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锰改性硫酸活化稀土尾矿催化剂的脱硝性能研究

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稀有金属与硬质合金 2023年第3期51卷 52-58页

作者：侯丽敏刘家林高红敏乔超越胡志斐武文斐内蒙古科技大学能源与环境学院、内蒙古自治区高效洁净燃烧重点实验室内蒙古包头014010 内蒙古科技大学白云鄂博矿多金属资源综合利用重点实验室内蒙古包头014010

采用浸渍法制备锰改性硫酸活化稀土尾矿催化剂,探究硫酸浓度和锰改性量对催化剂脱硝活性的影响,并通过BET、XRD、H_(2)-TPR和NH_(3)-TPD等表征手段对催化剂性能进行分析。结果表明,硫酸浓度为3 mol/L时催化剂的反应温度窗口为350~450℃,... 详细信息

采用浸渍法制备锰改性硫酸活化稀土尾矿催化剂,探究硫酸浓度和锰改性量对催化剂脱硝活性的影响,并通过BET、XRD、H_(2)-TPR和NH_(3)-TPD等表征手段对催化剂性能进行分析。结果表明,硫酸浓度为3 mol/L时催化剂的反应温度窗口为350~450℃,在400℃时达到最佳脱硝效率67%;继续添加5%Mn改性后,催化剂的反应温度窗口向低温移动至250~350℃,在此温度范围内N_(2)选择性保持在70%以上,并在300℃时达到最佳脱硝效率86%。随着硫酸浓度的增加,催化剂的比表面积先增大后减小,孔容、孔径迅速减小。硫酸活化增加了催化剂表面酸性位点的数量,提高了催化剂对NH_(3)的吸脱附能力。锰元素在催化剂表面以无定形态存在。锰改性催化剂在低温段较强的氧化还原能力是其反应温度窗口较硫酸活化催化剂低的主要原因。

关键词：稀土尾矿 NH3-SCR催化剂硫酸活化锰改性脱硝性能

锰改性水稻秸秆生物炭对碱性土壤中砷-镉复合污染的钝化作用

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湖南师范大学自然科学学报 2022年第4期45卷 96-103页

作者：梁欣冉郜紫依付庆灵刘永红朱俊胡红青华中农业大学资源与环境学院中国武汉430070 华中农业大学理学院中国武汉430070

为了探究锰改性生物炭(MBC)对砷-镉(As-Cd)复合污染土壤的修复效果和机制,采用室内培养试验,在微碱性As-Cd复合污染土壤中添加原始生物炭(BC)和MBC,研究其对土壤TCLP提取态As/Cd含量和As/Cd形态分布的影响,并进行土壤As/Cd生态风险评估... 详细信息

为了探究锰改性生物炭(MBC)对砷-镉(As-Cd)复合污染土壤的修复效果和机制,采用室内培养试验,在微碱性As-Cd复合污染土壤中添加原始生物炭(BC)和MBC,研究其对土壤TCLP提取态As/Cd含量和As/Cd形态分布的影响,并进行土壤As/Cd生态风险评估。结果表明:改性后MBC的电荷零点升高且表面负载MnO_(2)。与不加生物炭相比,添加3%BC可使土壤TCLP提取态As和Cd显著降低35.3%和33.4%,而MBC可降低75.5%~84.2%和43.3%~49.9%,显著高于BC处理。同时,MBC施入土壤可降低土壤As和Cd的生态风险,且土壤Cd生态风险随着MBC施用量增加而降低。此外,MBC可通过减少复合污染土壤中非专性吸附态As、酸溶态Cd和可还原态Cd的含量,增加残渣态As和Cd的含量来实现土壤中As-Cd的钝化。

关键词：生物炭锰改性砷镉复合污染土壤修复生态风险

锰改性微波-硫酸活化稀土尾矿催化剂NH3-SCR性能研究

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锰改性微波-硫酸活化稀土尾矿催化剂NH3-SCR性能研究

