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锰氧化物对土壤中三氯生的化学氧化

土壤 2023年

作者：葛昶田晓庆于福荣刘松韬王星皓高娟华北水利水电大学地球科学与工程学院中国科学院土壤环境与污染修复重点实验室(中国科学院南京土壤研究所)

本文选取江西鹰潭红壤、云南金墩红壤和河南封丘潮土，研究了农田土壤中三氯生(TCS)在有无锰氧化物下的降解过程，考察锰氧化物浓度和有机酸种类及浓度对TCS降解率的影响，并通过高效液相-飞行时间质谱仪分析TCS的降解产物，探讨TCS在... 详细信息

本文选取江西鹰潭红壤、云南金墩红壤和河南封丘潮土，研究了农田土壤中三氯生(TCS)在有无锰氧化物下的降解过程，考察锰氧化物浓度和有机酸种类及浓度对TCS降解率的影响，并通过高效液相-飞行时间质谱仪分析TCS的降解产物，探讨TCS在土壤中被活性锰氧化物氧化降解的过程。结果表明：锰氧化物在3种不同类型土壤中均具有不同程度的TCS去除能力，水土比4:1条件下，5 g/L的MnO2在酸性土壤(江西鹰潭红壤)中对TCS的氧化能力最强，云南金墩红壤土壤次之，这说明锰氧化物的氧化能力与土壤pH呈负相关性。同时TCS的降解率随着土壤中锰氧化物的浓度增加而增加，当土壤中锰氧化物的浓度升高到50 g/L时，TCS在8 h内的降解率达到81%，其一级反应动力学常数与锰氧化物浓度之间具有线性相关性。土壤中小分子有机酸能够影响TCS的降解效率，其中高浓度草酸和柠檬酸对TCS的降解具有明显抑制作用；而酒石酸则相反。此外，在反应过程中检测到TCS聚合形成的二聚体产物，并在此基础上提出了氧化转化路径。以上结果为理解TCS在土壤中的衰减和转化提供了新的视野，也为氯酚类污染场地修复提供了理论支撑。

关键词：三氯生土壤环境锰氧化物转化机理降解产物

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锰氧化物的合成及在锂离子电池中的应用进展

化工进展 2021年第9期40卷 5012-5028页

作者：俞明浩顾梦旋吴正颖孙林兵苏州科技大学材料科学与工程学院江苏苏州215009 南京工业大学化工学院江苏南京211816

能源是限制人类发展的重要因素,近年来随着新能源的发展,人们对于储能设备的要求也越来越高,其中,锂离子电池被认为是最具有发展前途的储能设备之一。目前,商用锂离子电池的负极材料以石墨为主,石墨虽然具有良好的导电性,但理论容量较低... 详细信息

能源是限制人类发展的重要因素,近年来随着新能源的发展,人们对于储能设备的要求也越来越高,其中,锂离子电池被认为是最具有发展前途的储能设备之一。目前,商用锂离子电池的负极材料以石墨为主,石墨虽然具有良好的导电性,但理论容量较低,已逐渐无法满足高能设备的大容量需求。过渡金属锰氧化物由于储量丰富、氧化形态多样、结构多元、理论比容量高、环境友好等特点,被认为是锂离子电池理想的替代负极材料之一。本文详细介绍了近年来4种锰氧化物(MnO、Mn_(2)O_(3)、Mn_(3)O_(4)和MnO_(2))分别在纳米化和复合结构构筑两方面的材料设计及合成,总结比较了4种锰氧化物用作锂离子电池负极材料的性能,展望了锰氧化物在锂离子电池负极材料领域的发展前景和方向。

关键词：锰氧化物纳米结构复合材料锂离子电池负极材料

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锰氧化物对土壤中三氯生的化学氧化

土壤 2024年第1期56卷 155-162页

作者：葛昶田晓庆于福荣刘松韬王星皓高娟华北水利水电大学地球科学与工程学院郑州450046 土壤与农业可持续发展重点实验室(中国科学院) 南京210008

本文选取江西鹰潭红壤、云南金墩红壤和河南封丘潮土,研究了农田土壤中三氯生(TCS)在有无锰氧化物下的降解过程,考察锰氧化物浓度和有机酸种类及浓度对TCS降解率的影响,并通过高效液相–飞行时间质谱仪分析TCS的降解产物,探讨TCS在土壤... 详细信息

