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锂空气电池钴基复合催化剂的研究

锂空气电池钴基复合催化剂的研究

作者：赖彦良合肥工业大学

学位级别：硕士

锂离子电池是目前商业化最成熟的储能器件,但是其能量密度已逐渐不能适应现代社会的需要。具有更大能量密度的锂空气电池有望代替锂离子电池成为下一代储能电池,但是现有的锂空气电池的性能受催化剂体系限制还达不到实际应用的要求,寻... 详细信息

锂离子电池是目前商业化最成熟的储能器件,但是其能量密度已逐渐不能适应现代社会的需要。具有更大能量密度的锂空气电池有望代替锂离子电池成为下一代储能电池,但是现有的锂空气电池的性能受催化剂体系限制还达不到实际应用的要求,寻找高效的催化剂体系变得非常重要。钴基化合物具有良好的催化活性,通过先形成ZIF-67前驱体,可以结合多种后续处理路线构造出具有不同微观结构的Co基材料,并与其他材料复合,得到具有高效ORR和OER催化活性的双功能催化剂,所以本论文的研究内容包括:(1)为了利用CsPbBr的发光性能更直观的表征催化剂,设计了一种CsPbBr与Co基材料的复合催化剂。首先,将ZIF-67与三聚氰胺混合,再进行热处理,得到具有更大比表面积的Co纳米颗粒与氮掺杂碳纳米管复合材料(Co-NCNT)。并且,通过溶液原位生长,在Co-NCNT表面复合钙钛矿材料CsPbBr。用于电池中,电池在100 m A/g的电流密度下具有9826 m Ah/g的放电容量和32圈的循环寿命。(2)为了引入NiO提高Co基催化剂的性能,先将Co与N均匀混合后,加入二甲基咪唑(2-MIM),在Co与2-MIM配位的同时,将Ni包覆在其中,最后在空气中热处理得到NiO/CoO复合催化剂。并且,为了调控其微观形貌,还引入Na Cl作为模板,以一种简单的固相法,得到超细纳米颗粒的微观形貌。用于电池中,电池在100 m A/g的电流密度下具有6891 m Ah/g的放电容量和89圈的循环寿命。(3)为了结合Ti基催化剂的高循环稳定性,利用钛酸四丁酯的水解和热处理引入Ti基催化剂,再利用焦耳热的技术,将Ti基催化剂与ZIF-67复合,得到Ti-Co-N-C复合催化剂。用于电池中,电池在100 m A/g的电流密度下具有3578m Ah/g的放电容量和50圈的循环寿命。

关键词：锂空气电池钴基催化剂 Cs4PbBr6 过渡金属氧化物 Ti基催化剂

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锂空气电池产物演化过程调控及催化机理研究

锂空气电池产物演化过程调控及催化机理研究

作者：王艺桥天津大学

学位级别：硕士

锂空气电池作为高能量密度锂二次电池的代表,具有很高的研究价值和实际应用的潜力。然而在电池反应过程中正极侧生成的钝化产物层,显著降低电池的可充电性,严重影响了锂空气电池的循环稳定性。更为关键的是,放电过程中伴随着高活性中间... 详细信息