作者：胡志斐内蒙古科技大学

学位级别：硕士

目前,商业脱硝催化剂主要为钒基催化剂,但是VO为有毒物质影响环境和人体健康。近年来,矿物因其具有环境友好、来源广泛、多金属元素等特点,而用于制备催化剂,特别是元素改性矿物催化剂的制备。本文以白云鄂博稀土尾矿为研究对象,利用微... 详细信息

目前,商业脱硝催化剂主要为钒基催化剂,但是VO为有毒物质影响环境和人体健康。近年来,矿物因其具有环境友好、来源广泛、多金属元素等特点,而用于制备催化剂,特别是元素改性矿物催化剂的制备。本文以白云鄂博稀土尾矿为研究对象,利用微波焙烧、硫酸活化和锰改性等方法制备稀土尾矿脱硝催化剂。分别研究了微波焙烧稀土尾矿、硫酸活化稀土尾矿后微波焙烧、锰改性硫酸活化稀土尾矿后微波焙烧对脱硝性能的影响,并利用XRD、BET、XPS、NH-TPD和H-TPR等表征探究微波活化、硫酸活化、锰改性对稀土尾矿催化剂脱硝性能的作用机制,主要研究结果如下:适宜的微波焙烧条件可以提高稀土尾矿的脱硝性能,当微波焙烧温度为200℃、焙烧时间为20 min、焙烧功率为1100 W时,催化剂在400℃时脱硝效率为47%。微波焙烧产生的热应力使稀土尾矿暴露更多活性位点,但是较高的焙烧温度和较长的焙烧时间会导致稀土尾矿的孔道坍塌,减少了气体与活性组分的接触,导致活性下降。稀土尾矿催化剂的脱硝效率随着硫酸添加量的增加先增加后减少,催化剂的温度窗口拓宽为350～450℃,硫酸浓度为3 mol/L时,催化剂的脱硝效率最高,在400℃时为67%。硫酸与稀土尾矿中的铁氧化物矿、氟碳铈矿、白云石矿物反应生成相应的硫酸盐,硫酸浓度增加,反应程度增加,过多的钙盐和镁盐附着在催化剂表面,不利于催化剂性能的提升。硫酸盐中的硫酸根为催化剂提供了酸性位点,有利于NH的吸附,提高催化剂的脱硝效率。稀土尾矿催化剂的脱硝效率随着Mn添加量的增加先增加后减少,且催化剂活性温度向低温移至250～350℃区间内,Mn添加量为5%时,催化剂的脱硝效率最高为86%,N选择性随着Mn添加量的增加而减小,Mn添加量为5%时,活性窗口内在N选择性在80%以上。锰改性提高了催化剂的酸位点和氧化还原能力,锰氧化物以无定型或高度分散于催化剂表面,有利于NH的吸附和活化。但是锰的添加量过高会导致锰氧化物聚集不利于活性组分的暴露。当锰添加量为5%,硫酸浓度为0 mol/L、0.5 mol/L和1 mol/L时,锰改性稀土尾矿催化剂的脱硝效率随着硫酸添加量的增加先增大后减小,催化剂活性温度向低温偏移至150～250℃区间内,当硫酸浓度为0.5 mol/L时,整体反应温度区间内脱硝效率达90%,N选择性在80%以上。硫酸浓度越高,催化剂的N选择性越高。

关键词：稀土尾矿 NH3-SCR 硫酸活化锰改性微波活化

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四环素在锰改性生物炭上的吸附研究

离子交换与吸附 2023年第5期39卷 440-450页

作者：王晓波刘凤玲黄金菁刘晨曦南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境与装备技术协同创新中心浙江翰成环境服务有限公司

四环素类抗生素普遍存在于水环境中，易加剧水体污染以及生物耐药性。通过KMnO4对生物炭改性不仅可以提高生物炭的比表面积，还能利用负载的锰氧化物与四环素之间的特殊作用，提高对四环素的吸附量。本文选择超富集植物垂序商陆为原料... 详细信息

