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金属离子促进锰氧化物活化过一硫酸氢盐机理研究

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金属离子促进锰氧化物活化过一硫酸氢盐机理研究

作者：冯贤杰武汉纺织大学

学位级别：硕士

近年来,过一硫酸氢盐(PMS)活化技术因氧化能力强、pH适用范围宽、无二次污染等诸多优点,在有机污染物处理方面受到越来越多的关注。锰氧化物毒性低、丰度高、价态多样,在酸性pH条件下活化PMS有着不可比拟的优势,但其在中性和碱性pH条件... 详细信息

近年来,过一硫酸氢盐(PMS)活化技术因氧化能力强、pH适用范围宽、无二次污染等诸多优点,在有机污染物处理方面受到越来越多的关注。锰氧化物毒性低、丰度高、价态多样,在酸性pH条件下活化PMS有着不可比拟的优势,但其在中性和碱性pH条件下活性较低。为了提高锰氧化物活化PMS降解污染物的效率,论文分别以Ca和Cu构建了双金属锰氧化物协同活化PMS体系,探讨了其对多种污染物的降解效果和机理。论文开展的具体研究如下:(1)MnO+PMS体系中加入Ca能显著提高酸性橙7(AO7)的降解效率,当Ca浓度从0升高至4 m M时,AO7的降解速率明显加快,中性pH条件下引入Ca后AO7的降解速率提高近10倍,但活化能未降低;比较不同底物的降解速率发现,底物p Ka值越低,Ca的促进作用越明显。通过XPS、ATR-FTIR、PMS分解、抑制剂实验及电子顺磁共振等分析认为,Ca在MnO表面的络合促进了PMS分解并加速了Mn(III)/Mn(IV)的氧化还原循环,从而提高污染物降解效率。(2)Cu掺杂MnO纳米线催化剂活化PMS降解2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)的反应速率常数为0.11,是未掺杂Cu体系的22.4倍,且该催化剂有较好的稳定性;通过XPS、H-TPR分析发现,Cu在MnO晶格中替代Mn原子形成Cu-O-Mn键;通过电子顺磁共振、电化学表征和抑制剂实验证实Cu掺杂MnO有利于催化剂和PMS之间的电子转移,从而提高了催化剂的活性。

关键词：锰氧化物 PMS Ca2+ 铜掺杂污染物降解

水系多价金属离子电池锰氧化物电极材料的电化学性能研究

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水系多价金属离子电池锰氧化物电极材料的电化学性能研究

作者：孙君茹齐鲁工业大学

学位级别：硕士

水系可充电多价金属离子电池(ARMMIBs)作为锂离子电池的有力替代系统,拥有低成本、高安全性、原料丰富、环境友好和多电子转移等优点。在可穿戴设备、大型储能系统和电动汽车等方面具有广阔的应用前景。与金属锂相比,多价金属(Mg、Zn等... 详细信息

水系可充电多价金属离子电池(ARMMIBs)作为锂离子电池的有力替代系统,拥有低成本、高安全性、原料丰富、环境友好和多电子转移等优点。在可穿戴设备、大型储能系统和电动汽车等方面具有广阔的应用前景。与金属锂相比,多价金属(Mg、Zn等)自然丰度高,与清洁不易燃的水电解质兼容,安全性高以及具有多电子氧化还原的能力。锰基材料因其低成本、无毒、高电压等特点而备受关注。其中,锰氧化物拥有丰富的价态和晶型结构,作为ARMMIBs的电极材料时表现出不同的电化学性能。但锰氧化物固有的导电性差和结构不稳定问题影响了其循环性能,为改善此问题引入导电材料以提高其电化学性能。本论文的主要内容为:(1)利用水热法制备出不同晶型的MnO材料(α、β、γ、δ),通过XRD、FTIR等测试方法确定不同晶型MnO的成功制备,并应用于水系镁离子电池(AMIBs)。利用CV、GCD等测试方法,δ-MnO展现出优于其他晶型的电化学性能,100 mA g时,初次放电容量可达231 mAh g。计算出表观扩散系数D,在理论上得出和电化学测试相吻合的结论。充分证明了材料的晶体结构决定材料的电化学性能,具有较大层间距结构的δ-MnO优于隧道结构的MnO材料(α、β、γ),说明相对开放的结构有利于离子的嵌入/脱出。(2)通过水热法制备出MnOOH前驱体,经过高温煅烧得到层状MnO材料,并首次应用于AMIBs中。利用三电极体系测试出不同电解液(MgSO、Mg(NO)、Mg(CHCOO))以及不同浓度(0.5、1、3 mol L)中的最佳体系组成。通过电化学测试和离子扩散系数D计算,在1 mol L MgSO电解液中的MnO电极能够发挥出更优异的放电容量(204.16 mAh g)和容量保持率(50%)。进一步利用XPS和EDS测试探究了Mg在循环过程中的电化学机理。(3)为改善MnO导电性差、稳定性差等问题,利用水热法成功制备MnO/N-rGO复合材料,并应用于水系锌离子电池(AZIBs)中。电化学性能测试中,100次循环后MnO/N-rGO的放电容量为222.31 mAh g,高于MnO(118.1 mAh g)。利用XPS、XRD等测试探究了Zn/H共嵌入机理。基于MnO在AMIBs中的突出表现,将rGO与其复合,探究MnO在AZIBs中的电化学性能。MnO/rGO电极最高放电容量可达266.2 mAh g,高于MnO电极(140.9 mAh g)。以上两个实验证明,rGO对锰氧化物的容量和循环稳定性具有较大的积极作用。

