性能。因此,我们主要开展了以下工作:(1)采用水热反应制备得到TiO/rGO复合材料,通过真空抽滤的方式覆于GF隔膜的表面,经真空干燥后得到多功能隔膜。由于Ti O和r GO复合,涂覆隔膜的一侧具有导电性,装配电池时使其与正极紧密结合,从而起到了上集流体的作用。之后,通过对修饰层厚度不同的隔膜进行测试发现,修饰层较薄对电池循环性能的提升并不明显,只有具备一定厚度的修饰层才能够有效地抑制多硫化镁的穿梭,同时作为上集流体为充放电过程中的电化学反应提供额外的反应位点,提高硫的利用率,改善镁硫电池的循环稳定性。(2)通过简易的水热法制备出一种碳球表面负载SnO的复合材料Sn O/C。将其作为涂层材料,组装镁硫电池,在硫正极和和隔膜之间形成多功能插层,在电化学测试过程中表现出优异的循环稳定性和良好的倍率性能。研究表明,极性的Sn O/C插层通过化学吸附和物理阻挡抑制多硫化镁扩散和穿梭。同时,具有导电性的Sn O/C插层也可作为硫电极上集流体,提高电极表面离子和电子的传输,改善正极表面的电化学反应动力速率。

关键词：镁硫电池隔膜修饰穿梭效应

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镁硫电池用镁基负极的制备与电化学性能

镁硫电池用镁基负极的制备与电化学性能

作者：胡宇涵哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

镁具有资源丰富、成本低、相对安全可靠、绿色无毒的特点,而且与锂呈现出相似的性质,因此镁基化学电源具有非常大的潜力。但是事实上,镁的化学性质非常活泼,表面极易形成一层钝化膜,产生“电压滞后”现象。此外,镁还存在自腐蚀速度较大... 详细信息

镁具有资源丰富、成本低、相对安全可靠、绿色无毒的特点,而且与锂呈现出相似的性质,因此镁基化学电源具有非常大的潜力。但是事实上,镁的化学性质非常活泼,表面极易形成一层钝化膜,产生“电压滞后”现象。此外,镁还存在自腐蚀速度较大、阳极极化严重等缺点。针对这些问题,本文采用涂布、蒸镀等方法,将少量的其他元素掺杂在镁负极中,制备出多种镁基复合材料。同时采用不同组分的镁基合金作为镁硫电池的负极。并综合运用电化学测试方法,结合SEM、XRD等分析表征手段,分析复合负极对镁硫电池充放电、循环稳定性等性能的影响。采用球磨压片的方法,经过不同球磨时间将镁粉与Super C65炭黑混合,制备出三种Super C65含量的镁碳材料。球磨法可以细化晶粒,起到减小镁负极的极化、增强电池循环稳定性的作用。Super C65的加入可以减小镁负极的电极极化,提高了输出电压。球磨14 h制备出的含有10%Super C65的镁碳材料作为负极时,电池的性能最优。该条件下所组装的镁硫电池的放电平台为1.2.3 V,首次放电比容量达到600 mAh/g。考虑到金属锂具有比较高的能量密度和电化学活性的特性,采用压片法、涂布法以及蒸镀法等三种方法将锂复合到镁负极当中,将所制备镁锂材料作为镁硫电池的负极。压片法中锂的加入可以有效减缓镁电极的“电压滞后”现象,抑制镁硫电池的负极极化问题。在涂布法中,油压机冷压破膜处理可以使钝化膜由于受到比较大的压力而发生断裂,增强电极与溶液之间的化学反应。虽然蒸镀法制备的锂镀层并不均匀,但是电池的活性有明显的提升,不仅提高了镁硫电池的放电平台,而且镁和锂均发挥了电化学活性;在1.7 V左右出现锂的高平台,1.3 V左右出现镁的低平台,硫电极的放电比容量达1400 mAh/g。总体来说,锂的加入,可以减小由于镁表面钝化膜的存在而产生的“电压滞后”现象,从而提高合金作为电池负极的理论比容量和放电电位,提升了负极的利用率。采用商业化的锂镁合金作为镁硫电池的负极,电池的放电平台及放电比容量得到了明显提升。利用镁锂合金为负极的镁硫电池的高平台出现在2.0 V附近,低平台出现在1.3 V左右,且首次放电比容量达到约1000 mAh/g。镁稀土合金作为负极时,可以提高电池的放电平台和比容量,提高电池的循环稳定性。熔盐电解法合成的三种不同锂含量的镁锂合金材料作为电池的负极,在Mg(TFSI)电解液体系中电化学性能都不是很理想。向其中加入浓度为0.5 mol/L的LiTFSI,发现电池的放电平台以及比容量均有了大幅度的提高,放电平台均有0.4 V左右的提升,而且电池的首次放电比容量也相应增加了约400 mAh/g。