本文选取江西鹰潭红壤、云南金墩红壤和河南封丘潮土,研究了农田土壤中三氯生(TCS)在有无锰氧化物下的降解过程,考察锰氧化物浓度和有机酸种类及浓度对TCS降解率的影响,并通过高效液相–飞行时间质谱仪分析TCS的降解产物,探讨TCS在土壤中被活性锰氧化物氧化降解的过程。结果表明:锰氧化物在3种不同类型土壤中均具有不同程度的TCS去除能力,水土比4︰1条件下,5 g/L的MnO_(2)在酸性土壤(江西鹰潭红壤)中对TCS的氧化能力最强,云南金墩红壤土壤次之,这说明锰氧化物的氧化能力与土壤pH呈负相关性。同时TCS的降解率随着土壤中锰氧化物的浓度增加而增加,当土壤中锰氧化物的浓度升高到50 g/L时,TCS在8 h内的降解率达到81%,其一级反应动力学常数与锰氧化物浓度之间具有线性相关性。土壤中小分子有机酸能够影响TCS的降解效率,其中高浓度草酸和柠檬酸对TCS的降解具有明显抑制作用;而酒石酸则相反。此外,在反应过程中检测到TCS聚合形成的二聚体产物,并在此基础上提出了氧化转化路径。以上结果为理解TCS在土壤中的衰减和转化提供了新的视野,也为氯酚类污染场地修复提供了理论支撑。

关键词：三氯生土壤环境锰氧化物转化机理降解产物

二氧化铈-铈掺杂锰氧化物纳米复合物高效紫外-可见-红外光热催化净化乙酸乙酯

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第2期43卷 379-390页

作者：张龙杨懿李远志武继春吴绍文谭鑫胡倩倩武汉理工大学硅酸盐建筑材料国家重点实验室湖北武汉430070 华中农业大学理学院湖北武汉430070

乙酸乙酯是一种重要的有机溶剂,广泛应用于涂料、粘合剂和塑料及石化等工业生产,但作为一种主要的挥发性有机污染物(VOCs),其对大气环境造成严重污染.目前工业上主要采用负载型贵金属催化剂催化燃烧的方法进行净化处理,但该方法存在催... 详细信息

乙酸乙酯是一种重要的有机溶剂,广泛应用于涂料、粘合剂和塑料及石化等工业生产,但作为一种主要的挥发性有机污染物(VOCs),其对大气环境造成严重污染.目前工业上主要采用负载型贵金属催化剂催化燃烧的方法进行净化处理,但该方法存在催化剂价格昂贵和能耗高的问题,迫切需要开发活性高、稳定性好、成本低及能耗小的催化新方法和新材料.本文以硝酸铈和高锰酸钾为原料制备了二氧化铈和具有隐钾锰矿结构的铈掺杂纳米复合物(CeO_(2)-CeOMS-2).该纳米复合物在紫外-可见-红外光照射下对乙酸乙酯具有极高的光热催化活性、很低的乙醛(副产物)选择性以及较好的催化稳定性,在光照下持续反应45 h,乙酸乙酯的转化率仍然稳定在90%左右;而纳米CeO_(2),OMS-2以及纳米TiO_(2)(P25)光热催化活性很低,且乙醛选择性较高.CeO_(2)-CeOMS-2初始5 min CO_(2)生成速率高达1102.5μmolg^(-1)min^(-1),分别是纳米CeO_(2),OMS-2和P25的137,17和30倍.CeO_(2)-CeOMS-2在波长大于420和560 nm的可见-红外光照射下也具有良好的光热催化活性,甚至在波长大于830 nm的红外光照射下仍具有较好的光热催化活性.同位素标记、程序升温还原以及拉曼光谱实验结果表明,CeO_(2)-CeOMS-2的催化活性远高于CeO_(2)和OMS-2的主要是由于铈掺杂显著提高了OMS-2的晶格氧活性.乙酸乙酯在CeO_(2)-CeOMS-2催化剂上被18O2氧化的FTIR光谱结果表明,其在CeO_(2)-CeOMS-2上的催化氧化遵循Mars-van-Krevelen氧化还原机理,CeO_(2)的光催化与铈掺杂OMS-2的光致热催化之间存在协同作用,显著提高了催化活性.CeO_(2)-CeOMS-2还存在与常规半导体光催化不同的光活化效应,进一步提高了其催化活性.

