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基于石墨相氮化碳的复合光催化剂制备及其性能研究

基于石墨相氮化碳的复合光催化剂制备及其性能研究

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作者：王春萍青岛科技大学

学位级别：硕士

迄今为止,世界各国的发展仍严重依赖于化石能源。这不仅使得自然资源日益枯竭,还导致了全球范围内严峻的生态破坏和环境污染问题。从能源格局的演变看,新型的清洁能源符合可持续发展的需要,在未来取代传统的化石能源是大势所趋。太阳能... 详细信息

迄今为止,世界各国的发展仍严重依赖于化石能源。这不仅使得自然资源日益枯竭,还导致了全球范围内严峻的生态破坏和环境污染问题。从能源格局的演变看,新型的清洁能源符合可持续发展的需要,在未来取代传统的化石能源是大势所趋。太阳能因广泛存在、环境友好、无有毒气体排放等诸多优点被科学界认为是最具有可持续利用价值的清洁能源。而基于半导体光催化的太阳能光降解难处理的污染物技术成为控制环境污染的有效手段。石墨相氮化碳(g-CN)作为一种半导体光催化剂,由于其无毒、廉价易得以及拥有合适的带隙而引起了广泛的研究。但是g-CN同样存在一些很明显的缺点,例如比表面积小、光生电子和空穴易复合以及对于可见光的响应范围较窄等,这一系列问题仍然制约着g-CN在光催化方面发挥作用。所以对g-CN进行改性已成为光催化领域的热点问题。在众多的改性方法中,本文主要研究g-CN基异质结的构建,通过构建异质结构以降低带隙能量,增加可见光吸收,加快电荷转移从而提高样品的光催化活性。本文通过热解双氰胺制备出原始块状g-CN,针对块状g-CN对可见光吸收能力差以及光生载流子复合速率快等缺点,选用了三种不同的材料进行异质结的构建以提高其光催化性能。针对不同的材料,我们分别选用了简单方便的机械球磨法(BM)和水热法,具体研究内容如下:(1)Zn Pc敏化g-CN形成g-CN/Zn PcⅡ型异质结采用简便高效的BM法将Zn Pc与g-CN复合到一起,成功制备了g-CN/Zn Pc复合异质结催化剂。利用Zn Pc可见光吸收范围宽的优点,将异质结材料的光吸收范围扩大到可见光区,而且g-CN与Zn Pc之间的偶联作用极大地解决了光生载流子的复合严重的问题。又通过降解Rh B的实验验证复合异质结材料的光催化性能,结果表明,g-CN/0.4wt%Zn Pc光降解Rh B的效率分别是原始块状g-CN、BM g-CN和g-CN&Zn Pc的3.1倍、1.8倍和4.3倍,光催化活性大为提高。此外,利用3种牺牲剂探讨了反应机理,结果表明·O在光降解反应中起主要作用。经过多次循环实验测试,g-CN/0.4wt%Zn Pc一直保持较高的催化活性。(2)半导体WS与g-CN复合形成WS/g-CN(WSCN)直接Z-型异质结通过使用简单的水热法成功合成了WSCN半导体异质结复合材料,通过一系列表征手段证明了其结构以及光学特性,以Rh B为目标降解染料,通过光催化降解实验,证明得到的WSCN10-160有最好的光催化降解能力,25min之内可以将Rh B基本降解完成,是块状g-CN降解效率的2.9倍,在整个实验过程中,形成WSCN异质结的关键在于g-CN和WS之间的能带匹配,在异质结界面之间的电子转移会极大地促进光催化反应过程的进行。并通过6次循环降解试验,证明了所制备的异质结材料具有可重复利用的优异性,此外,为了研究其光催化降解的反应机理,加入了TBA和BQ作为·OH和·O的牺牲剂,分析结果表明,·O在降解过程中发挥主要作用。(3)TiC MXene与g-CN复合形成g-CN/TiC(MCN)肖特基结利用简单的HF搅拌刻蚀TiAl C的方法制备了手风琴状的二维MXene材料,然后同样采用简便的机械BM法制备了MCN复合光催化剂。通过TEM和SEM分析了复合材料的形貌特征,通过XPS证明g-CN与TiC之间建立了强的相互作用力,并通过DRS和PL证明它优异的光学特性。以Rh B为目标降解染料进行光催化降解实验,得到MCN10-10有优异的光催化降解能力,25min之内对Rh B降解率可达98%,是g-CN降解效率的4.35倍,是MXene降解效率的9.8倍,在六次循环试验后,MCN10-10仍然具有较高的催化活性。最后,加入了牺牲剂TBA和BQ以研究其反应机理,得到·O在降解过程中发挥主要作用的结论。

关键词：石墨相氮化碳锌钛菁二硫化钨 MXene 异质结光催化

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