四环素类抗生素普遍存在于水环境中，易加剧水体污染以及生物耐药性。通过KMnO4对生物炭改性不仅可以提高生物炭的比表面积，还能利用负载的锰氧化物与四环素之间的特殊作用，提高对四环素的吸附量。本文选择超富集植物垂序商陆为原料，采用KMnO4溶液浸渍生物质原料，于两种温度(700℃、850℃)下焙烧，制得锰改性前后的生物炭(700BC、850BC、Mn-700BC和Mn-850BC)，用于吸附水中的四环素。场发射扫描电镜结果表明，锰氧化物已成功负载于生物炭表面，Mn-700BC的锰含量高于Mn-850BC；负载锰氧化物后，850℃焙烧的生物炭的比表面积(587m2/g)和孔容(0.31cm3/g)有所增加。静态吸附结果表明，锰改性后，生物炭对四环素的吸附能力大幅提高，这跟锰氧化物与四环素之间的络合作用以及化学氧化有关。中性条件下，四环素在材料上的吸附最强，但改性后生物炭受pH影响显著，这可能跟络合作用有关。吸附等温线可以用Langmuir和Freundlich方程拟合，且吸附量随着吸附温度的升高而增加，吸附是一个吸热过程。吸附动力学可以用准二级动力学方程拟合。

关键词：生物炭锰改性吸附四环素

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锰改性活性焦脱除合成气中单质汞的影响因素

燃料化学学报 2014年第11期42卷 1324-1331页

作者：游淑淋周劲松侯文慧孟帅琦高翔骆仲泱浙江大学能源清洁利用国家重点实验室浙江杭州310027

采用等体积浸渍法制备了Mn改性活性焦吸附剂(Mn-AC),研究了模拟合成气(0.04%H2S、20%CO、30%H2、N2为平衡气体)下Mn-AC对单质汞的吸附特性,并利用BET、XPS、XRD等手段对吸附剂进行表征,分析了还原性气体对吸附剂脱汞性能的影响。结果表... 详细信息

采用等体积浸渍法制备了Mn改性活性焦吸附剂(Mn-AC),研究了模拟合成气(0.04%H2S、20%CO、30%H2、N2为平衡气体)下Mn-AC对单质汞的吸附特性,并利用BET、XPS、XRD等手段对吸附剂进行表征,分析了还原性气体对吸附剂脱汞性能的影响。结果表明,在模拟合成气气氛下,Mn-AC具有优异的汞脱除能力,200℃下2 h内平均汞脱除率达到84.3%。合成气中,H2S提供了具有脱汞能力的活性硫吸附位(Sad),显著地提高了Mn-AC的高温脱汞能力;H2消耗了吸附剂表面的活性氧,不利于活性硫的生成,CO消耗了生成的活性硫吸附位,两者对汞脱除均有抑制作用。高温下由于活性硫和汞的反应减弱,同时H2的抑制作用加强,吸附剂对单质汞的脱除能力下降。

关键词：汞锰改性活性焦脱汞效率合成气 Mn-AC

锰改性γ-Fe2O3涂层的制备及光辅助Fenton降解性能研究

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锰改性γ-Fe2O3涂层的制备及光辅助Fenton降解性能研究

作者：周扬哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

Fenton氧化技术是目前常用的降解废水中的有机污染物的处理方法,具有绿色环保、降解高效的优点。传统均相Fenton反应因其适用p H范围窄以及降解后溶液会产生铁泥的原因在实际使用中收到限制,而目前常用的异相Fenton催化剂多是粉体,需要... 详细信息