关键词：光催化光热催化挥发性有机污染物乙酸乙酯氧化锰氧化物

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直写成型电极锰氧化物粉末的合成与浆料调控

化工学报 2023年第5期74卷 2239-2247页

作者：何汉兵刘真陈勇王小锋曾婧中南大学冶金与环境学院湖南长沙410083 中南大学材料科学与工程学院湖南长沙410083

制备可适用于直写成型程序的、具有较高固相含量的浆料是提升直写成型产品质量的关键,但现有研究在浆料调控的普适规律方面仍有所欠缺。采用水热法合成了一系列尺寸可控的锰氧化物粉末,并将其用于直写成型电极,采用XRD、SEM、BET表征并... 详细信息

制备可适用于直写成型程序的、具有较高固相含量的浆料是提升直写成型产品质量的关键,但现有研究在浆料调控的普适规律方面仍有所欠缺。采用水热法合成了一系列尺寸可控的锰氧化物粉末,并将其用于直写成型电极,采用XRD、SEM、BET表征并分析了不同颗粒尺度对固相含量选取的规律,采用稳态流动测试了相关浆料的流变行为。结果表明,通过调节水热反应温度,锰氧化物颗粒直径呈梯度变化,1.06~1.64μm颗粒的适配固相含量随颗粒比表面积的下降而上升,46.46~91.36μm颗粒的适配固相含量随颗粒直径的上升而下降。采用该规律所配浆料进行直写成型,挤出流畅、体积收缩小、产品机械强度高。

关键词：锰氧化物浆料流变学粉体 3D打印电极

锰氧化物—聚苯胺复合材料的制备及其在含硫废水处理中的应用研究

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锰氧化物—聚苯胺复合材料的制备及其在含硫废水处理中的应用研究

作者：余优璋华中科技大学

学位级别：硕士

含硫废水中的硫离子(S)和亚硫酸盐S(IV)等有毒废物严重危害环境安全和人类健康。其中S的处理主要通过空气为氧化剂催化氧化,而S(IV)有望作为过硫酸盐替代物产生自由基降解有机污染物。针对含硫废水的相关特性,本研究以高锰酸钾为前驱体... 详细信息

含硫废水中的硫离子(S)和亚硫酸盐S(IV)等有毒废物严重危害环境安全和人类健康。其中S的处理主要通过空气为氧化剂催化氧化,而S(IV)有望作为过硫酸盐替代物产生自由基降解有机污染物。针对含硫废水的相关特性,本研究以高锰酸钾为前驱体,聚苯胺为载体,制备得到锰氧化物负载聚苯胺(MnO-PANI)催化剂,用于治理含硫废水,通过催化空气选择性氧化S得到单质硫(S),此外,构建基于S(IV)高级氧化降解有机污染物体系,并深入探讨催化氧化机理。首先,XRD、FTIR、XPS和SEM表征结果表明MnO成功负载于PANI载体。以空气为氧化剂,探究了MnO-PANI催化剂对含硫废水中硫化物(NaS为模拟污染物)的选择氧化性能。结果表明,MnO-PANI催化剂表现出优异的NaS选择氧化性。25℃下,催化剂最佳投加量为0.2 g/L,NaS初始浓度为100 mg/L时,240min内S可被完全氧化为单质硫(S)。反应后催化剂的XPS、XRD、Raman表征结果证明S在催化剂上稳定存在。不同初始p H下MnO-PANI催化剂具有较好的适用性。气氛实验表明氧气在催化氧化过程中起到重要作用。MnO-PANI在循环5次后仍具有较好的稳定性。最后,提出体系的选择性氧化可归因于催化剂上吡啶氮的存在,为含硫废水中硫化物的治理和资源化利用提供参考。随后,构建MnO-PANI/NaSO体系用于降解水体中有机污染物,选取典型污染物盐酸四环素(TC)为研究对象,探究催化剂活化NaSO性能的影响因素,并深入解析体系可能的反应机理。实验结果表明5 mg/LTC在60 min内可被全部降解。电化学阻抗谱(EIS)证明催化剂材料具有优异的导电性,将有助于活化亚硫酸盐降解污染物过程中电荷的转移及自由基形成。自由基淬灭实验及EPR结果证明体系中起主导作用的是SO自由基,·OH次之。不同气氛实验表明氧气在反应过程中起到至关重要的作用。此外,研究了溶液p H、水中常见阴阳离子对TC降解的影响以及MnO-PANI材料的稳定性。通过XPS分析推测催化剂表面Mn(III/IV)-SO络合物生成是亚硫酸盐活化的重要机制。