关键词：金属离子电池含水电解液锰氧化物还原氧化石墨烯碳基复合

基于铁氧体和锰氧化物的核壳结构吸波材料的制备及性能研究

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基于铁氧体和锰氧化物的核壳结构吸波材料的制备及性能研究

作者：彭俊豪华南理工大学

学位级别：硕士

电子通讯产业的快速发展造成了日益严重的电磁辐射污染问题。长期电磁辐射不仅对人体健康有害,而且会对精密电子元器件产生信号干扰,影响其正常工作。因此,开发高性能电磁波吸收材料对人体健康和设备安全具有重要社会意义和经济价值。为... 详细信息

电子通讯产业的快速发展造成了日益严重的电磁辐射污染问题。长期电磁辐射不仅对人体健康有害,而且会对精密电子元器件产生信号干扰,影响其正常工作。因此,开发高性能电磁波吸收材料对人体健康和设备安全具有重要社会意义和经济价值。为此,本文的研究工作包括:一、通过两步水热法合成了以四氧化三铁（FeO）为核、以碱式氧化锰（Mn OOH）为壳的FeO@Mn OOH（简称FMO）复合材料。通过对FMO复合材料进行热处理,改变材料的化学组成,从而调节吸波性能。当在空气气氛中,随着热处理温度从300℃增加至500℃,材料的最小反射损耗(RL)从-20.1 d B降低至-61.7 d B,吸收频带从5.5～8.7GHz向高频移动至12.2～17.5 GHz。当在氮气气氛中,随着热处理温度从500℃增加至700℃,材料的RL从-46.3 d B降低至-56.4 d B,吸收频带从3.5～8.4 GHz向高频移动至10.0～13.9 GHz。此外,当Mn OOH在空气中通过400℃热处理转变为二氧化锰（Mn O）时,可以通过水热还原法将Mn O重新转变为Mn OOH,从而实现材料吸波性能的可逆调节。随着水热温度从160℃增加至200℃,RL变化较小,吸收频带从8.0～11.6 GHz向低频移动至6.6～9.5 GHz。二、将FMO500A与硅橡胶共混制备了FMO500A/硅橡胶（简称FMSR）复合材料。当FMO500A用量为200 phr时,FMSR-200材料具有最佳的力学性能和吸波性能。FMSR-200的拉伸强度为2.25 MPa,300%定伸应力为2.02 MPa,断裂伸长率为494%,硬度（邵尔A）为54度。当匹配厚度为1.87 mm,频率为14.9 GHz时,FMSR-200复合材料的RL为-52.7 d B,有效吸收带宽（EAB）为6.3 GHz（11.7～18.0 GHz）。材料在经过1500次弯曲或250℃老化24 h后,RL和EAB变化较小,材料的吸波性能稳定。三、采用水热法制备了具有核壳结构的花状锌铁氧体（Zn FeO）@Mn O复合材料。通过刻蚀钛碳化铝（TiAl C）和进一步超声剥离制备了MXene纳米片。利用带负电荷的MXene纳米片和带正电荷的Zn FeO@Mn O复合材料进行静电自组装,合成了Zn FeO@Mn O@MXene复合材料。MXene纳米片具有较大的比表面积和高导电率,可以提供更多的导电通路。Zn FeO和Mn O的加入有助于增强界面极化和阻抗匹配。当Zn FeO:Mn O:MXene的质量比为4:1:1时,Zn FeO@Mn O@MXene具有最佳的吸波性能,当匹配厚度为1.40 mm时,频率为15.3 GHz处RL为-50.4 d B,EAB达到4.7 GHz（13.3～18.0 GHz）。