锂空气电池作为高能量密度锂二次电池的代表,具有很高的研究价值和实际应用的潜力。然而在电池反应过程中正极侧生成的钝化产物层,显著降低电池的可充电性,严重影响了锂空气电池的循环稳定性。更为关键的是,放电过程中伴随着高活性中间产物超氧化锂(LiO)的生成与绝缘固相产物过氧化锂(LiO)的积累,以及充电过程由于产物难分解的特性造成极化电压(>4.2 V vs.Li/Li)远超理论平衡电位(2.96V),引发高电位下电解液分解、产物不完全分解与副产物如碳酸锂(LiCO)等积累以及能量往返效率低等问题。为了从根本解决产物难分解与副反应等问题,需引入催化剂诱导产物的均匀成核与生长。本文立足新型催化剂调控产物成核与分解过程,促进反应可逆性,进而构建高容量、长循环的锂空气电池。通过溶剂热方法合成了高(110)晶面的氧化铁(α-FeO)催化剂,均匀负载在碳纳米管表面,构建了兼具光催化和电催化活性的三维多孔正极。利用α-FeO特殊的亲氧性与(110)晶面的高光催化活性,使LiO的成核由液相锚定在氧化铁表面,诱导产生更多的产物成核位点;在可见光的作用下,氧化铁催化剂产生的光生电子参与放电过程,促进放电产物沿电极表面均匀沉积,避免了产物局部聚集引起的电极钝化,显著提升了真实空气环境下锂空气电池的放电容量与循环稳定性。通过将具有氧物种吸附作用的邻苯二甲酰亚胺-N-氧化锂(LiPINO)作为锂空气电池相转移催化剂(PTC),显著提升氧气以及含氧中间体在电解液中的溶解度,诱导产物在溶液中生成与分解。与普通的氧化还原介体(RM)依靠电子得失进而催化锂氧反应不同,LiPINO在充放电过程中保持着电中性,自身不发生氧化还原反应,避免了因电迁移和扩散引起的锂负极副反应等问题。LiO的沉积与分解过程在LiPINO的诱导下进行,产物成核与分解过电位显著降低。基于LiPINO的锂氧电池具有超过11400 mAh g的超高容量和3.14 V的低充电电位,在1000 mAh g的高容量下可以稳定循环200圈的同时保持放电平台高于2.5 V。LiPINO催化的电池在真实空气中运行也有良好的效果。

关键词：锂氧气电池锂空气电池氧化铁催化剂相转移催化剂过氧化锂

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锂空气电池非水基电解液的优化与研究进展

化学学报 2013年第10期71卷 1354-1364页

作者：顾大明王余顾硕张传明杨丹丹哈尔滨工业大学化学系哈尔滨150001 乔治华盛顿大学电子与计算机工程系华盛顿美国20052

锂空气电池是介于燃料电池和锂电池之间的一种新一代高性能绿色二次电池,其理论比能量高达11140 Wh/kg(Li),是锂离子电池的6～9倍,同时具有输出电压稳定、环境友好等优点,应用前景广阔.电解液是电池中重要的组成部分,在决定电池的电化... 详细信息

锂空气电池是介于燃料电池和锂电池之间的一种新一代高性能绿色二次电池,其理论比能量高达11140 Wh/kg(Li),是锂离子电池的6～9倍,同时具有输出电压稳定、环境友好等优点,应用前景广阔.电解液是电池中重要的组成部分,在决定电池的电化学性能方面起着至关重要的作用.综述了锂空气电池中有机电解液、离子液体和固态电解质等三种非水基电解质的研究进展,系统阐述了各电解液不同化学性质(电化学稳定性、离子导电率、极性)、物理性质(如介电常数、黏度、氧气溶解度、吸湿性)和物理化学性质(对阴极材料的浸润能力等)对锂空气电池放电比容量、大电流放电能力和循环性能的影响,并对其未来的发展方向进行了展望.

关键词：锂空气电池有机电解液离子液体固态电解质研究进展

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基于数值孪生模型的锂空气电池放电特性

中国有色金属学报 2023年第2期33卷 478-489页

作者：张添昱李强李洁张唐虎喻明富孙红沈阳建筑大学机械工程学院沈阳110168

通过制备锂空气电池用电极,并对电极进行CT断层扫描,得到了电极的实际结构。将电极数值孪生模型与数值仿真模型结合,构建了基于实际孔隙结构的锂空气电池二维模型。在锂空气电池放电过程中,对Li_(2)O_(2)生成速率、Li_(2)O_(2)体积分数... 详细信息

通过制备锂空气电池用电极,并对电极进行CT断层扫描,得到了电极的实际结构。将电极数值孪生模型与数值仿真模型结合,构建了基于实际孔隙结构的锂空气电池二维模型。在锂空气电池放电过程中,对Li_(2)O_(2)生成速率、Li_(2)O_(2)体积分数、氧气浓度、电极孔隙率、过电势等参数在不同放电电流密度条件下的变化进行了分析。结果表明:引入数值孪生孔隙结构的模型可以更直观地展现放电过程中电极孔隙被堵塞、氧气传输效率下降的过程。放电临近截止时,氧气的持续填充导致电极局部孔隙中氧气浓度急剧上升。随着放电的进行,反应区域逐渐变小,氧气流入侧的反应速率明显提升。放电产物逐渐堵塞正极,电池的放电电压逐渐降低,达到放电截止电压时,电极极化加剧,放电终止。