关键词：镁硫电池镁碳材料镁锂材料镁基合金放电特性

高效低成本三氟甲磺酸镁基电解液用于高功率镁硫电池

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高效低成本三氟甲磺酸镁基电解液用于高功率镁硫电池

作者：黄丹武汉理工大学

学位级别：硕士

可充电镁电池由于其原材料镁金属资源丰富,成本低,安全性高且容量高(3832 mAh cm)而成为目前最有前景的电化学储能系统之一。然而,由于缺乏高容量正极材料以及高效率且兼容性好的电解液,可充电高能量密度镁电池的发展受到了阻碍。硫正... 详细信息

可充电镁电池由于其原材料镁金属资源丰富,成本低,安全性高且容量高(3832 mAh cm)而成为目前最有前景的电化学储能系统之一。然而,由于缺乏高容量正极材料以及高效率且兼容性好的电解液,可充电高能量密度镁电池的发展受到了阻碍。硫正极因其高达1675 mAh g的理论容量而备受关注,且硫单质资源丰富,环境友好,安全可靠,是高能量密度镁电池颇具研究价值和开发前景的正极材料之一。但是由于硫本身的亲电特性,非亲核性镁离子电解液的开发对于镁硫体系必不可少。目前已报道的非亲核电解液主要有三类,包括Mg(HMDS)类电解液,Mg(TFSI)类电解液以及硼基电解液。但这些电解液都受到高成本,镁离子沉积/溶解效率低或兼容性差的限制。因此,探索一种具有良好电化学性能的低成本非亲核电解液对高能量密度镁硫电池具有重要意义。本文通过简单的磁力搅拌将低成本非亲核Mg(CFSO)镁盐,Mg Cl和Al Cl溶解于乙二醇二甲醚(DME)溶剂中形成无色透明溶液。通过ESI-MS测试研究了电解液活性物质的成分,并利用CV、LSV测试了该电解液的沉积/溶解镁效率和对各集流体的氧化电位,同时本文还组装了镁镁对称电池探究了该电解液的极化特性。还以Chevrel相MoS作为正极材料探究了该电解液在嵌入型正极材料中的应用。此外,为了获得优异的镁硫电池性能,本文合成了VN中空纳米球载硫作为正极,镁金属作为负极,Mg(CFSO)基电解液装成扣式电池进行恒流充放电的电化学性能的测试,分析其比容量、循环性能和倍率性能。并初步探究了Co FeO@GO作为载硫正极材料时在该电解液体系中的电化学性能,为该电解液在镁硫体系中的应用提供依据。主要研究结果如下:(1)通过在DME中溶剂化的Mg离子和Mg Cl之间进行脱卤二聚反应,以及CFSO和Al Cl之间的路易斯酸碱反应制备Mg(CFSO)基电解液。它可以有效地沉积/溶解镁,具有99.1%的高库仑效率,约250 m V的低过电势和3.5V的高氧化稳定性。通过ESI-MS,ICP和XPS等一系列表征系统地研究了该Mg(CFSO)基电解液的活化过程。说明了由于Al的不可逆沉积,引发了阳离子从[Mg(μ-Cl)(DME)]转化到[Mg(μ-Cl)(μ-Cl)(DME)]的过程。活化后的[Mg(μ-Cl)(μ-Cl)(DME)]离子构型有利于提高镁离子与硫的反应动力学,这为开发Mg/S电解液提供了新思路。此外,本文还探究了嵌入型正极材料Chevrel相MoS在Mg(CFSO)体系中的电化学性能,在20 mA g的电流密度下,可以达到60 mAh g的比容量。(2)采用水热法VOOH前驱体,在NH氛围中煅烧后得到VN中空纳米球,再与硫粉混合以熔融扩散的方式在160℃条件下载硫,得到VN中空纳米球载硫正极材料。将其进行XRD、SEM、TEM、TG表征,确定了该正极材料的物相组成,形貌结构及载硫量。(3)该Mg(CFSO)基电解液与硫正极具有良好的兼容性。以VN/60S作为正极材料在Mg(CFSO)基电解液体系中组装的Mg/S电池性能优异,在200mA g的电流密度下表现出866 mAh g的高比容量,并具有高功率密度(550 W kg)。本文还将Co FeO@GO载硫材料作为正极,初步探究其在Mg(CFSO)基电解液体系中的应用。在20 mA g和100 mA g的电流密度下,首圈放电容量分别为523.8 mAh g和479.0 mAh g。

关键词：镁硫电池非亲核电解液三氟甲磺酸镁氮化钒

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多价金属-硫电池的研究现状与挑战

新能源进展 2023年第2期11卷 123-132页

作者：徐靖媛陈菲梁媛常瑞李娜东北大学材料科学与工程学院材料各向异性与织构教育部重点实验室沈阳110819

因高比容量、低成本和丰富的资源储备,多价金属硫电池已成为具有前景的下一代电池体系之一。镁硫电池、铝硫电池和锌硫电池是其中最具潜力的候选电池。然而,许多问题阻碍了多价金属硫电池的发展,如硫的导电性差,转变过程中体积膨胀较大... 详细信息