关键词：铁氧体锰氧化物 MXene 硅橡胶核壳结构电磁波吸收

基于锰氧化物的电催化设计及其在锌空气电池的应用

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基于锰氧化物的电催化设计及其在锌空气电池的应用

作者：邵晨睿苏州大学

学位级别：硕士

由于人口快速增长和密集工业化而不断增长的能源需求促使社会从化石燃料转向更可持续的能源。随着现代工业和社会的快速发展,能源和环境问题也随之而来。绿色和可持续能源的开发越来越受到重视。电池是一种重要的能量转换/存储系统,锌... 详细信息

由于人口快速增长和密集工业化而不断增长的能源需求促使社会从化石燃料转向更可持续的能源。随着现代工业和社会的快速发展,能源和环境问题也随之而来。绿色和可持续能源的开发越来越受到重视。电池是一种重要的能量转换/存储系统,锌空气电池因其高的理论能量密度和比容量、低成本和高安全性而受到许多关注。此外,可充电锌空气电池(ZABs)包含两个基本的反应,包括氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)。然而,由于复杂的电子转移过程,这两种反应总是表现出缓慢的动力学,这使得可充电ZABs的广泛应用更具挑战性。因此,设计活性高效的双功能电催化剂对于快速实现可充电ZABs充电(OER)/放电(ORR)作用并获得实用的电池性能至关重要。目前,铂(Pt)基催化剂仍然被认为是最活跃和最稳定的ORR催化剂,由于其优异的性能和稳定性,很难被其他元素完全取代。铱(Ir)或钌(Ru)基氧化物被认为是OER最有效的催化剂。然而,贵金属含量少、成本高、功能单一等缺点阻碍了贵金属催化剂的应用。过渡金属氧化物(TMO)作为耐腐蚀双功能电催化剂已被广泛研究,例如钴基氧化物、镍基氧化物和锰基氧化物。然而,相对较低的电子电导率在很大程度上限制了 TMO作为电催化剂的使用。在TMO中,锰氧化物(MnOx)因其丰富的氧化态、多种晶体结构、低成本和环境友好性,已被探索作为ORR和OER催化剂。基于此,本文主要设计研究锰氧化物催化剂在锌空气电池方面的应用,具体包括以下几个工作:(1)通过硅纳米线和氢氟酸还原高锰酸钾制备了棒状结构的α-MnO2。在120℃制备的α-MnO2表现出优异的ORR活性。在0.1 MKOH电解液中,它显示出0.85 V vs.RHE的半波电位和1.01 V vs.RHE的高初始电位。α-MnO2-120催化剂的极限扩散电流密度(7mAcm-2)也相当稳定。α-MnO2-120优异的ORR活性归因于高Mn Ⅲ含量和足够的氧空位。此外,使用α-MnO2-120催化剂组装的锌空气电池显示出1.27 V的开路电位,在0.33 A cm-2的电流密度下显示出1.27 V的开路电位、240mWcm-2的最大功率密度和优异的稳定性。(2)通过碳点的含氧基团桥接氧化镍和三氧化二锰(NiO-Mn2O3-CDs)用于ORR和OER。最佳样的NiO-Mn2O3-CDs有着优异的电催化活性,ORR的半波电位为0.84 V,当电流密度为10 mAcm-2时,展现出298 mV的OER低过电位。出色的性能归因于CDs共价桥接Ni和Mn原子,它们增强了电荷转移。因此,以NiO-Mn2O3-CDs作为空气阴极的可充电锌空气电池测试提供了优异的性能,包括高开路电压(1.51 V)、最大功率密度(287 mW cm-2@0.35 A cm-2)和稳定的循环寿命,优于商用Pt/C+IrO2。(3)用紫外还原法将银(Ag)颗粒附着在二氧化锰上应用于ORR,实验发现Ag-MnO2具有更好的催化剂活性,这是因为Ag-MnO2的电导率、表面积和活性位点显著增加,从而实现催化剂的改性。