关键词：锂空气电池电极孔隙结构数值孪生模型

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锂空气电池石墨烯正极介观传质分析

化工新型材料 2021年第8期49卷 159-164,168页

作者：沈鑫孙红李洁刘思丹沈阳建筑大学机械工程学院沈阳110168

研究锂空气电池石墨烯正极介观传质的机理,采用Materials-studio软件构建包含石墨烯、H_(2)O、OH^(-)、Li^(+)和O_(2)的介观模型,并应用粗粒化分子动力学的方法对体系中各珠子的传质特性进行介观分析,研究温度、石墨烯层数、石墨烯种类... 详细信息

研究锂空气电池石墨烯正极介观传质的机理,采用Materials-studio软件构建包含石墨烯、H_(2)O、OH^(-)、Li^(+)和O_(2)的介观模型,并应用粗粒化分子动力学的方法对体系中各珠子的传质特性进行介观分析,研究温度、石墨烯层数、石墨烯种类和石墨烯浓度对H_(2)O、OH^(-)、Li^(+)和O_(2)各珠子扩散系数的影响,以及对Li^(+)-OH^(-)、H_(2)O-O_(2)各珠子径向分布函数的影响。结果表明,随着体系内温度的升高,H_(2)O、OH^(-)、Li^(+)和O_(2)的扩散系数增大,Li^(+)-OH^(-)、H_(2)O-O_(2)径向分布函数峰值降低,分布的有序性降低;随着石墨烯层数的增加,H_(2)O、OH^(-)、Li^(+)和O_(2)的扩散系数减小,Li^(+)-OH^(-)、H_(2)O-O_(2)径向分布函数的峰值不变;随着不同层数石墨烯种类和浓度的增加,H_(2)O、OH^(-)、Li^(+)和O_(2)的扩散系数减小。因此,控制体系温度,减少石墨烯的层数,有利于体系中各珠子扩散系数的提升,提升锂空气电池的整体性能。

关键词：锂空气电池石墨烯传质介观模拟

锂空气电池多孔电极结构中多相传输机理及连续模型研究现状

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功能材料 2018年第4期49卷 4040-4045,4053页

作者：姚富友舒朝龙剑平成都理工大学材料工程与化学学院成都610000

近年来,针对锂离子空气电池,国内外学者进行了大量实验和建模等当面的研究,其中多相传输是研究中的重点和难点。为更好的研究锂空气电池的反应机理,对电池反应过程中的多相传输过程进行了深入的研究。多相传输现象涉及氧溶解和氧析出两... 详细信息

近年来,针对锂离子空气电池,国内外学者进行了大量实验和建模等当面的研究,其中多相传输是研究中的重点和难点。为更好的研究锂空气电池的反应机理,对电池反应过程中的多相传输过程进行了深入的研究。多相传输现象涉及氧溶解和氧析出两个方面:(1)锂离子在液体电解质以及电子在固体电极材料和多孔结构中的耦合反应;(2)其它诸多反应,特别是电池放电过程中放电产物在多孔阴极表面的生长。探讨的重点涉及固体产物的形貌、空隙堵塞效应、比表面积的减少和钝化效应,同时对宏观连续模型进行介绍,目的是对这些方法的有效性和局限性作进行综合的概述。为更好的理解多相传输现象机理以及锂空气中阴极产物的结构貌,给出了详细的解释和建议。

关键词：锂空气电池孔径多相传输反应机理

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锂空气电池正极界面催化反应机理

中国材料进展 2015年第12期34卷 933-937页

作者：王倍洲王有伟刘建军陆文聪上海大学化学系上海200444 中国科学院上海硅酸盐研究所高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室上海200050

高比能量锂空气电池是未来大容量纯电动汽车潜在的动力电源技术之一,然而由于充放电动力学速率低限制了其实际性能的提升,导致其充电过电位高、循环性能差、电流密度低、电极材料不稳定、电解质分解等问题。发展高活性的氧还原与析氧催... 详细信息