Fenton氧化技术是目前常用的降解废水中的有机污染物的处理方法,具有绿色环保、降解高效的优点。传统均相Fenton反应因其适用p H范围窄以及降解后溶液会产生铁泥的原因在实际使用中收到限制,而目前常用的异相Fenton催化剂多是粉体,需要通过过滤或离心从反应液中回收才能重复使用,且在p H在中性条件下催化活差。因此制备催化活性高、p H应用范围广、循环稳定性好的固定化的Fenton催化剂很有必要。本论文利用微弧氧化技术在钛合金表面制备了γ-FeO催化剂,来改善粉末催化剂回收利用困难的缺点;利用液相掺杂的方式,对γ-FeO催化剂进行锰改性,使催化剂的催化活性和p H应用范围进一步提升。对涂层的表面形貌和组成进行表征和研究,利用光Fenton体系进一步提升催化剂的催化活性和可重复使用性,通过降解苯酚研究所制备涂层的光Fenton催化活性。制备的铁氧化物涂层的主要由γ-FeO和非晶态的Si O组成,因为表面复杂的孔洞结构具有更大比表面积,可以为催化反应提供更多潜在的活性中心。铁源浓度为20 g/L,微弧氧化反应15 min制备的催化剂的光Fenton性能最好,可以在90min内将97.1%的35 ppm的苯酚降解,循环降解第六次时120 min可以降解77%的苯酚,γ-FeO催化剂仅在酸性是具有降解活性。锰改性后的γ-FeO催化剂的的催化活性和适用p H范围都有了显著的提升。涂层的主要成分是γ-FeO、MnO、Ti O和非晶态的Si O,锰源浓度为6 g/L、微弧氧化反应20 min制备催化剂的光Fenton性能最好,可以在10 min将96.8%的苯酚降解,循环降解六次仍然可以在40 min内将99.1%的苯酚降解;改性后涂层中MnO可以在催化剂表面形成酸性位点,因此催化剂在中性和弱碱性下仍然具有有效的催化活性。催化剂的光Fenton降解性能要明显强于普通Fenton降解,因为光Fenton降解可以产生更多的·OH。γ-FeO被光激发生成电子和空穴,电子和空穴与水和HO反应生成·OH,γ-FeO也会直接与HO反应产生·OH;锰改性催化剂因为铁离子和锰离子形成了双离子协同效应所以·OH的生成速率进一步提升。自由基清除剂的加入证明了·OH和空穴在光Fenton降解过程中起着重要的作用。

关键词：异相光Fenton催化剂微弧氧化 γ-Fe2O3涂层锰改性苯酚降解

含氮生物质炭材料的制备及其活化过硫酸盐处理含酚废水的研究

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含氮生物质炭材料的制备及其活化过硫酸盐处理含酚废水的研究

作者：牛得力青岛科技大学

学位级别：硕士

以过硫酸盐为氧化剂的高级氧化技术,具有应用广泛、反应速度快、氧化能力强等优点而备受关注。生物质炭具有大的表面积以及丰富的表面官能团,可以有效地活化过硫酸盐分解产生氧化物处理含酚废水。本研究以壳聚糖和虾壳两种含氮材料为前... 详细信息

