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多孔Co_(3)O_(4)纳米纤维用于锂-空气电池高性能正极催化剂

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复合材料学报 2021年第7期38卷 2305-2312页

作者：李华李靖靖王焕锋郑州工程技术学院化工食品学院郑州450044

采用静电纺丝技术结合高温煅烧方法,以乙酰丙酮钴(Co(C5H7O2)3)为前驱物,制备了由Co_(3)O_(4)纳米颗粒组成的多孔纳米纤维(Co_(3)O_(4)NFs),其比表面积高达83 m^(2)·g^(−1),并将制得的多孔Co_(3)O_(4)NFs用于锂-空气电池催化剂。多孔Co... 详细信息

采用静电纺丝技术结合高温煅烧方法,以乙酰丙酮钴(Co(C5H7O2)3)为前驱物,制备了由Co_(3)O_(4)纳米颗粒组成的多孔纳米纤维(Co_(3)O_(4)NFs),其比表面积高达83 m^(2)·g^(−1),并将制得的多孔Co_(3)O_(4)NFs用于锂-空气电池催化剂。多孔Co_(3)O_(4)NFs为电池反应提供了充足的活性位点及反应物的传输通道,有利于电池反应的顺利进行,使电池的放电容量得到极大地提高。另外,Co_(3)O_(4)催化剂的加入提高了电极的催化活性,较大程度降低了电池的过电位。值得注意的是,Co_(3)O_(4)催化剂的加入同时调控了锂-空气电池放电产物Li_(2)O_(2)的形貌,得到的放电产物Li_(2)O_(2)尺寸更小,在电极表面分布更为均匀,该形态的Li_(2)O_(2)在充电过程中更容易被分解,有利于提高电池的充电效率,同时电极的体积效应也可得到极大缓解。得益于以上优势,基于多孔Co_(3)O_(4)NFs/炭黑Super P(Co_(3)O_(4)NFs/SP)正极的锂-空气电池的电化学性能得到较大提高,50 mA·g^(−1)电流密度下Co_(3)O_(4)NFs/SP的放电容量高达10600 mA·h·g^(−1),电池可实现100次的充放电循环。

关键词：静电纺丝多孔Co_(3)O_(4)纳米纤维锂-空气电池正极催化剂放电产物

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锂-空气电池正极催化剂研究进展

科学通报 2019年第32期64卷 3340-3349页

作者：曹学成杨瑞枝苏州大学能源学院能源与材料创新研究院

锂-空气电池是一种具有高能量密度、环境友好等优点的最具潜力的下一代储能电池体系.然而,其正极电化学反应缓慢的动力学过程导致了锂-空气电池充/放电过电位高、能量效率低、倍率性能差,而且催化剂的不稳定性也导致电池循环寿命短.开... 详细信息

锂-空气电池是一种具有高能量密度、环境友好等优点的最具潜力的下一代储能电池体系.然而,其正极电化学反应缓慢的动力学过程导致了锂-空气电池充/放电过电位高、能量效率低、倍率性能差,而且催化剂的不稳定性也导致电池循环寿命短.开发高效且稳定的正极催化剂材料是解决上述问题的主要途径,也是锂-空气电池未来研究的重点.本文总结近几年来锂-空气电池正极催化剂的研究进展,并结合本课题组研究工作,以催化剂种类为切入点,深入综述及讨论了锂-空气电池催化剂的发展和存在的问题,并且展望了未来锂-空气电池正极催化剂的设计思路及对催化剂表界面反应机理的研究,对未来开发出高效、实用化的锂-空气电池具有重要的意义.

关键词：锂-空气电池催化剂电催化反应机理表面

石墨烯包覆无定形CoSnO_3纳米复合材料用作锂空气电池阴极催化剂的性能（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2018年第12期39卷 1951-1959页

作者：岳光辉刘建蒂韩江涛覃东慧陈强邵剑雄厦门大学材料科学与工程系福建厦门361005 厦门大学电子科学系福建厦门361005 兰州大学核科学与技术学院甘肃兰州730000

随着科技不断进步和人口快速增长,化石能源日渐枯竭,同时环境问题日趋严重,开发新型绿色、环保、高效的能源迫在眉睫.锂-空气电池以其质量轻、成本低、环境友好和能量密度高的优点引起人们广泛研究.但对于锂-空气电池仍然需要解决诸如... 详细信息