关键词：锰氧化物电催化剂析氧反应氧还原反应锌空气电池

锰氧化物/聚苯胺/石墨烯三元复合电极材料的制备及电化学性能

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武汉工程大学学报 2023年第6期45卷 641-646,654页

作者：马茹萍罗剑吕彦黄华波武汉工程大学材料科学与工程学院湖北武汉430205

首先通过苯胺气体与高锰酸钾水溶液之间的气-液界面反应合成了二氧化锰/聚苯胺(MP)纳米复合材料,然后将其与氧化石墨烯(GO)水溶液混合并进行水热处理,最终得到了锰氧化物/聚苯胺/石墨烯(MPG)三元纳米复合电极材料。通过X射线衍射、拉曼... 详细信息

首先通过苯胺气体与高锰酸钾水溶液之间的气-液界面反应合成了二氧化锰/聚苯胺(MP)纳米复合材料,然后将其与氧化石墨烯(GO)水溶液混合并进行水热处理,最终得到了锰氧化物/聚苯胺/石墨烯(MPG)三元纳米复合电极材料。通过X射线衍射、拉曼光谱和扫描电子显微镜分析了产物的物质组成、结构和微观形貌。电化学测试结果表明,MPG具有较高的比电容(251 F/g,1 A/g)、理想的倍率性能(扫描速率由10 mV/s增大到200 mV/s时的比电容保持率为55%)和长循环寿命(5 A/g电流密度下,循环充放电5 000次后,其比电容保持率为81%),证实通过三元复合的方法可以有效改善锰基超级电容器电极材料的电化学性能。

关键词：锰氧化物聚苯胺石墨烯超级电容器

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锰氧化物在芘污染土壤修复中的应用研究

中国锰业 2022年第3期40卷 27-32页

作者：张季刘伟王慎长江水资源保护科学研究所湖北武汉430051

多环芳烃(PAHs)由于其致癌、致突变和致畸的性质而引起了人们的广泛关注。锰氧化物(Mn_(x)O_(y))是土壤矿物的重要活性成分,在土壤中的分布极为广泛。以芘为对象,研究了在微波活化过硫酸盐(MW/PS)体系中Mn_(x)O_(y)对修复PAHs污染的土... 详细信息

多环芳烃(PAHs)由于其致癌、致突变和致畸的性质而引起了人们的广泛关注。锰氧化物(Mn_(x)O_(y))是土壤矿物的重要活性成分,在土壤中的分布极为广泛。以芘为对象,研究了在微波活化过硫酸盐(MW/PS)体系中Mn_(x)O_(y)对修复PAHs污染的土壤的强化作用。结果表明,添加Mn_(x)O_(y)后,显著提升了该体系对芘的去除性能,催化效果为β-MnO_(2)>α-MnO_(2)>γ-MnO_(2)>Mn_(2)O_(3)。当β-MnO_(2)的用量从0 g增加到0.1 g时,15 min内的芘降解率从62%提高到82%。为如何提升MW/PS体系对PAHs污染土壤的修复作用提供了一条重要思路。

关键词：锰氧化物土壤修复微波过硫酸盐芘

锰负载量对活性炭载锰氧化物的结构及催化分解臭氧性能的影响(英文)

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催化学报 2014年第3期35卷 335-341页

作者：王鸣晓张彭义李金格姜传佳清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100084

将高锰酸钾与活性炭（AC）原位氧化还原制备的活性炭载锰氧化物（MnOx/AC）用作臭氧分解的催化剂.采用扫描电镜、X射线光电子能谱、X射线衍射、电子自旋共振波谱、拉曼光谱以及程序升温还原研究了设计Mn负载量对负载锰氧化物性质（形貌... 详细信息