以过硫酸盐为氧化剂的高级氧化技术,具有应用广泛、反应速度快、氧化能力强等优点而备受关注。生物质炭具有大的表面积以及丰富的表面官能团,可以有效地活化过硫酸盐分解产生氧化物处理含酚废水。本研究以壳聚糖和虾壳两种含氮材料为前驱体制备了自掺杂的含氮生物质炭,并用于活化过硫酸盐处理含酚废水。具体研究内容如下:(1)通过一步热解法高温煅烧壳聚糖,制备了含氮的生物质炭,实现了碳材料中氮元素的自掺杂。通过扫描电子显微镜、能量色散光谱、X射线光电子能谱分析和傅立叶变换红外光谱等表征方法对壳聚糖生物质炭的表面结构、表面官能团以及元素组成进行分析。在煅烧温度为500℃,壳聚糖和氯化锌(ZnCl)质量比为1:2时,制备的壳聚糖生物质炭(BC-N)活化过二硫酸盐(PDS)去除苯酚的效果最好。对BC-N活化过硫酸盐体系(BC-N/PDS)处理含酚废水的反应条件进行了探究优化,在BC-N的投加量为0.20 g/L,过硫酸盐投加量为0.6 g/L,不调节初始pH的条件下,反应120 min,BC-N/PDS体系对0.10 g/L的苯酚溶液中苯酚的去除率可达到98%,相应的矿化效率可达到80%。该体系对酸性和中性的含酚废水以及高盐含酚废水都具有较好的处理效果,在苯酚的氧化降解过程中发挥主要作用的氧化物种为BC-N活化过硫酸盐分解产生的单线态氧。(2)在煅烧温度为800℃,虾壳和氯化锌质量比为1:1时,一步热解法制备的虾壳生物质炭(SBC)活化过硫酸盐去除苯酚的效果最好。通过扫描电子显微镜、能量色散光谱、X射线光电子能谱分析和傅立叶变换红外光谱对SBC进行了表征分析。探究优化了SBC活化过硫酸盐体系(SBC/PDS)处理含酚废水的反应参数,在苯酚浓度为0.10 g/L,SBC投加量为0.20 g/L,过硫酸盐投加量为0.6 g/L,不调节初始pH时,反应120 min后,可以实现98%的苯酚去除率,相应的苯酚矿化率为80%。在苯酚的降解过程中非自由基单线态氧发挥了主要作用,自由基发挥作用较小。与BC-N/PDS体系相比,SBC/PDS体系可适用pH范围更广,在pH=1-9时都可以较好的活化过硫酸盐处理含酚废水,对盐离子以及常见离子的耐受程度更高。(3)利用氯化锰(MnCl)对虾壳生物质炭进行负载改性,在800℃下煅烧虾壳和氯化锰质量比为3:1的虾壳前驱体,制备了活化过硫酸盐去除苯酚效果最好的锰负载虾壳生物质炭(SBC-Mn)。通过扫描电子显微镜、能量色散光谱、X射线光电子能谱分析和傅立叶变换红外光谱对SBC-Mn进行表征分析。优化了SBC-Mn活化过硫酸盐体系(SBC-Mn/PDS)处理含酚废水的实验条件,在苯酚浓度为0.10 g/L,SBC-Mn投加量为0.20 g/L,过硫酸盐投加量为0.6 g/L,不调节初始pH的反应条件下,可实现98%的苯酚去除率,相应的苯酚矿化率为81%。在该体系中,反应60 min苯酚的去除率就可以达到95%以上,对pH=1-9的含酚废水都具有理想的处理效果。对高盐含酚废水以及在高浓度离子的干扰下,苯酚的去除率可以达到90%以上。

关键词：含氮生物质炭过硫酸盐高级氧化苯酚单线态氧锰改性

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Mn改性活性炭吸附VOCs性能

环境工程学报 2015年第6期9卷 2963-2966页

作者：杨全张俊香杨俊西安建筑科技大学环境与市政工程学院西安710055 河南省正大环境科技咨询工程有限公司郑州450046 河南蓝森环保科技有限公司郑州450008

采用浸渍焙烧法对活性炭进行负载锰(Mn)改性,考察改性活性炭对甲苯、乙酸乙酯及甲苯-乙酸乙酯二元混合气体的吸附性能。研究表明,活性炭浸渍于1.0%高锰酸钾溶液改性后的吸附性能最好。对于单组分VOCs气体,改性后活性炭对甲苯和乙酸乙酯... 详细信息

采用浸渍焙烧法对活性炭进行负载锰(Mn)改性,考察改性活性炭对甲苯、乙酸乙酯及甲苯-乙酸乙酯二元混合气体的吸附性能。研究表明,活性炭浸渍于1.0%高锰酸钾溶液改性后的吸附性能最好。对于单组分VOCs气体,改性后活性炭对甲苯和乙酸乙酯的吸附量较未改性前分别提高了12.7%和16.3%;对于二元混合VOCs气体,改性后活性炭对甲苯及乙酸乙酯的吸附量分别提高了13.1%和22.9%。BET、SEM、FTIR等分析表明,Mn改性活性炭比表面积变大和总孔容增加是改性后吸附量提高的主要原因。