随着科技不断进步和人口快速增长,化石能源日渐枯竭,同时环境问题日趋严重,开发新型绿色、环保、高效的能源迫在眉睫.锂-空气电池以其质量轻、成本低、环境友好和能量密度高的优点引起人们广泛研究.但对于锂-空气电池仍然需要解决诸如较差的材料和电解液的稳定性、较低的循环寿命以及过高的充放电过电势等难题.而开发高效正极催化剂材料是解决这些问题的关键技术之一.其中,过渡金属氧化物以其地壳丰度高、成本低和性能优异等优点成为正极催化剂材料的研究热点.本文采用化学法成功合成了CoSnO_3纳米盒子,对其进行复合后制得CoSnO_3@rGO纳米复合材料,并系统研究了CoSnO_3及其纳米复合材料作为锂-空气电池正极催化剂的电化学性能.结果表明,通过石墨烯与CoSnO_3进行复合得到的CoSnO_3@rGO纳米复合材料的比表面积从原来的104.3 m^2 g^(-1)增加到195.8 m^2 g^(-1).作为阴极催化剂材料,CoSnO_3@rGO纳米复合材料的充放电过电位比CoSnO_3在100和500 mA g^(-1)充放电电流密度下分别降低了20和60 mV.在限制容量为1000 mAh g^(-1)、充放电电流密度为200 mA g^(-1)时,CoSnO_3@rGO纳米复合材料作为阴极催化剂材料可以使该锂-空气电池稳定循环130圈,比单纯的CoSnO_3纳米盒子作为阴极催化剂材料多循环了25圈.CoSnO_3@rGO纳米复合材料的优异性能归功于石墨烯良好的导电性能以及快速的电子和离子传输能力,同时由于其巨大的比表面积增大了电解液和催化剂材料活性位点的接触面积,为放电产物Li_2O_2的形成和分解提供了场所.CoSnO_3@rGO的OER催化活性和循环稳定性在CoSnO_3基础上均得到提升.

关键词：无定形CoSnO3纳米盒子纳米复合物锂-空气电池阴极催化剂

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双电解质锂-空气电池放电特性分析

电池 2022年第4期52卷 391-395页

作者：李洁张婷栾丽华孙红沈阳建筑大学机械工程学院辽宁沈阳110168

空气电池的氧气传递与空气电极厚度和电流密度有密切联系。基于电极反应动力学和传质原理,利用COMSOL Multiphys软件,建立双电解质锂-空气电池二维瞬态等温模型,分析空气电极厚度和电流密度对放电过程中氧浓度、LiOH·H_(2)O体积、孔隙... 详细信息

空气电池的氧气传递与空气电极厚度和电流密度有密切联系。基于电极反应动力学和传质原理,利用COMSOL Multiphys软件,建立双电解质锂-空气电池二维瞬态等温模型,分析空气电极厚度和电流密度对放电过程中氧浓度、LiOH·H_(2)O体积、孔隙率分布和电池性能的影响。空气电极太薄,无法提供充足的氧气以及电化学反应活性位点;空气电极太厚,会增加反应物传递阻力,导致电池性能下降。较大的电流密度会增加欧姆阻抗和电池极化,导致电池性能降低,因此,较小的电流密度更有利于提升电池的放电性能。

关键词：空气电极厚度电流密度锂-空气电池数值模拟双电解质放电特性

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锂-空气电池正极材料的制备及性能研究

锂-空气电池正极材料的制备及性能研究

作者：徐扬中国矿业大学

学位级别：硕士

锂-空气电池是一种新型可再生能源储存技术,自身具有较高的理论能量密度(11400Wh/kg),可以有效地实现大容量、低成本、高效率的能量存储。有望应用于诸多领域,例如航空航天、军事装备和电动汽车等。但由于其实际比容量低、循环稳定性差... 详细信息

