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通过孔道功能化策略将CdS精准修饰到Zr-MOFs表面构筑高效光解水催化剂

Chinese Journal of Catalysis 2022年第9期43卷 2332-2341页

作者：胡海均张开来闫格史丽童贾宝华黄洪伟张宇孙晓东马天翼辽宁大学化学学院高等材料绿色合成与制备化学重点实验室清洁能源化学研究所中国辽宁沈阳110036 澳大利亚斯威本科技大学埃米材料转化中心澳大利亚中国地质大学材料科学与技术学院矿物材料国家实验室非金属矿物质与固体废弃物材料利用北京市重点实验室中国北京100083

利用光催化技术来获得氢能被认为是解决环境危机和能源短缺的一种有效手段,近年文献报道了多种制氢催化剂,其中,CdS因具有较好的可见光吸收性能,被认为是一种理想的光解水催化剂.但有限的光催化活性位点及易受光腐蚀限制了它的应用.与... 详细信息

利用光催化技术来获得氢能被认为是解决环境危机和能源短缺的一种有效手段,近年文献报道了多种制氢催化剂,其中,CdS因具有较好的可见光吸收性能,被认为是一种理想的光解水催化剂.但有限的光催化活性位点及易受光腐蚀限制了它的应用.与具有超大比表面积的MOFs材料结合,构筑异质结构可有效改善上述问题,进而提高光催化活性.但不同材料之间存在很高的界面能垒,构筑具有强相互作用的异质结构是十分困难的,因此,寻找一种有效的方法来构筑具有强相互作用的异质结构具有重要意义.目前,研究人员主要采用三种方法构筑Zr-MOFs@CdS异质结:(1)溶剂热合成法,该合成方法虽然简单,但缺少锚定位点,使得CdS易于团聚;(2)表面活性剂辅助法,可增强材料间结合力,但是表面活性剂的引入会降低电荷传输性能;(3)在MOFs配体上修饰锚定位点,增强与CdS结合位点,可有效解决上述问题,但增加了配体官能化的制备成本.本文采用简单的溶剂热反应将巯基乙酸修饰到Zr-MOFs材料的金属簇上,其中巯基官能团可作为锚定位点来固定Cd2+离子,并通过进一步的取代反应将CdS精准修饰到Zr-MOFs表面,从而构筑具有强相互作用的Zr-MOFs@CdS异质结构.X射线光电子能谱、核磁氢谱以及拉曼光谱测试证明巯基乙酸被精准修饰到Zr-MOFs的金属簇上.光解水制氢结果表明,制得的Zr-MOFs@CdS异质结构具有很好的活性,其产氢效率可达1861.7μmol·g^(‒1)·h^(‒1),是纯CdS的4.5倍,是利用溶剂热法构筑的Zr-MOFs@CdS的2.3倍.光电流测试、阻抗测试和荧光光谱测试结果表明,巯基乙酸的引入可增强Zr-MOFs与CdS的结合力,进而促进电荷在两种材料之间的传输,有效降低载流子的复合程度,最终提升其光解水制氢活性.通过能带结构分析,提出了该材料合理的光解水反应机理.综上,本文提出了一种孔道功能化策略来构筑Zr-MOFs@CdS异质结构,引入的巯基乙酸能够作为分子链接剂来增强Zr-MOFs与CdS之间的相互作用,进而提升了其载流子分离性能和光催化活性.该方法可为提升MOFs基复合光催化剂的光解水活性提供新的解决途径.

关键词：锆金属有机框架孔道功能化光催化产氢分子链接剂结合位点

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银纳米簇基复合材料的生物传感性能研究

银纳米簇基复合材料的生物传感性能研究

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作者：郭川磐郑州轻工业学院

学位级别：硕士

本论文以核酸适体为模板合成了银纳米簇(AgNCs@Apt),同时以碳基材料包括三维还原氧化石墨烯(3D-rGO)和石墨烯量子点(GQD)以及锆基金属有机框架材料(Zr-MOF,UiO-66)为支撑材料,合成出系列Ag NCs基复合材料。以所合成的Ag NCs基复合材料... 详细信息

本论文以核酸适体为模板合成了银纳米簇(AgNCs@Apt),同时以碳基材料包括三维还原氧化石墨烯(3D-rGO)和石墨烯量子点(GQD)以及锆基金属有机框架材料(Zr-MOF,UiO-66)为支撑材料,合成出系列Ag NCs基复合材料。以所合成的Ag NCs基复合材料作为电化学生物传感器的敏感膜,用于肿瘤标记物的检测,同时扩展了其在靶向药物传输方面的应用。(1)采用常温搅拌法合成了AgNCs@Apt、AgNCs@Apt@3D-rGO和AgNCs@Apt@GQD复合材料并以其作为敏感膜构筑电化学传感器,对血小板衍生生长因子进行检测。通过对三种复合材料的传感性能研究发现,AgNCs@Apt@3D-rGO复合材料基电化学适体传感器具有最高的灵敏度和最低的检测限(LOD,0.82 pg·mL)。同时,该适体传感器还表现出较好的选择性、再生性和在血清样品中的适用性。(2)通过相同的方法合成了AgNCs@Apt@UiO-66纳米复合材料,以其作为敏感膜,同时构筑电化学和表面等离子体谐振(SPR)传感器,对痕量癌胚抗原进行检测。基于AgNCs@Apt@Ui O-66复合材料的电化学传感器的LOD为4.93 pg·mL,而SPR传感器的LOD为0.3 ng·m L。该核酸适体传感器具有较好的选择性、重复性、稳定性和再生性,应用于血清样品测试时,也表现出良好的检测效果。(3)此外,利用AS1411核酸适体作为模板,通过一步法封装阿霉素(DOX)合成AgNCs@Apt @UiO-66@DOX,该复合材料可将DOX靶向传输到肿瘤细胞的细胞核中,对肿瘤细胞表现出良好的选择性生长抑制。本论文丰富了制备Ag NCs基复合材料和构筑核酸适体传感器的研究方法,并对其靶向药物传输进行了初步探索,拓展了Ag NCs基复合材料在生物医学和临床诊断领域的应用。

关键词：碳基纳米复合材料锆金属有机框架银纳米簇核酸适体传感器肿瘤标记物检测靶向药物传输

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