高比能量锂空气电池是未来大容量纯电动汽车潜在的动力电源技术之一,然而由于充放电动力学速率低限制了其实际性能的提升,导致其充电过电位高、循环性能差、电流密度低、电极材料不稳定、电解质分解等问题。发展高活性的氧还原与析氧催化剂是锂空气电池研究的热点。单纯地通过实验观测过氧化锂在电极催化表面的形成与分解反应有很大挑战,利用第一性原理计算与实验相结合揭示催化反应机理、探求新型高效催化剂受到广泛重视。综述了催化剂与过氧化锂相互作用,建立电荷转移、界面结构、吸附能与催化活性之间关系,进而揭示了高活性氧还原与析氧反应催化剂的特征结构,通过催化剂的表面微观结构设计与晶体结构计算预测发展新型高活性催化剂,以改善锂空气电池电化学性能。

关键词：锂空气电池氧还原反应析氧反应催化机理界面催化第一性原理计算

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锂空气电池的研究进展

无机材料学报 2012年第12期27卷 1233-1242页

作者：王芳梁春生徐大亮曹慧群孙宏元罗仲宽深圳大学化学与化工学院深圳518060 深圳大学能源与环境工程学院深圳518060 深圳大学深圳市新型锂离子电池与介孔材料重点实验室深圳518060

随着动力电池和电网储能等对高性能电池需求的增大,具有超高比能量的锂空气电池受到了越来越多的关注.为了开发出循环性能好、安全实用的锂空气电池,各国研究者对相应的正极材料、电解质、催化剂和防水透氧膜等都做了大量的探索性工作,... 详细信息

随着动力电池和电网储能等对高性能电池需求的增大,具有超高比能量的锂空气电池受到了越来越多的关注.为了开发出循环性能好、安全实用的锂空气电池,各国研究者对相应的正极材料、电解质、催化剂和防水透氧膜等都做了大量的探索性工作,并取得了一系列的进展.其中,找到稳定的电解质、设法减小放电产物的钝化,对锂空气电池的真正可逆循环最为关键.本文以惰性有机电解质体系的锂空气电池为主,总结了近年来在空气正极、催化剂、电解质和防水透氧膜等方面的最新研究成果,同时简单介绍了其它体系的锂空气电池,并提出了对锂空气电池未来的努力和发展方向.

关键词：锂空气电池正极材料电解质催化剂防水透氧膜综述

锂空气电池用碳纳米管/钴锰氧化物复合电极材料的制备及电化学性能

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无机材料学报 2013年第9期28卷 949-955页

作者：张治安周耿彭彬卢海贾明赖延清李劼中南大学冶金科学与工程学院长沙410083 中南大学深圳研究院深圳高性能电池材料与器件工程研究中心深圳518057

采用沉淀法合成了不同钴锰含量的碳纳米管(CNTs)/钴锰氧化物纳米复合材料.利用XRD、SEM、TEM、BET和FT-IR等方法对材料进行了表征,考察了不同复合材料对锂空气电池放电及充电过程的影响,同时对循环性能进行了研究.结果表明:钴锰比例为4:... 详细信息

采用沉淀法合成了不同钴锰含量的碳纳米管(CNTs)/钴锰氧化物纳米复合材料.利用XRD、SEM、TEM、BET和FT-IR等方法对材料进行了表征,考察了不同复合材料对锂空气电池放电及充电过程的影响,同时对循环性能进行了研究.结果表明:钴锰比例为4:0与0:4时,产物为CNTs/Co3O4与CNTs/Mn3O4,钴锰比例为3:1、2:2、1:3时,产物为CNTs/(Co,Mn)(Co,Mn)2O4。产物具有良好的分散性能,氧化物负载在碳管表面,其中CNTs/Mn3O4的分散性能最好。随着锰含量的增加,电池的放电性能提高,CNTs/Mn3O4的放电电压达到2.92 V。随着钴含量的增加,电池的充电性能提高,充电电压最低为3.80 V。钴锰比为3:1时的产物充放电过电势(△V)仅为1.05 V,5次循环后依然保持着良好的放电性能。

关键词：锂空气电池氧化锰氧化钴钴锰氧化物催化剂极化