将高锰酸钾与活性炭（AC）原位氧化还原制备的活性炭载锰氧化物（MnOx/AC）用作臭氧分解的催化剂.采用扫描电镜、X射线光电子能谱、X射线衍射、电子自旋共振波谱、拉曼光谱以及程序升温还原研究了设计Mn负载量对负载锰氧化物性质（形貌、氧化态和晶体结构）的影响.结果表明, Mn负载量由0.44%增至11%,负载锰氧化物在活性炭表面由疏松的地衣状变为堆叠的纳米球状体,负载层的厚度由-180 nm增加至-710 nm,结构由氧化态＋2.9到＋3.1的低结晶β-MnOOH生长为由氧化态＋3.7到＋3.8的δ-MnO2结晶. MnOx/AC室温催化分解低浓度臭氧的活性与负载锰氧化物的形貌及含量密切相关. Mn负载量为1.1%的MnOx/AC具有疏松的地衣状形貌,催化分解臭氧的性能最高, Mn负载量为11%的MnOx/AC具有紧密的堆积结构,因而表现出最低的催化臭氧分解活性.

关键词：锰氧化物臭氧分解活性炭室内空气纳米材料

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提锂用锰氧化物离子筛的研究进展

无机材料学报 2012年第10期27卷 1009-1016页

作者：李丽刘芳吴锋陈人杰北京理工大学化工与环境学院环境科学与工程北京市重点实验室北京100081 国家高技术绿色材料发展中心北京100081

金属锂逐渐在人们生活的各个领域扮演越来越重要的作用并占有战略地位,从液态锂源如海水、盐湖卤水中提取锂资源具有十分重要的意义,研究者对液态提锂的方法和工艺也进行了积极的探索研究.尖晶石锰氧化物由于其特殊的结构而对Li离子具... 详细信息

金属锂逐渐在人们生活的各个领域扮演越来越重要的作用并占有战略地位,从液态锂源如海水、盐湖卤水中提取锂资源具有十分重要的意义,研究者对液态提锂的方法和工艺也进行了积极的探索研究.尖晶石锰氧化物由于其特殊的结构而对Li离子具有高度选择性,被称为"离子筛"吸附剂.离子筛吸附法以其绿色而高效的优势,引起了众多学者的关注,成为最有发展潜力的液态提锂方法之一.本文以尖晶石锰氧化物为代表,综述了锂离子筛的研究进展,对其结构、锂嵌入/脱出机理、制备方法、掺杂改性、成型及应用进行了详细的阐述,提出了锂离子筛目前存在的问题与技术瓶颈,并对今后的研究方向进行了展望.

关键词：提锂锰氧化物离子筛吸附剂海水盐湖卤水综述

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锰氧化物改性活性炭去除空气中甲醛

环境工程学报 2015年第12期9卷 5965-5972页

作者：周昕彦张芃蒋文杨易韬林莉莉张巍华东理工大学资源与环境工程学院国家环境保护化工过程环境风险评价与控制重点实验室上海200237

为了提高活性炭材料对于气相甲醛的处理性能,采用浸渍法制得了负载锰氧化物的颗粒活性炭(Mn O_x/GAC)。通过静态去除实验,比较了不同制备条件及环境因素对Mn O_x/GAC去除甲醛性能的影响。结果表明,在负载锰氧化物后,Mn O_x/GAC对甲醛的... 详细信息

为了提高活性炭材料对于气相甲醛的处理性能,采用浸渍法制得了负载锰氧化物的颗粒活性炭(Mn O_x/GAC)。通过静态去除实验,比较了不同制备条件及环境因素对Mn O_x/GAC去除甲醛性能的影响。结果表明,在负载锰氧化物后,Mn O_x/GAC对甲醛的去除性能有明显提高。在实验考察范围内,当锰氧化物含量为0.98%,焙烧温度为380℃时,Mn O_x/GAC对于甲醛的去除性能最佳,单位处理量较未负载时提高了1倍。具备较多大孔结构的果壳炭较椰壳炭更适合作为Mn O_x/GAC的载体。Mn O_x/GAC对气相甲醛具有持续的去除能力,锰氧化物对富集在活性炭孔内的甲醛起到了催化降解作用。室内低温低湿的处理环境有利于Mn O_x/GAC对甲醛的去除。

关键词：甲醛活性炭锰氧化物改性吸附催化