锂-空气电池是一种新型可再生能源储存技术,自身具有较高的理论能量密度(11400Wh/kg),可以有效地实现大容量、低成本、高效率的能量存储。有望应用于诸多领域,例如航空航天、军事装备和电动汽车等。但由于其实际比容量低、循环稳定性差且充放电过电位较高,阻碍了其商业化发展。本论文主要针对锂-空气电池发展所面临的技术问题,即放电比容量低、循环稳定性差以及较高的过电位等,结合锂-空气电池的工作原理,提出解决方案。即设计出具有高比表面积、微观多孔通道、催化活性位点多且导电性优异的正极材料。因此,本文主要对锂-空气电池正极材料的制备及其电化学性能的探究。研究内容如下:(1)选取天然的巴尔沙木为生物质基底,加入一定量的硫脲,在熔融盐Ni Cl/Na Cl介质条件下,高温煅烧,得到Ni/N/S共掺杂的三维自支撑碳材料。对其进行SEM等表征测试,证明在熔融盐介质的环境中,能够促进生物碳材料形成了大量的孔隙,有利于放电反应过程中反应物的高效传输,进而提升放电比容量;XPS和元素映射图谱等表明Ni/N/S掺杂位的形成,从而提供更多的催化活性位点,能够有效的降低过电位。将制备出的S-wd-700℃应用于锂-空气电池的正极并进行电化学性能测试,在电流密度为0.1 m A cm的条件下,放电比容量达到24.07 m Ah cm,且在0.5 m Ah cm的限容条件下能够循环108圈,S-wd-700℃表现出优异的ORR/OER活性。(2)将天然的巴尔沙木浸渍Fe Cl/Li Cl溶液中,待其干燥后,与一定量的次磷酸钠混合,在900℃高温条件下碳化,制备出FeC修饰的磷掺杂自支撑碳材料。通过表征技术测试分析,证实了混合熔融盐Fe Cl和Li Cl高温下融化成纳米液滴渗入碳骨架,产生刻蚀作用,为碳化木材创造更多的孔隙,从而提升正极比表面积。同时,在铁的催化作用,成功将磷引入碳骨架,使的电荷密度重新分布,进而提升正极材料的电催化性能。将制备出的P-wd-MS直接应用于锂-空气电池正极进行电化学测试,在电流密度为0.05 m A cm的条件下,放电比容量能够达到37.1 m Ah cm,且在0.5 m Ah cm的限容条件下能够循环172圈。验证了P-wd-MS作为正极材料具有优异的催化性能。由于制备流程简易、材料成本低廉以及对环境友好,为锂-空气电池正极的设计提供新的方法。

关键词：锂-空气电池正极材料生物质 OER/ORR 电催化

基于界面超浸润改性的锂—空气电池及其长循环寿命研究

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基于界面超浸润改性的锂—空气电池及其长循环寿命研究

作者：韩贞毅江苏大学

学位级别：硕士

锂-空气电池凭借其超高的理论能量密度(11400 Wh kg),十分有希望替换现有的锂离子电池成为新一代纯电动汽车的动力来源。然而目前锂空气电池还存在着许多亟待解决的问题,例如锂金属负极的不稳定性、电解液挥发、外界水分的侵入和锂枝晶... 详细信息

锂-空气电池凭借其超高的理论能量密度(11400 Wh kg),十分有希望替换现有的锂离子电池成为新一代纯电动汽车的动力来源。然而目前锂空气电池还存在着许多亟待解决的问题,例如锂金属负极的不稳定性、电解液挥发、外界水分的侵入和锂枝晶的生长等等,因此,未来走向实用化和商业化的道路还十分漫长。本文将基于荷叶仿生结构的超浸润改性界面与锂-空气电池结合在一起,从抑制外界水分入侵和减少电解液挥发的角度出发,来提升电池的循环稳定性和工作寿命。通过制备一层具备超疏水性质的保护层,使得外界的水分无法进入到电池内部进而生成副产物Li OH污染锂负极,对负极形成了很好的保护作用。具体研究内容如下:(1)以CHCoO·4(HO)和CHMnO·4(HO)作为钴源和锰源,将其溶解在乙醇水溶液中,通过水热法将金属氧化物沉降,再经过高温煅烧得到催化剂Mn CoO。通过拍摄SEM和EDS图像,观察微观形貌并分析其元素组成。装配成电池后,分别在纯氧气、潮湿氧气和空气环境中进行充放电循环,得到未改性电池的原始实验数据,证明水分的侵蚀和电解液液位下降很大程度上会对锂空气电池的循环稳定性造成负面影响。(2)在电池正极集流体(碳纸)上负载具备超疏水性质的改性银纳米颗粒,使其对水的接触角超过了160°,对于电解液溶剂的接触角超过120°,从而可以作为一层抵御水分入侵的屏障,并且抑制电解液在长期循环过程中的耗散。有效地利用了Ag具有良好导电性的特点,同时还可以催化电池的OER/ORR反应,显著降低了电池的极化电压。这种纳米结构附着在碳纸表面,增大了表面的粗糙度,使其达到了Cassie状态。装配有改性碳纸的电池,循环稳定性大大增强,在纯氧气、潮湿氧气和空气不同环境中,工作寿命均有着显著的提升。(3)从隔膜的角度出发,在上面负载改性纳米二氧化硅,使隔膜具备了超疏水的性质,对于水的接触角达到了159.7°,同时仍然可以正常被电解液浸润。同样增大了表面粗糙度,使其达到了Cassie状态。SEM图片显示,隔膜上依然存在着十微米级别的孔道,不会影响Li的通过。构造了一个疏水层,可以有效地抑制水分对锂负极的侵蚀,使电池在潮湿氧气环境中循环时间超过了78天,恒流全充放测试的首圈放电容量提升了168%。XPS和XRD图谱也表明,改性隔膜对锂负极起到了良好的保护作用,使其表面副产物含量大大降低。

