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碳复合铋基催化剂的制备及其CO2电还原性能研究

碳复合铋基催化剂的制备及其CO2电还原性能研究

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作者：汪珍北京化工大学

学位级别：硕士

将二氧化碳转化为经济效益更高的化学品,是实现国家双碳目标的重要途径之一。以可再生的电力驱动二氧化碳还原不仅清洁可持续,而且操作条件温和、产物多样,逐渐成为该领域的研究热点。然而,该技术现在还面临着析氢竞争反应严重、特定产... 详细信息

将二氧化碳转化为经济效益更高的化学品,是实现国家双碳目标的重要途径之一。以可再生的电力驱动二氧化碳还原不仅清洁可持续,而且操作条件温和、产物多样,逐渐成为该领域的研究热点。然而,该技术现在还面临着析氢竞争反应严重、特定产物选择性低的严峻挑战,开发设计出低成本、高性能的二氧化碳电催化剂是应对这些挑战的关键。本论文选择对CO电还原催化活性高的主族金属锡和铋作为主要活性物种,并将之与稳定性好、导电性高、价格低廉的碳材料复合,以期选择性催化还原CO生成高附加值的甲酸盐。主要的研究内容和结果如下:(1)以廉价的葡萄糖为碳源,三水合锡酸钠为锡源,水热合成了碳包覆二氧化锡,再经H/Ar混合气还原、电化学置换,引入了第二种金属铋,考察了金属铋的引入以及锡铋相对含量的不同对材料形貌结构的影响,探究了这一系列碳-锡铋双金属复合材料(Sn Bi@C)的CO电还原性能。结果发现:金属铋的引入能进一步提高CO还原产甲酸盐的选择性,其中Sn Bi@C-1:0.5对甲酸盐的选择性在-1.1 V ***处达到了88.02%,并获得了-10.57 m A cm的偏电流密度,6 h内保持较好的稳定性。通过对复合材料构效关系的研究,推测是锡、铋位点之间的电子效应改善了其CO电还原性能。(2)以酸化的碳纸为载体,经溶剂热生长了氧化铋纳米片,再在其表面电化学沉积了一层聚吡咯,经N气氛碳化后得到了碳纸负载的氮掺碳层包覆的氧化铋纳米片(BiO@NC-CP-t,t表示电沉积时长),考察了电化学沉积时长对材料形貌、结构以及电催化CO还原性能的影响。结果发现:表面聚吡咯衍生碳层的存在有助于提高产物中甲酸盐的分布。优化后的催化剂BiO@NC-CP-3(电沉积时长为3 min)对甲酸盐的选择性最高达到90.45%,其偏电流密度为-21.69 m A cm。三维互联的BiO@NC-CP整体式电极有效提高了催化电流密度。

关键词：二氧化碳电还原催化剂锡铋双金属氧化铋

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