关键词：活性炭锰改性 VOCs 吸附

石墨烯基镍催化剂的设计及其催化二氧化碳甲烷化的研究

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石墨烯基镍催化剂的设计及其催化二氧化碳甲烷化的研究

作者：刘玲南昌大学

学位级别：硕士

石墨烯作为碳材料家族的又一个传奇,由于其独特的物理、化学、力学等性能,使其在催化方面具有广泛的应用前景。本文选用比表面积较大的石墨烯为载体,性价比较高的非贵金属镍为活性组份,加入锰或稀土元素为助剂,制备出不同方法改性的石... 详细信息

石墨烯作为碳材料家族的又一个传奇,由于其独特的物理、化学、力学等性能,使其在催化方面具有广泛的应用前景。本文选用比表面积较大的石墨烯为载体,性价比较高的非贵金属镍为活性组份,加入锰或稀土元素为助剂,制备出不同方法改性的石墨烯基镍催化剂,探究其催化二氧化碳甲烷化的活性,具体从以下三方面进行研究:1.先由石墨粉经改进Hummers法制得氧化石墨烯GO分散液,再用NaBH4将GO和镍盐同时还原制备出石墨烯基镍催化剂,考察其催化二氧化碳甲烷化的性能,发现镍的最佳负载量为10%,通过FTIR、XRD、BET、TEM等表征手段分析,发现还原氧化石墨烯RGO比表面积较大,是一种良好的催化剂载体,金属镍颗粒成功地负载在石墨烯片层上,但有所团聚,需进一步改性提高镍的分散性。2.采用水合肼还原的RGO为载体,NiCl2·6H2O为前驱体,尿素为羟基缓释剂,沉积沉淀法制备催化剂10%Ni/RGO,加入第二金属锰改性,制备不同镍锰配比的催化剂Ni-Mn/RGO(n Ni:n Mn=1:1/2:1/3:1),考察锰改性石墨烯基镍催化CO2甲烷化的性能,发现镍锰最佳配比为n(Ni):n(Mn)=2:1,经XRD、BET、H2-TPR、SEM、TEM等表征分析知,第二金属组分锰的添加能够促进活性组份镍的分散,在动力学上阻碍了NiO团聚为较大颗粒,使镍晶粒细化,易还原成分增加,镍锰复合物易可有效防止催化剂的烧结,较低温时催化剂的活性明显提高。3.同样用上述RGO为载体,硝酸镍的乙醇溶液为前驱体,共浸渍法制备催化剂Ni/RGO,1%稀土掺杂铈Ce、镧La、钕Nd、钇Y,考察各个稀土掺杂石墨烯基镍催化剂对CO2甲烷化的活性和稳定性能,发现Ce掺杂催化剂Ni-Ce/RGO活性最佳,较低温时催化活性明显提高。同样经表征分析知,稀土的加入有利于Ni的分散,降低了活性组份Ni和载体RGO间较强的相互作用,增加催化剂表面的活性成份,将反应物实时吸附解离,促进反应的进行。综上所述,本文旨在获得一种具有良好催化活性和热稳定性的石墨烯基镍催化材料,将所制备的石墨烯负载镍催化剂,作用于探针反应二氧化碳加氢甲烷化,镍的最佳负载量为10%,加入第二金属组分锰或稀土助剂改性时,催化剂的活性均有不同程度的提高,且10%Ni-Mn(2:1)/RGO和Ni-Ce/RGO二者催化活性相对更好,再借助多种表征手段,揭示石墨烯材料和活性组分的相互作用。

关键词：石墨烯镍二氧化碳甲烷化锰改性稀土