关键词：锂-空气电池超疏水改性集流体隔膜负极保护

锂-空气电池用生物质基正极材料的制备及性能研究

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锂-空气电池用生物质基正极材料的制备及性能研究

作者：盖泽嘉中国矿业大学

学位级别：硕士

传统二次电池受限于较低的能量密度已无法满足电动汽车等新兴行业的发展需求,而锂-空气电池因具有高达11400Wh/kg的理论能量密度,被视为最具发展前景的二次储能装置之一。但目前锂-空气电池面临着过电位高、倍率性能差、循环寿命短等问... 详细信息

传统二次电池受限于较低的能量密度已无法满足电动汽车等新兴行业的发展需求,而锂-空气电池因具有高达11400Wh/kg的理论能量密度,被视为最具发展前景的二次储能装置之一。但目前锂-空气电池面临着过电位高、倍率性能差、循环寿命短等问题,导致其实际能量密度较低,离实际应用还有很大的差距。锂-空气电池正极是进行充放电反应的主要场所,其性能起着决定性的作用,因此,开发性能优异、成本低廉、绿色环保的锂-空气电池正极至关重要。本论文以生物质基碳材料为基础,通过对生物质前驱体进行结构调控、表面修饰与掺杂,得到三维自支撑过渡金属碳化物,并直接用作锂-空气电池正极。主要研究内容和结果如下:(1)基于熔融盐介质的Co、N共掺杂的自支撑生物碳正极(Co、N-wd C)的制备与电化学性能研究。以天然泡桐木作为前驱体,将三聚氰胺作为氮源,以CoCl/Na Cl混合熔融盐为煅烧介质,一步煅烧得到Co、N共掺杂的自支撑生物碳。采用SEM、BET、TEM等表征发现熔融盐介质为生物炭引入了大量的孔洞,有利于扩大三相反应界面;XPS、元素映射图谱等证实了Co、N掺杂位的形成,这为ORR/OER提供了催化活性位点,有利于降低充放电过电位。直接以Co、N-wd C为正极的锂-空气电池,表现出优异的ORR/OER活性,且具有较高的比容量(在电流密度为0.05 mAcm的条件下,放电比容量为9.4 m Ah cm)和优异的循环稳定性(在0.5 m Ah cm的有限容量下稳定循环113次)。(2)基于熔盐介质的FeC修饰的自支撑生物碳正极的制备与电化学性能研究。本文选用天然的泡桐木为原材料,浸渍FeCl/Li Cl熔融盐介质中,以三聚氰胺为氮源,一步热解法制备出FeC修饰的的三维自支撑多孔碳材料,直接用做锂-空气电池的正极。通过SEM、TEM等表征技术,证实了摩尔比为1:1的FeCl和Li Cl的混合熔盐具有较低的共熔点,在高温下起到蚀刻剂的作用,为碳化木材创造更多的孔隙。三聚氰胺被视为含有杂原子的碳源,它在铁的催化下将氮掺杂物引入碳骨架。结果表明,由N-wd C-MS所组成的锂-氧气电池在0.1mAcm的电流密度下,比容量可达到50.28 m Ah cm,循环寿命可达190圈。这一低成本、绿色、高效的结构改善了锂-氧气电池正极所存在的问题,验证了N-wd C-MS成为有前途正极材料的可能性,为锂-氧气电池正极的设计提供了新的途径。(3)基于多孔的生物质前驱体衍生的FeC修饰的B、N共掺杂三维自支撑多孔碳材料。选用密度更低的、孔隙率更高的巴尔沙木为原材料,浸渍FeCl/Li Cl熔融盐,以三聚氰胺为氮源、以硼酸为硼源,一步热解法制备出FeC修饰的B、N共掺杂三维自支撑多孔碳材料,直接用做锂-空气电池的正极。采用SEM、TEM、XPS等一系列表征,能够观查到其B成功掺杂到碳材料之中,并发现B的掺杂量随着硼酸的增多先升高后降低,当硼酸的添加量为0.5 g、热解温度为900°C时,所得B-Fe@CN正极在电流密度为0.1 mAcm时,放电比容量高达82.2m Ah cm,限定容量为0.5 m Ah cm,0.1mAcm电流密度下循环119圈。这种高效、简单的碳材料合成方法,为锂-空气电池正极的研究提供了全新的思路与方法。