关键词：锰氧化物聚苯胺单质硫亚硫酸盐污染物降解选择性氧化

锰氧化物Fenton催化剂的控制制备及类芬顿反应性能研究

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锰氧化物Fenton催化剂的控制制备及类芬顿反应性能研究

作者：南庆伟重庆三峡学院

学位级别：硕士

近年来,环保、低毒的锰氧化物(MnO)因活化过氧单硫酸盐(PMS)能高效降解废水水体中的有机污染物而受到越来越多的关注。然而,锰氧化物催化剂的类Fenton反应活性、稳定性仍存在进一步提升的空间。此外,锰氧化物的表面活性物种对其催化性... 详细信息

近年来,环保、低毒的锰氧化物(MnO)因活化过氧单硫酸盐(PMS)能高效降解废水水体中的有机污染物而受到越来越多的关注。然而,锰氧化物催化剂的类Fenton反应活性、稳定性仍存在进一步提升的空间。此外,锰氧化物的表面活性物种对其催化性能有重要影响,但这些物种控制生成的策略仍然缺乏。本研究采用水热法,通过调变水热温度或醇类添加剂碳链长度,制备了两种锰氧化物催化剂,以PMS为氧化剂考察了它们催化降解染料污染物的性能。本研究结果对高活性、高稳定性锰基氧化物催化剂的制备具有一定的借鉴意义。其具体研究内容如下:(1)采用水热法,通过调节不同温度,实现了OMS-2纳米线和γ-MnOOH两种典型功能性锰氧化物之间的简便转换。研究发现,制备的OMS-2材料具有针状的纳米线形貌,其中因Mn的存在而形成氧空位。从催化效果来看,OMS-2活化PMS催化降解罗丹明B(RhB)和亚甲基蓝(MB)的效率明显高于商业锰氧化物MnO、MnO和MnO以及制备的类似物。OMS-2催化剂在较宽pH范围内(pH=1–9)都有较高的活性,在RhB或MB的降解反应中可以循环使用六次而不明显损失其催化活性。通过向OMS-2/PMS染料降解实验体系中加入自由基捕获试剂来探究参与反应的活性物种,发现反应中产生了SO、OH和O三种活性自由基,其中以O为主。(2)采用水热法,通过调变醇类添加剂的碳链长度,制备了具有氧空位缺陷的α-MnO系列催化剂。结果表明通过添加不同碳链长度的醇可以控制氧空位的浓度。所制备的催化剂呈现纳米线或纳米棒形貌形貌。将制备的催化剂用于活化PMS来降解水中的有机染料,其降解效率明显高于商业锰氧化物MnO、MnO和MnO以及制备的类似物。研究还发现,催化剂在酸性条件下表现出较高的催化降解活性。自由基捕获实验结果表明,α-MnO激活PMS的反应中SO是参与反应的主要活性物种。

关键词：类Fenton 锰氧化物氧空位水污染治理

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锰氧化物改性生物炭对水中四环素的强化吸附

农业环境科学学报 2021年第1期40卷 194-201页

作者：赵志伟陈晨梁志杰崔福义重庆大学环境与生态学院重庆400044

以MnCl2为改性剂,制备锰氧化物改性生物炭(MBC),用于强化生物炭对水中四环素的吸附。采用比表面积法(BET)、X射线衍射(XRD)和红外光谱(FTIR)等手段表征其微观结构,并通过单因素试验研究改性前后生物炭对四环素的吸附行为和影响因素。结... 详细信息