因高比容量、低成本和丰富的资源储备,多价金属硫电池已成为具有前景的下一代电池体系之一。镁硫电池、铝硫电池和锌硫电池是其中最具潜力的候选电池。然而,许多问题阻碍了多价金属硫电池的发展,如硫的导电性差,转变过程中体积膨胀较大及硫的利用率低等问题。此外,镁硫电池和铝硫电池缺乏合适的电解液,锌硫电池存在电化学可逆性差等问题。从电解液的选择、负极保护、正极制备和隔膜改进对多价金属硫电池进行了综述,并展望了多价金属硫电池的发展前景与面临的挑战。

关键词：镁硫电池铝硫电池锌硫电池电解液电极隔膜

基于氯化钠模板法构筑多孔碳基复合材料及储镁性能研究

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基于氯化钠模板法构筑多孔碳基复合材料及储镁性能研究

作者：王朋朋中原工学院

学位级别：硕士

在实现碳达峰、碳中和的大背景下,优先解决能源的消耗和再生问题才是关键。镁离子电池经过这几年的发展已经取得了一定的成果,但是相对于锂离子电池而言仍处于发展的初级阶段。镁硫电池发展的关键问题就在于实现镁离子可逆的沉积和嵌入... 详细信息

在实现碳达峰、碳中和的大背景下,优先解决能源的消耗和再生问题才是关键。镁离子电池经过这几年的发展已经取得了一定的成果,但是相对于锂离子电池而言仍处于发展的初级阶段。镁硫电池发展的关键问题就在于实现镁离子可逆的沉积和嵌入,因此发展一种形貌丰富能够限制硫元素流失的电极材料是非常有必要的。本文在此基础上设计了一系列孔洞丰富的多孔碳基复合材料,再将其硫化后用于镁离子可充电电池的正极材料,以分级造孔策略为出发点,利用各种材料的特性促进镁离子的可逆传输,比如:利用碳纳米管的高储能性提高了材料长循环性能;利用异质结特殊的结构特点,促进催化镁金属与硫元素的电化学反应。并通过各种表征手法与电化学测试探究了材料本身的电化学性能和储镁机理,具体研究内容如下:(1)采用分级造孔的方法制备了多孔碳材料,并将其负载硫后形成的S@C复合材料作为镁离子电池的正极材料。将羟乙基纤维素凝胶与氯化钠模板法相结合,然后通过冷冻干燥碳化等手段得到了形貌可控的多孔碳材料,并在负载高比例硫(80 wt%)后合成S@C复合材料作为电池正极材料。基于S@C复合材料的镁离子电池具有优异的电化学性能,此外相互连通的孔洞使电极材料具有丰富的电子和离子传输通道。碳材料的中空结构有助于提高电极-电解质接触面积,确保高电流下的离子供应。S@C复合材料表现出优异的倍率性能,在电流密度为2000 m A g时,仍有242 m Ah g的放电容量。并通过对其电化学性能的分析,研究了S@C材料与镁离子的反应机理。(2)在S@C复合材料的基础上,利用丙烯酰胺对官能团的聚合作用,使得羟基化的碳纳米管与羟乙基纤维素形成了良好的结合并生成了复杂的多孔结构,负硫后的S@C/CNT可作为储镁材料。通过对其形貌的观察可以看出碳纳米管均匀的分布在多孔碳的孔洞附近,这虽然造成了一些中孔洞的消失,但是因为碳纳米管的加入促进了小孔隙的形成,并且增强了材料储能特性。此外,通过XPS分析可以看出硫元素在C/CNT材料中主要以短链硫的方式存在,这降低了材料在充电过程中的动力学,使S@C/CNT在与S@C材料在同比例负硫量的情况下,具有更加优异的电化学性能。其表现出良好的循环性能,在100圈循环后仍能够保持大约80%的放电比容量。(3)异质结可以促进质量和电子转移,在C/CNT材料的基础上,通过浸泡的方法引入了Mo元素,然后通过烧结制备出了具有Mo O和NaMoO异质结的复合材料,然后经过硫化得到S@C/CNT@Mo O/NaMoO作为镁离子电池的正极材料。基于S@C/CNT@Mo O/NaMoO的镁离子电池与基于S@C/CNT的镁离子电池相比,继承了S@C/CNT材料长循环稳定这一特点。通过长循环测试,可以看出其稳定性更加优异,在200 m A g的电流密度下,循环300圈后仍具有90 m Ah g的放电比容量,所以仍有很大的提升空间。

关键词：镁硫电池分级造孔多孔碳基复合材料长循环