关键词：锂-空气电池生物质正极材料三维自支撑过渡金属

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非水体系锂-空气电池研究进展

物理化学学报 2016年第8期32卷 1866-1879页

作者：吴爱明夏国锋沈水云殷洁炜毛亚白清友解晶莹章俊良上海交通大学燃料电池研究所上海200240 上海空间电源研究所上海航天技术研究院上海200233

锂-空气电池是目前已知具有最高能量密度的二次电池,有望成为未来电动汽车的动力电源。由于其能量密度高、环境友好以及成本较低,成为广大科研工作者研究的热点,在过去二十年间与之有关的研究已经在反应机理、电极结构、催化剂及电解液... 详细信息

锂-空气电池是目前已知具有最高能量密度的二次电池,有望成为未来电动汽车的动力电源。由于其能量密度高、环境友好以及成本较低,成为广大科研工作者研究的热点,在过去二十年间与之有关的研究已经在反应机理、电极结构、催化剂及电解液等各方面都取得了很大进展,但受诸多因素限制,其实用化仍然任重道远。本文总结了近几年来非水体系锂-空气电池在反应机理、正极材料、催化剂、电解液以及锂负极等方面的最新研究进展,并在此基础上展望其未来的发展方向。

关键词：锂-空气电池反应机理正极材料锂负极电解液

锂-空气电池的实用化之路:规避二氧化碳负面效应

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物理化学学报 2022年第8期38卷 28-41页

作者：王天杰王耀伟陈宇辉刘建鹏史会兵郭丽敏赵志伟刘春太彭章泉南京工业大学能源科学与工程学院材料化学工程国家重点实验室江苏南京211816 山东京博石化有限公司山东博兴256500 大连交通大学环境与化工学院辽宁大连116028 中国科学院大连化学物理研究所谱学电化学与锂离子电池实验室辽宁大连116023 郑州大学材料科学与工程学院材料成型及模具技术教育部重点实验室河南郑州450002 五邑大学应用物理与材料学院广东江门529020

与其他的锂电池体系相比,锂-空气电池具有最高的理论比能量,被认为有潜力成为终极能量转换和储存装置。目前的锂-空气电池常常使用气体钢瓶提供纯氧气,而非空气中的氧气,这种电池设计极大降低了锂-空气电池的能量密度和实用性。然而,当... 详细信息

与其他的锂电池体系相比,锂-空气电池具有最高的理论比能量,被认为有潜力成为终极能量转换和储存装置。目前的锂-空气电池常常使用气体钢瓶提供纯氧气,而非空气中的氧气,这种电池设计极大降低了锂-空气电池的能量密度和实用性。然而,当空气作为锂-空气电池的氧气供给源时,二氧化碳作为杂质会引起严重的副反应,从而降低锂-空气电池的性能。要解决二氧化碳引起的副反应,理解其反应机制至关重要。本文综述了锂-空气电池中有关二氧化碳诱发的化学/电化学反应的研究进展;总结了可缓解二氧化碳负面效应的有效策略。此外,对二氧化碳选透膜材料和分离技术用于锂-空气电池进行了展望。

关键词：锂-空气电池反应机制二氧化碳分离