以MnCl2为改性剂,制备锰氧化物改性生物炭(MBC),用于强化生物炭对水中四环素的吸附。采用比表面积法(BET)、X射线衍射(XRD)和红外光谱(FTIR)等手段表征其微观结构,并通过单因素试验研究改性前后生物炭对四环素的吸附行为和影响因素。结果表明,Langmuir模型计算的MBC最大吸附量为736 mg·g^-1,较原始生物炭提高了15倍。吸附符合准二级动力学模型,受物理化学过程控制,是一个自发的吸热过程。溶液pH、二价阳离子对吸附影响较大,而一价阳离子和共存腐植酸对吸附影响微弱。MBC吸附水中四环素主要是通过氢键作用、静电作用及锰与四环素之间的配位作用,吸附效果较BC显著提高,且环境适应能力更强,对去除水环境中的抗生素具有较好的应用前景。

关键词：生物炭锰氧化物四环素吸附影响因素

锰氧化物/石墨烯复合催化剂的制备及其电催化性能研究

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锰氧化物/石墨烯复合催化剂的制备及其电催化性能研究

作者：王艳燕山大学

学位级别：硕士

金属-空气电池是一种新型电化学储能装置,其具备超高理论能量密度、资源储量丰富以及环境友好无污染等优点。但是其阴极反应动力学缓慢的问题限制了它的广泛应用。因此,研发高效稳定且经济实用的ORR/OER双功能催化成为了目前的研究重点... 详细信息

金属-空气电池是一种新型电化学储能装置,其具备超高理论能量密度、资源储量丰富以及环境友好无污染等优点。但是其阴极反应动力学缓慢的问题限制了它的广泛应用。因此,研发高效稳定且经济实用的ORR/OER双功能催化成为了目前的研究重点。其中,常见的锰系电催化剂,由于其高活性催化性能、储量丰富且价格经济等优势,得到广泛的关注。本文选取锰氧化物为研究对象,通过表面修饰、与导电碳材料复合等方法对其进行改性处理,系统的表征了材料的物化性质,并利用旋转圆盘技术(RDE)和自行制备组装的金属-空气电池综合的评估了电催化材料的ORR/OER催化性能。本文完成的具体工作内容如下:1)通过调控反应的pH值,采用水热反应合成系列不同化学组成、晶型及微观形貌的锰氧化物,并考察了其ORR催化活性。研究结果表明MnO和K-Birnessite材料的在所制备的样品中表现出相对优异的ORR催化性能,其起始电位、半波电位分别对应为(0.994 V,0.961 V)和(0.799 V,0.774 V)(vs.RHE)。所制备的锰氧化物ORR催化活性遵循规律如下:MnO纳米棒>K-Birnessite纳米带>α-Mn O纳米棒>β-Mn O纳米棒。2)通过静电自组装的方法合成KMO/rGO复合材料,并探索了材料合成过程中的反应机理。研究发现PEI不但发挥还原剂作用,同时还充当了交联复合剂。PEI的胺基与GO上的含氧官能团发生脱水缩合反应,使得PEI和GO以共价键(O=C–N)的形式“接枝”在GO材料的表面;同时,在70℃水浴的热驱动下,PEI发挥还原性将GO原位还原为rGO。电化学测试结果表明,KMO/rGO复合材料的ORR/OER性能均得到有效改善,其起始电位和半波电位数值对应为0.946 V和0.765 V,且在10 m A cm下的电位值为1.741 V,ΔE的值为0.976 V(vs.RHE)。3)通过简单的一步水热法合成系列负载在rGO片上的Ni(OH)修饰MnO纳米棒复合材料(Mn-Ni/rGO),研究结果表明其具备优异的双功能催化活性。MN1/rGO1复合材料的电位差ΔE值为1.191 V,以它为催化剂的铝(锌)-空气电池的最高功率密度对应为268.5 m W cm和104.3 m W cm。究其原因,不但因为锰氧化物与石墨烯的高效原位复合提升了电荷转移速率,同时还由于镍元素掺杂改性使复合材料中存在大量的Mn/Mn氧化还原对,并暴露更多的Mn活性位点,以及有效改善了氧在材料表面或界面上的氧吸附行为。

关键词：金属-空气电池锰氧化物石墨烯氧还原反应氧析出反应